TiO2/活性炭催化剂对4-CP的吸附和光催化活性

采用常压金属有机物化学气相沉积技术在活性炭表面沉积构成纳米TiO2催化剂,XRD分析表明,沉积在活性炭表面的TiO2为锐钛矿晶型.TEM分析表明负载量为8%(wt)时,TiO2颗粒的粒径为10-20nm;载体负载前后BET面积仅改变了6%,表明负载TiO2后对活性炭的结构影响不大.利用Langmuir-Hinshelwood动力学模型探讨了TiO2/活性炭催化剂对4-CP的吸附行为和光催化活性之间的关系,求出4-CP降解反应速率常数Kr,在紫外光照条件下催化剂对4-CP的吸附明显增强.     

载镍活性炭低温脱硫及其制备影响因素研究

活性炭负载镍催化剂具有较好的低温脱硫性能。为研发适合钢铁企业烧结烟气低温脱硫的活性炭,以椰壳活性炭为研究对象,采用硝酸镍浸渍法制备载镍活性炭,使用模拟烧结烟气开展了炭基和载镍(0.5%、1%、2%、3%、4%)活性炭(0.5Ni/AC、1Ni/AC、2Ni/AC、3Ni/AC、4Ni/AC)脱硫实验,并通过扫描电镜和X射线衍射仪对炭基和催化剂进行表征。炭基脱硫性能研究结果表明,当反应温度为30℃时,炭基活性炭脱硫效果最好,反应温度越低对物理吸附越有利,反应温度越高对化学吸附越有利;分析表明炭基脱硫机理为SO_2、O_2和H_2O被活性炭吸附成为吸附态,主要在微孔条件下形成硫酸。载镍活性炭脱硫反应温度、空速和SO_2入口质量分数影响因素研究结果表明,反应温度为60℃时,1Ni/AC催化剂具有最佳的脱硫率,其保持100%脱硫率的时间长达120 min;脱硫剂的脱硫率随空速的升高而不断下降,低空速有利于反应的进行;SO_2的入口质量分数在0.1%~0.3%时,有利于脱硫反应的进行。分析脱硫前后催化剂表征结果可知,脱硫反应后会在活性炭孔表面出现大量脱硫产物,堵塞了活性炭孔道,覆盖了催化剂表面的活性位,中断了催化剂脱硫反应链。当焙烧温度大于900℃时,镍全部以单质镍形式存在于活性炭中;600~800℃焙烧温度条件下,脱硫剂具有较高的脱硫率,镍的主要存在形态为Ni O。当Ni的负载量为1%时,脱硫剂具有最好的脱硫效果。研究结果可为烧结烟气低温脱硫及多污染物协同治理提供借鉴。     

金属有机骨架材料MOF-5催化吸附SO_2

采用溶剂热法制备金属有机骨架材料MOF-5催化剂,应用于SO_2的净化处理.采用XRD、SEM、TGA和N2吸脱附等表征手段对催化剂的结构和形貌进行表征.结果表明,溶剂热法所制备的MOF-5,具有规则的立方体结构,尺寸在2—3μm左右,且比表面积可达1024 m~2·g~-1,孔容可达0.65 cm~3·g~(-1).系统考察了不同温度条件下MOF-5催化剂对SO_2的吸附能力,表明在200℃以下,MOF-5催化剂对SO_2均具有较好的吸附能力,并且具有较好的使用寿命;25℃时MOF-5催化剂对SO_2的最大吸附量为4.3 mmol·g~(-1).吡啶吸附和CO_2-TPD分析表明溶剂热法制备的MOF-5晶体具有较多的酸性活性位和碱性活性位,有利于SO_2的吸附氧化及存储.运用in situ FTIR系统研究了SO_2在MOF-5催化剂表面的反应行为,表明MOF-5催化剂表面的主要生成产物为硫酸盐,特别是双齿双核硫酸盐居多.进一步对MOF-5催化剂吸附储存SO_2的反应机理进行了深入的探讨.     

金属氧化物MoO3(WO3)和V2O5对烟气脱硝催化性能试验

以纳米级锐钛型TiO2为载体,负载V2O5和WO3(或MoO3)制备催化剂,研究不同催化剂组分对NO和NO2脱除率以及N2O生成量的影响.结果表明,V2O5的加入使得MoO3(WO3)/TiO2催化剂的活性和选择性得到了改善.MoO3(WO3)的加入主要是改善了催化剂表面的活性位数量,从而使得V2O5/TiO2基催化剂表现出更高的活性.     

