涕灭威污染体系研究现场土壤生态系统表征

以湖北省卢龙县刘天庄邵时各村农田生态系统为例，阐述了生态系统的表生方法，得出该生态系统利于做复合污染物的研究，且系统中农药的降解有明显的复杂性，与实验室模拟有差异。为进一步研究复合化学污染物在该生态系统中多介质多界面的环境行为提供了依据。     

锰氧化物对有机污染物的转化机制研究进展

以土壤/沉积物中普遍存在且具有较强氧化活性的锰氧化物为研究对象,探讨了水-锰氧化物体系对医药品和个人护理用品等典型环境污染物的转化行为,并从污染物的分子结构出发,分别综述了锰氧化物对酚类、胺类、氮杂环、氮杂环N-氧化物、酸类等典型环境污染物的分子转化机制.为该类污染物环境行为及其潜在风险的科学评价、有效控制奠定理论基础.     

重金属在环境中的化学形态分析研究进展

重金属在环境中的形态与迁移转化决定了其污染风险和生物有效性.本文从影响重金属形态的主要环境条件和结合物特性出发,分析了重金属在环境中与有机物、无机矿物质等的交互作用机理,对目前重金属形态分析的主要研究方法(化学提取、电化学、分子尺度仪器检测技术、模型计算等)展开综述与讨论.     

扫描/透射电子显微技术在土壤环境微生物相互作用超微结构研究中的应用进展

超微结构技术与土壤和微生物等学科的交叉融合,使得相关研究的尺度向着更直观与更微观的两极方向延伸.微生物与土壤组分的相互作用贯穿于整个土壤多相微界面体系,是土壤中最具活力的因子,深刻影响着环境污染物的迁移转化及归趋行为.扫描和透射电子显微技术的结合能够将土壤与微生物组成的高活性超微界面体系可视化,是当今土壤界面化学研究的前沿方向.介绍扫描和透射电子显微技术结合能谱、高角度环形暗场像、电子衍射分析等手段的基本原理和其应用于环境微生物领域的制样要求;综述应用扫描/透射电子显微技术研究环境胁迫下微生物的形态变化特征、微生物与土壤固相组分的作用、微生物与微生物之间交互作用的超微结构特征,以及结构和形貌观测及化学成分分析;通过扫描/透射电子显微技术揭示土壤微生物与污染物的作用机制,跟踪环境污染物的转化和迁移特征.已开展的研究发现,微生物容易附生于土壤颗粒表面,且通过调整自身细胞表面结构,改变自身转运有机物的通道,从而代谢污染物;共培养模式具有协同效应,在降解有毒有机污染物和处理废弃物方面效率更高,从而加速土壤中污染物的转化与降解过程.此外,还总结了通过扫描/透射电子显微技术如何深入挖掘有生命土壤的超微界面作用机理,展望扫描/透射电子显微技术未来的可能研究方向,期望能进一步促进土壤微生物技术在环境修复领域的深入发展与广泛应用.     

多溴联苯醚和全氟烷基酸的分子毒理机制研究

多溴联苯醚(PBDEs)和全氟烷基酸(PFAAs)是两类使用量大、环境污染广泛、人体暴露严重的新型有机污染物,2009年已纳入《斯德哥尔摩公约》持久性有机污染物(POPs)名单,但其毒性效应及作用机制并不明确.本文综述了本课题组近几年针对多溴联苯醚PBDEs和全氟烷基酸PFAAs的分子毒理机制研究工作,主要集中在这两类污染物对甲状腺系统、雌激素系统和肝脏脂肪酸代谢系统干扰效应的分子机制研究.本文分别从分子、细胞和活体三个层面,研究了污染物与核受体的直接结合作用、结合后受体的构象变化、细胞内受体的转录活性、以及活体暴露后受体调控基因的表达变化,由此阐明了污染物通过与受体直接作用导致细胞和活体生物功能改变的分子机制.同时结合计算模拟,探讨了污染物生物效应与其化学结构之间的关系,发现污染物的受体活性取决于它们与受体结合的空间构型,而其活性强度基本与二者的结合能力一致,主要受疏水作用和氢键的影响.此外,还通过研究污染物与天然配体转运蛋白的相互作用,明确了各个污染物与转运蛋白的结合能力,探讨了其构效关系,并评估了污染物对天然配体在体内转运过程的潜在干扰效应.通过上述研究工作,提出了多层面、多靶点研究环境污染物分子毒理机制的新思路,建立和引进了研究污染物与生物靶分子相互作用的新方法,发现了PBDEs、PFAAs与TR、ER、PPARγ核受体结合的新模式,为深入了解这些污染物的分子毒理机制提供了有用的信息和有效的研究手段.     

