汞的微生物甲基化与去甲基化机理研究进展

甲基汞具有强烈的生物毒性和生物积累性,环境中甲基汞的产生主要与微生物相关,同时微生物也能通过去甲基化作用使甲基汞转变为无机汞.然而,目前国内外研究主要集中在汞的甲基化机理及影响因素,对汞的微生物去甲基化研究甚少.本文综述了汞的微生物甲基化、去甲基化研究史,以及微生物的主要作用机理,并对相关研究进行了展望,指出微生物酶促甲基化与氧化去甲基化机理研究将是以后工作的重点.     

Research progress on occurrence forms and microbial transformation of mercury北大核心CSCD

汞是一种高毒性且具有持久性的重金属污染物,汞污染的治理与修复在近几十年一直是国内外研究热点.了解微生物对汞赋存形态的转化作用,对汞污染的治理与修复具有重要意义.总结汞的不同赋存形态、毒性及对应的常用分析方法,其中甲基汞(methyl mercury,MeHg)是毒性最强的汞形态之一.环境中汞的化学形态能发生转化,尤其以微生物驱动的汞的甲基化、MeHg的去甲基化和汞的氧化还原最为常见.依据汞转化类型将汞转化相关微生物分为汞甲基化、MeHg去甲基化、汞还原、汞氧化等类群,将对应的汞转化作用机制分为基于hgcAB基因的汞甲基化、基于mer操纵子基因的MeHg去甲基化和Hg2+还原、胞内过氧化氢酶介导的Hg0氧化.微生物汞转化过程不仅受到pH和温度的显著影响,而且还受到汞的赋存形态和游离汞的浓度、微生物种/群结构与功能、矿物种类、中间体和次生产物及其交互作用的影响,基于此,提出正确客观表征汞的微生物转化过程需要综合分析微生物组和矿物组的变化规律及其交互作用的综合效应.针对酸性矿山废水(AMD)极端环境微生物汞转化研究的不足,未来的工作将聚焦结合多组学手段、同步辐射谱学和密度泛函理论(DFT)计算等分析技术研究汞赋存形态的微生物转化过程,分析和阐明汞转化中间体的键合作用方式和转化机制,从而为AMD汞污染的预防、治理和修复提供依据.(图2表2参107)     

硫化汞纳米颗粒的微生物摄入及其在汞甲基化中的作用

甲基汞因其独特的食物链富集特性和毒性使汞成为重要的全球污染物.厌氧环境中微生物介导的汞甲基化是甲基汞生成最主要的来源,厌氧环境中不同汞地球化学形态控制着甲基汞的生成过程.硫化汞纳米颗粒是在实际厌氧环境中新近发现的重要颗粒汞形态,对其环境行为还缺乏基本认识.本文基于硫化汞纳米颗粒的环境行为,重点围绕其与微生物的相互作用,讨论并总结了硫化汞纳米颗粒的生成、硫化汞纳米颗粒的微生物摄入、溶解以及硫化汞纳米颗粒对微生物汞甲基化的影响,并进一步对硫化汞纳米颗粒与微生物相互作用的未来研究重点进行了展望.     

沉积物中汞的甲基化研究进展

汞是环境中存在的一种重要污染物质,其毒性与之化学形态密切相关。环境中的汞主要以无机汞形态存在,然而无机汞可以通过甲基化作用转化为毒性更强的甲基汞,从而给受到暴露的生物及人类带来更高的健康风险。沉积物是汞在水生环境系统中的主要分布相,也是无机汞甲基化过程发生的主要场所。沉积物中汞的甲基化过程受到生物种类、汞的生物可利用性等生物因素及温度、含硫化合物、有机质、氧化还原条件等环境理化性质的影响。本文对汞在沉积物中甲基化过程的作用机制及其影响因素的研究现状及最新进展进行了总结,并对未来更深入的研究进行了展望。     

环境中汞微生物转化研究进展

汞(Hg)污染是全球最为关注的环境问题之一.Hg的不同形态之间毒性差异大,其以有机形态存在的甲基汞(MeHg)具有强神经毒性,且能在生物体内富集,具有很强的健康与生态风险.环境中不同形态的Hg可以在生物与非生物作用下进行转化,特别是微生物在一定条件下驱动着Hg的甲基化、去甲基化、还原与氧化,从而影响Hg的移动性和生物有效性.因此,理解微生物参与Hg转化的特征与机制对人体健康和生态环境都有着重要的意义.已有不少研究报道了Hg的微生物转化过程,但缺乏一个系统的总结与归纳.本文综述了关于Hg微生物甲基化、去甲基化、还原和氧化的最新研究进展,重点讨论Hg甲基化微生物类群,分析了微生物对Hg的甲基化和还原机制,以及影响Hg甲基化过程的主要环境因子,并提出未来关于Hg微生物转化的研究方向与重点.     