改性活性炭对有机物的吸附性能

研究了表面改性对活性炭吸附各种有机物性能的影响，研究发现，硝酸氧化可显著增加活性炭表面酸性基团的含量，提高了活性炭的表面亲水性，降低pHpzc值，并造成活性炭的结构塌陷和比表面积的减少，因而对活性炭吸附水中的苯酚、苯胺、腐殖酸、氯仿、四氯化碳等有机物的性能产生明显影响，以去除水中有机污染物为目的的活性炭表面改性的方向应为：减少表面内酯基及竣基等含氧官能团的含量，增加活性炭表面的疏水性。     

液相催化氧化吸收烟气中SO_2的研究

本文报告了水溶液催化氧化吸收烟气中的SO_2对各种因素,包括催化剂浓度和种类、反应温度、SO_2浓度和烟气流量,以及烟气中氧气含量和反应后溶液中SO_3~(2-)和SO_4(2-)浓度与催化剂浓度的定量关系进行了研究。当催化剂浓度为0.05mol/l,SO_2浓度1000—2000ppm,温度25℃时,SO_2吸收率85％以上。并初步讨论了液相催化氧化吸收SO_2反应机理。     

秸秆-污泥复合基活性炭的制备及其对1,2,4-酸氧体的吸附特性

以污水处理厂剩余污泥与芦苇秸秆为原料,采用化学活化和高温热解的方法制备了秸秆-污泥复合基活性炭,研究了其各项性质及对1,2-重氮氧基萘-4-磺酸(1,2,4-酸氧体)的吸附性能.结果显示,当污泥与秸秆的质量比为4∶1时,经0.5 mol.L-1的KOH活化并且600℃高温炭化后,复合基活性炭的比表面积和含碳量分别为558.1 m.2g-1和58.9%,比污泥基活性炭提高了9.2%和4.6%,掺杂秸秆能有效提高污泥制备活性炭的比表面积和含碳量;扫描电镜观察显示,复合基活性炭表面呈多孔状.热分析研究发现复合基活性炭前躯体的高温热解过程主要伴随低温区域的脱水以及高温区域的造孔,其800℃热解时的烧失率为43%;N2吸附脱附曲线表明添加秸秆有利于增加活性炭微孔及中孔数量;在25℃下对酸氧体的吸附等温线结果显示,经秸秆掺杂的复合基活性炭其吸附性能明显提高,最大吸附量为56.4 mg.g-1,而同等条件下污泥基活性炭的最大吸附量仅为20.4 mg.g-1,表明复合基活性炭对该染料具有较好的吸附性能.从而本研究也为更好地实现污泥的资源化利用提供了一条有效途径.     

掺杂方法对Cu-OMS-2催化氧化甲苯性能的影响

分别采用前掺杂法(PI)、离子交换法(IE)和浸渍法(IM)合成了过渡金属Cu掺杂的催化剂Cu-OMS-2,通过XRD、BET、XPS、H_2-TPR等手段对催化剂的结构进行表征,并测试催化剂对甲苯的催化燃烧性能.XRD结果显示,全部掺Cu样品与单纯OMS-2晶相峰相同;XPS结果表明,Cu掺杂有效调控了Mn~(3+)/Mn~(4+)的比例,催化剂表面形成不同数量氧空位,其中前掺杂法和离子交换法制备的催化剂表面生成了更多的氧空位;H_2-TPR结果显示Cu掺杂降低了催化剂还原温度,且前掺杂法和离子交换法制备的催化剂的还原温度低于浸渍法合成的样品.因此,前掺杂法和离子交换法合成的催化剂在甲苯催化氧化中显示出较高的催化活性.     

碱金属氧化物对V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能的影响

在V2O5-WO3/TiO2催化剂上负载碱金属氧化物（K2O,Na2O）,通过BET,XRD和SEM等方法对微观结构进行表征,研究不同含量碱金属氧化物对催化剂脱硝活性、N2O生成率和SO2氧化率的影响.结果发现,较大含量的碱金属对催化剂微观结构有一定影响.碱金属氧化物与催化剂表面V物种的结合生成部分碱金属盐（如KVO3）,改变了催化剂的表面结构,使催化剂中有效活性位的数量大大降低,从而导致催化剂活性降低.两种碱金属氧化物对催化剂的毒性顺序为K2O〉Na2O.     