铊在水-沉积物界面过程的研究进展

铊(Tl)是世界上公认的13种优先控制的金属污染物之一.金属冶炼以及煤炭燃烧等工业活动是Tl污染物进入环境介质的主要原因.本文分别介绍了Tl在水环境中的分布特征和赋存形态,及矿(岩)石、天然有机物、水生生物对Tl的赋存形态和归趋的影响,分析了当前Tl污染界面化学研究的重点和难点,为今后研究Tl的水-沉积物界面过程提供参考.     

草酸与铁氧化物相互作用及光化学活化分子氧过程的研究进展

草酸与铁氧化物共存于自然环境中,二者之间的相互作用及光化学行为强烈影响着分子氧的活化.而分子氧活化影响共存体系中污染物的迁移与转化,是发展绿色污染控制氧化技术的关键.因此,探讨草酸与铁氧化物之间的相互作用与光化学活化分子氧是目前的研究热点之一.本文系统总结了近年来围绕草酸与铁氧化物相互作用以及草酸诱导铁氧化物活化分子氧的研究成果,论述了草酸在铁氧化表面的吸附与转化特性、草酸铁络合物光化学过程以及活性氧产生与转移途径,同时探讨了上述过程对环境污染物降解的影响,借此加深理解草酸诱导铁氧化物环境光化学行为与活化分子氧原理,并对今后的研究发展方向提出了展望,以期为利用天然铁氧化物和有机质发展原位环境修复技术提供依据.     

二级出水典型污染物超滤膜污染行为的分子动力学模拟研究

以6-羧基葡萄糖、半胱氨酸和水杨酸分别代表二级出水的3种典型污染物多糖(SA)、蛋白质(BSA)和腐殖酸(HA)的分子组成,通过分子动力学(MD)技术,模拟了二级出水典型污染物,与醋酸纤维素(CA)、聚醚砜(PES)、聚偏氟乙烯(PVDF)等3种主流商业膜材料之间的结合能(ΔE),作为对具有特征污染物性质的二级出水,在不同的膜材料上产生膜污染行为的判断依据.MD数据显示:PVDF结构单元与6-羧基葡萄糖和水杨酸分子间的ΔE高于半胱氨酸,而PES结构单元与半胱氨酸分子间的ΔE值高于其它分子间的组合.3种污染物在超滤膜上的过滤通量衰减及膜污染指数,证实了MD对PVDF膜上SA和HA污染性更高,而BSA在PES膜上更易产生膜污染的预测结论;分别对6-羧基葡萄糖、水杨酸、半胱氨酸与3种聚合物结构单元间的ΔE值,与SA、HA、BSA的超滤操作初始通量衰减率间进行了线性拟合,得到的拟合系数分别为0.9981、0.9555、0.7186,说明半胱氨酸作为蛋白质类代表物进行分子模拟尚有一定的不足.     

溴系阻燃剂毒理效应的计算模拟预测与环境风险评估进展

溴系阻燃剂(brominated flame retardants,BFRs)作为生产和使用量巨大的有机阻燃剂,在环境介质和生物体内被广泛检出。BFRs及其代谢产物会对生物体造成神经毒性、遗传毒性、发育毒性及内分泌干扰效应等,环境和健康风险得到日益广泛的关注。国内外学者通过最小二乘法(LS)和类似马尔可夫链蒙特卡罗算法(AMCMC)等统计分析方法建立了BFRs在环境中转化和归趋的预测模型,采用分子对接、分子动力学模拟和定量结构-活性关系(QSAR)模型等方法分析了BFRs及其代谢产物毒性作用的微观机制。综合近年来国内外的相关研究,发现BFRs的结构(取代基的类型和数量)会影响其环境行为和毒理效应,在总结研究成果的基础上,对BFRs的生态和健康风险进行评估,为其未来的研究和发展方向提供参考。     

电化学模拟-质谱技术在环境领域的发展与应用

有机污染物的环境转化及生态风险是环境领域的研究热点,然而常规的研究手段程序繁琐、成本较高,且信息量有限,因此当前迫切地需要发展一项可以快速评估有机污染物的环境转化行为与风险的技术手段。在线电化学模拟-质谱技术是由注射泵、电化学反应池、联机的高效液相色谱仪及质谱检测仪组成的可用于快速评估有机污染物环境转化行为及风险的技术。本文对电化学模拟-质谱技术在环境领域中的发展与应用情况进行了详细的阐述。采用该技术可以使有机污染物在电化学反应池内发生氧化或还原反应,经联机的质谱仪检测得到活性中间产物及最终产物的结构信息,以模拟有机污染物在环境中的氧化或还原的转化过程以及研究污染物的环境结合残留机制;通过在电极表面产生电芬顿反应,可模拟研究难降解有机污染物在敏化光解或高级氧化处理工艺中的转化路径;根据有机化合物在电化学反应池内的起始反应电压可以判断有机污染物在环境中的持久稳定性。此外,电化学模拟-质谱技术可用于模拟研究有机污染物在生物体内经代谢后形成的活性中间产物与酶、蛋白质及DNA等生物大分子的结合致毒机制。与传统研究手段相比,电化学模拟-质谱技术具有快速、简便及产物信息全面等显著优越性,将在有机污染物的环境行为、水处理技术、环境监测、环境健康风险等研究领域有更广泛的应用。由于该技术刚刚起步,今后在电极材料的多样化、系统的自动化等方面有待进一步发展。     