负载型La0.8Sr0.2MnO3催化剂对油烟燃烧的催化作用

采用浸渍法制备Ld0.8Sr0.2MnO3负载型纳米催化剂，用X-射线衍射仪(XRD)，扫描电镜(SEM)对催化剂负载层的表面形态、晶相结构和粒径大小进行了表征．并考察了催化剂对油烟低温燃烧的催化活性，以及不同负载量和不同浸渍时间对催化活性的影响．结果显示，催化剂经700℃焙烧后形成了钙钛矿La0.8Sr0.2MnO3纳米晶粒，催化剂对油烟催化燃烧具有较好的低温高活性．     

V2O5/AC催化剂对氨还原NO的研究

考察了V2O5/AC催化剂对NH3选择催化还原NO的影响，结果表明，以浓硝酸预氧化处理的活性焦为载体对催化剂活性有很大提高，这是由于浓硝酸预氧化后，活性焦表面产生了较多的含氧官能团可能吸附更多的NH3,并且提高了活性组分V2O5的含量，反应气氛中加入SO2后，二都活性都增加，但差异消失，这是由于SO2存在时，反应生成的SO4^2-离子的酸性强于浓硝酸预氧化产生的含氧官能团的酸性，催化剂在使用前经过煅烧和氧化对催化剂活性有很大改善。SO2存在时，V2O5含量为1wt%的催化剂活性提高。     

稀土修饰的Co/Hβ催化剂催化分解N_2O

以Hβ分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列以钴为主活性组分,稀土元素为助剂的CoM/Hβ（M=La、Ce、Pr、Nd）催化剂,考察了在含氧条件下直接催化分解N2O的性能.采用X射线衍射、热重-质谱联用系统、H2-TPR、NH3-TPD等方法对催化剂进行了表征.XRD结果表明,Co物种主要以Co3O4尖晶石形态存在.NH3-TPD结果表明,催化剂活性与催化剂的酸性有关.活性评价结果显示,稀土助剂的添加使催化剂活性得到改善,其中以Pr为助剂的催化剂活性最好,N2O转化率达到95%时的反应温度为398℃.     

六铝酸盐负载CuO催化还原NO性能

采用共沉淀法制备了LaAl12O19六铝酸盐载体,采用等体积浸渍法制备了不同负载量的CuO/LaAl12O19催化剂,并对其进行了XRD、H2-TPR和BET表征,考察了催化剂对CH4选择催化还原NO的性能.结果表明,CuO的负载并未改变六铝酸盐载体的结构,Cu在载体上以Cu2+的形式存在,活性组分CuO与载体LaAl12O19之间存在协同作用;CuO/LaAl12O19催化剂对CH4选择催化还原NO表现出良好活性,所制备的催化剂均能使NO的转化率达到99%;其中负载量为1.0 wt%的CuO/LaAl12O19催化剂的活性最好,完全反应温度T99%为560℃,且在80 h稳定性试验中表现出了良好的高温活性和热稳定性.     

Effect of Cu-ZSM-5 catalysts with different CuO particle size on selective catalytic oxidation of N,N-Dimethylformamide

● A series of Cu-ZSM-5 catalysts were tested for DMF selective catalytic oxidation. ● Cu-6 nm samples showed the best catalytic activity and N₂ selectivity. ● Redox properties and chemisorbed oxygen impact on DMF catalytic oxidation. ● Isolated Cu²⁺ species and weak acidity have effects on the generation of N₂. N, N-Dimethylformamide (DMF), a nitrogen-containing volatile organic compound (NVOC) with high emissions from the spray industry, has attracted increasing attention. In this study, Cu-ZSM-5 catalysts with different CuO particle sizes of 3, 6, 9 and 12 nm were synthesized and tested for DMF selective catalytic oxidation. The crystal structure and physicochemical properties of the catalyst were studied by various characterization methods. The catalytic activity increases with increasing CuO particle size, and complete conversion can be achieved at 300–350 °C. The Cu-12 nm catalyst has the highest catalytic activity and can achieve complete conversion at 300 °C. The Cu-6 nm sample has the highest N₂ selectivity at lower temperatures, reaching 95% at 300 °C. The activity of the catalysts is determined by the surface CuO cluster species, the bulk CuO species and the chemisorbed surface oxygen species. The high N₂ selectivity of the catalyst is attributed to the ratio of isolated Cu²⁺ and bulk CuO species, and weak acidity is beneficial to the formation of N₂. The results in this work will provide a new design of NVOC catalytic oxidation catalysts.     