碳纳米管吸附环境重金属机制研究——理论计算进展

重金属污染严重威胁着生态环境的平衡与稳定.碳纳米管因其比表面积较大,官能团丰富以及结构稳定等特性,对重金属离子具有良好的吸附能力,是废水处理中一种具有广泛应用前景的纳米材料.近年来,随着计算机技术和量子理论的不断发展,理论计算发展迅速.理论计算能够从微观角度分析吸附剂与吸附质之间可能存在的相互作用,探究两者之间的作用机理,为解释实验现象提供理论参考.本文从理论计算角度,以静态密度泛函理论计算与动态分子动力学模拟两方面,总结了碳纳米管在吸附重金属方面的研究进展.从碳纳米管的计算模型、优化结构、电子特性和能量等角度进行分析综述,探究碳纳米管与重金属离子之间的相互作用机理,以期能够为碳纳米管等纳米材料在废水处理中的广泛应用提供理论支持.     

碳纳米管对污染物的吸附及其在土水环境中的迁移行为

碳纳米管具有独特的物理化学特性,对污染物具有优异的吸附性能,在环保领域具有巨大的应用潜力,因而吸引人们对碳纳米管吸附有毒污染物的行为和规律开展了大量研究.同时,碳纳米管特有的表面化学性质和结构特征,使得其自身的环境行为具有一定的风险性,对碳纳米管在水土环境中的迁移行为进行评价,是碳纳米管工程应用之前必须要解决的重要问题,相关研究也有一定程度的开展.本文从碳纳米管对环境污染物的吸附行为和相关机理以及碳纳米管在水土环境中的迁移行为方面进行了综述,阐述了这些研究对于评估碳纳米管的环境应用潜力、环境和生态风险所具有的意义.     

植物影响空气中持久性有机污染物的研究进展

持久性有机污染物(POPs)在植物与空气两相界面之间存在动态交换过程,一方面,植物叶片吸附、吸收空气中的POPs,净化了空气,并将其转移到食物链和土壤等其它环境介质中;另一方面,植物叶片通过挥发使其吸附的POPs重新回到空气中,最终对全球范围内POPs的循环和环境归趋产生重要影响.本文综述了植物与空气中POPs的动态交换过程,分析了影响植物吸附和挥发POPs的主要因素,包括POPs的理化性质、植物特征和环境条件.同时,就城市绿地对空气中POPs浓度水平的影响展开讨论,由于该过程受多种因素共同影响,植被清除的POPs是否足以改善空气质量仍有争议,其中影响机制有待深入研究.此外,本文总结了植物中POPs的检测技术,传统检测技术灵敏性和准确性高,而原位检测技术可以直接观察活体植物中POPs的吸收、迁移、存储等环境行为.最后,本文探讨了现有研究的不足和未来发展的方向,以期为今后研究植物-空气界面过程以及POPs多介质环境行为提供理论和技术参考.     

全氟和多氟烷基化合物异构体的分析方法、环境行为和生物效应研究进展

全氟和多氟烷基化合物(Per-and polyfluoroalkyl substances,PFASs)是一类人为源的有机污染物,普遍具有环境持久性、生物富集性和潜在毒性.环境中的PFASs存在直链和多种支链异构体,各种异构体的环境界面行为以及生物富集、代谢和毒性效应存在显著差异.只有从单个异构体的角度进行分析,才能准确评估PFASs潜在的生态和健康风险.本文对PFAS异构体的来源、命名和分析方法进行了介绍,总结了PFAS异构体在不同介质中的环境行为和生物效应研究的最新进展,有助于全面认识环境中PFASs的迁移转化规律及最终归趋.     

几类常见污染物对斑马鱼运动影响的研究进展

随着工农业的快速发展和人们生活水平的提高,排放到环境中的污染物种类及数量正在急剧上升,引发了日益严峻的环境问题。环境污染物对生物体内的各项生理活动也产生着深远的影响。为探究污染物对斑马鱼运动系统的影响,本文就斑马鱼运动发生的调控机理以及不同种类的环境污染物对斑马鱼运动行为系统干扰的研究进展进行了综合阐述,归纳了各类污染物对斑马鱼运动神经的损伤效应,在分子水平上探讨了其可能的作用机制,并且展望了环境污染物对斑马鱼运动神经毒性的未来研究方向。     

微塑料与污染物相互作用的研究进展

微塑料广泛存在于环境中,其比表面积大、吸附性强,可吸附环境中的重金属、有机物、微生物等污染物,并改变它们在环境中的归趋;同时,这些污染物也会影响微塑料的性质及其在环境中的吸附、迁移、降解等行为,进而对生态环境产生潜在风险.开展微塑料与污染物的相互作用研究是进行微塑料环境风险评价的基础.当前相关研究多集中于微塑料的分布及其对不同污染物的吸附作用等方面,而污染物对微塑料性质的影响研究及吸附后它们性质变化的研究相对较少.据此本文总结了微塑料在环境中的分布情况;以吸附为例,梳理了相互作用过程的影响因素和机理;综述了微塑料与污染物相互作用的研究现状;最后基于此展望日后的研究方向,以期对未来微塑料的相关研究提供参考和帮助.     

水蚤分子生态毒理学研究进展

水蚤是广泛分布于各类淡水水体中的浮游动物,在水生生态系统中具有重要地位,也是水生毒理学研究中常用的模式生物。近年来,分子毒理学的发展为水蚤生态毒理学研究提供了新的工具和研究思路。本文分别从基因组学、转录组学、蛋白质组学、代谢组学和表观遗传组学方面,综述了不同环境污染物(重金属、农药和杀菌剂等有机污染物、环境激素类化合物、纳米材料和藻毒素等)对水蚤的生态毒理学效应及分子机制,为通过水蚤生态毒理学研究进行环境污染生物标志物筛选及生态风险评估提供参考。     

基于对接的植物激素3D-QSAR和分子动力学模拟

采用分子对接和分子动力学(MD)模拟方法研究植物雌激素类化合物与雌激素受体的相互作用机制,对接结果表明,雌激素受体活性位点的疏水和氢键作用是影响植物雌激素化合物活性的主要原因,植物雌激素类化合物主要与氨基酸残基GLU353、ARG394、HIS524和LEU525之间形成氢键.然后以对接后的分子构象进行分子结构叠合,结合比较分子力场分析(CoMFA)和比较分子相似性指数分析(CoMSIA)方法建立了3D-QSAR模型.CoMFA模型的交叉验证相关系数(Q2)和非交叉验证相关系数(R2)值分别为0.676和0.994,标准估计误差SEE和F统计量分别为0.143和342.115;CoMSIA模型的Q2=0.565,R2=0.972,SEE=0.286和F=111.480.结果表明,CoMFA和CoMSIA模型具有良好的稳定性和预测能力,可为植物雌激素的雌激素效应研究提供有力的支持.采用MD模拟研究了小分子和受体蛋白的动力学情况,为对接结果的合理性提供了验证.     

环境样品中微塑料及其结合污染物鉴别分析研究进展

微塑料作为一种新型污染物,具有难以被彻底降解、在环境中分布广泛、易结合疏水性有机污染物和重金属等特性,已成为国内外学者研究的热点问题.近年来,微塑料在海水、淡水、沉积物、土壤和大气等环境介质中不断被报道,且数量不断增加,甚至在人口稀少的偏远地区均有微塑料的检出.微塑料尺寸较小极易被生物误食,微塑料及其结合的污染物对生态环境产生潜在风险.开展微塑料及其结合污染物鉴别分析技术是研究微塑料环境行为、生态毒理效应及风险防控的基础.本文梳理了微塑料的相关研究,总结和比较分析了不同介质(水体、土壤/沉积物、生物体、大气)中微塑料的采样、分离提取、定性(物理形态表征和化学组分鉴定)、定量(数量丰度和质量浓度)以及结合污染物的检测分析技术和方法,为相关领域的研究提供了方法学的参考.     

模拟和光谱相互验证2'-OH-BDE-28对HSA构象的影响

利用分子对接、分子动力学模拟(molecular dynamics simulation,MD)和光谱法研究2'-羟基-2,4,4'-三溴二苯醚(2'-OHBDE-28)与人血清白蛋白(HSA)的作用机制。MD模拟研究表明2'-OH-BDE-28诱导HSA的内部疏水性增强,结构松散膨胀,致使其二级结构发生改变;圆二色光谱实验与MD模拟结果相吻合,验证2'-OH-BDE-28可诱导HSA的构象变化。荧光光谱实验表明,2'-OH-BDE-28能通过静态猝灭和非辐射能量转移机制引起HSA荧光猝灭。分子对接推断2'-OH-BDE-28以氢键和疏水作用力键合在HSA的位点I处;热力学分析和竞争实验结果一致验证分子对接结果。本文将计算模拟和光谱实验相结合,从模拟和实验2个角度共同探讨2'-OH-BDE-28与HSA的作用机制,结果高度吻合。