Catalytic oxidation of o-chlorophenol over Co2XAl (X= Co,Mg, Ca,Ni) hydrotalcite-derived mixed oxide catalysts

• Superior catalytic activity observed for o-chlorophenol oxidation on Co₂MgAlO. • The reducibility, oxygen species and basicity influenced catalytic activity. • The organic by-products were generated in o-chlorophenol catalytic oxidation. A cobalt-based hydrotalcite-like compound was prepared using a constant-pH coprecipitation method. Cobalt-transition metal oxides (Co₂XAlO, X= Co, Mg, Ca and Ni) were investigated for the deep catalytic oxidation of o-chlorophenol as a typical heteroatom contaminant containing chlorine atoms. The partial substitution of Co by Mg, Ca or Ni in the mixed oxide can promote the catalytic oxidation of o-chlorophenol. The Co₂MgAlO catalyst presented the best catalytic activity, and could maintain 90% o-chlorophenol conversion at 167.1°C, compared only 27% conversion for the Co₃AlO catalyst. The results demonstrated that the high activity could be attributed to its increased low-temperature reducibility, rich active oxygen species and excellent oxygen mobility. In the existence of acid and base sites, catalysts with strong basicity also showed preferred activity. The organic by-products generated during the o-chlorophenol catalytic oxidation over Co₂MgAlO catalyst included carbon tetrachloride, trichloroethylene, 2,4-dichlorophenol, and 2,6-dichloro-p-benzoquinon, et al. This work provides a facile method for the preparation of Co-based composite oxide catalysts, which represent promising candidates for typical chlorinated and oxygenated volatile organic compounds.     

Characterization and performance of V2O5/CeO2 for NH3-SCR of NO at low temperatures

A series of CeO₂ supported V₂O₅ catalysts with various loadings were prepared with different calcination temperatures by the incipient impregnation. The catalysts were evaluated for low temperature selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia (NH₃). The effects of O₂ and SO₂ on catalytic activity were also studied. The catalysts were characterized by specific surface areas (S_BET) and X-ray diffraction (XRD) methods. The experimental results showed that NO conversion changed significantly with the different V₂O₅ loading and calcination temperature. With the V₂O₅ loading increasing from 0 to 10 wt%, NO conversion increased significantly, but decreased at higher loading. The optimum calcination temperature was 400°C. The best catalyst yielded above 80% NO conversion in the reaction temperature range of 160°C–300°C. The formation of CeVO₄ on the surface of catalysts caused the decrease of redox ability.     

ZrO2掺杂的V2O5/TiO2催化剂表征及催化还原NOx

采用共沉淀法制备出不同锆掺杂量的钛锆复合载体(TiO2-ZrO2),运用XRD和BET研究其微观结构,结果显示钛锆物质的量之比1∶1时复合载体具有最大的比表面积,可达256.01 m.2g-1.以此为载体制备了V2O5/TiO2-ZrO2催化剂,并添加少量CeO2对其改性.采用XRD、BET、H2-TPR、原位FT-IR等手段研究其活性组分的表面分散状态、氧化还原特性和表面酸性.结果显示,V2O5高度分散在载体上;与纯V2O5相比,复合载体上V2O5的还原峰向低温方向发生了偏移;催化剂表面包含了大量的B酸和L酸.模拟氨气催化还原NO(NH3-SCR)的脱硝反应活性测试表明,V2O5/TiO2-ZrO2催化剂具有较好的热稳定性和较宽的活性窗口,少量CeO2的加入提高了催化剂的低温活性.     

以ZrO2为载体的金属氧化物催化剂对NO还原性能的研究

研究了负载于氧化锆载体上的多种金属氧化物在富氧条件下,以丙烯为还原剂,选择性还原NO的活性,考察了CuO和Ag的负载量与活性关系,CuO和Ag单独负载与共同负载时的催化性能,以及氧气浓度对催化剂活性影响.结果表明:在CuO,MgO,La2O3 ,CoO,Fe2O3 ,MoO3和WO3等七种金属氧化物中,CuO活性最好,NO转化率为47.5%,加入活性组分银可明显提高催化剂的NO还原能力,转化率提高到61%.单独负载银时,催化剂活性较差,NO转化率仅为22.1%.在对氧气浓度的考察中,确定在0.4%NO,0.4?H6的反应气中,氧气的最佳含量为2%.     

再生气氛对CuO/AC脱硫活性的影响

本文考察了不同气氛再生后ＣｕＯ／ＡＣ脱硫剂的二次脱硫活性，并藉借助ＸＲＤ和ＸＰＳ表征技术以及对再生后脱硫剂残硫的分析，探讨了脱硫剂以不同还原剂在不同温度下再生后二次脱硫活性差异的内在原因，结果表明：脱硫剂经Ｈ２再生后二次脱硫活性与初活性相比出现大幅度下降，Ｈ２气氛中添加Ｈ２Ｏ可提高其二次脱硫活性；经ＮＨ３在３００℃再生后二次脱硫活性与初活性相当，两次再生后仍未观察到活性的明显下降，ＮＨ３再生时脱硫