不同长度秸秆还田对土壤汞甲基化与水稻植株甲基汞富集的影响

为降低秸秆还田引起稻田系统甲基汞(MeHg)升高的风险,采用盆栽试验,研究了添加不同长度水稻秸秆(5 cm、2 cm、粉末)条件下,在水稻整个生长期内土壤汞的甲基化以及水稻植株各组织中MeHg的含量变化特征.结果表明,添加秸秆能显著促进稻田土壤汞的甲基化,并能提升稻米MeHg的富集.不同长度秸秆对土壤MeHg净增长的影响时间不同,较长秸秆能长时间内对土壤汞的甲基化产生促进作用,在水稻生长后期土壤MeHg含量持续偏高,致使晚熟期稻米中MeHg质量浓度偏高;粉碎的秸秆在土壤中能快速降解,尽管在短时间内能引起土壤MeHg含量升高,但在水稻生长后期土壤MeHg含量明显下降,完熟期稻米中MeHg含量也远低于其他两种处理方式.因此,秸秆进行粉碎处理后再还田有利于降低稻米的MeHg富集风险.     

汞的环境光化学

作为一种全球污染物,汞在水体、底泥、土壤、大气等介质中以各种不同形态存在.各种汞形态具有不同的理化特性及毒性.汞形态的转化对于汞的迁移、毒性、食物链富集放大效应等具有重要影响.光照在汞的形态转化中起着重要作用,主要涉及光氧化、光还原、甲基汞的光降解以及无机汞的光化学甲基化等四个方面.本文对不同环境介质中汞的光化学转化过...     

三峡库区消落带土壤淹水过程中汞的释放及甲基化特征

为探索三峡库区消落带土壤淹水期汞的环境化学行为,利用模拟试验,设置A(15℃,低溶解氧(DO))、B(30℃,低DO)、C(15℃,高DO)3组处理,在人工气候培养箱中进行消落带土壤淹水过程中汞的释放与甲基化特征研究,淹水试验共进行了40 d.结果表明,淹水初期(0—10 d)土壤汞呈释放趋势,A、B、C等3组处理水体中总汞浓度逐渐增加,而土壤中总汞含量相应降低;随淹水时间的延长(10 d),二者达到平衡.淹水后,A、B、C处理上覆水甲基汞浓度随淹水时间的延长而升高,且分别在第15天、第8天、第15天达到峰值,第30天基本达到平衡;土壤甲基汞含量随淹水时间的延长而增高,并在第30天达到平衡,平衡时土壤及上覆水甲基汞浓度规律均表现为BAC.土壤-上覆水系统温度的适当升高利于土壤汞的释放及甲基化;高溶解氧利于土壤汞的释放,低溶解氧则更利于汞的甲基化.     

金矿区中国林蛙体内DNA甲基化水平

采集金矿附近山区河流水质、沉积物和当地两栖类动物中国林蛙样品,应用高效液相色谱仪测定污染区和对照区林蛙体内各组织器官的胞嘧啶(c)和5-甲基胞嘧啶(5-mc)含量,探讨因金矿开采引起的汞污染以及对林蛙体内组织器官DNA甲基化水平的变化,研究汞胁迫下,两栖类动物体内分子水平的影响。结果表明:金矿开采区河流水质和沉积物已受到甲基汞污染,污染区林蛙体内甲基汞含量远高于对照区;林蛙体内各组织器官中DNA甲基化水平发生不同的变化:污染区林蛙肝脏和皮肤中DNA甲基化水平高于对照区,肌肉和脑干DNA甲基化水平低于对照区;雄性林蛙肝脏和脑干DNA甲基化水平高于雌性,肌肉和皮肤DNA甲基化水平却低于雌性。以上结果说明汞胁迫下,中国林蛙体内组织器官DNA甲基化水平可以发生一定的变化,环境中重金属汞离子进入林蛙体内含量的不同,可以促进或抑制其体内甲基化水平的变化,引起基因毒性作用。     

渔业养殖区藻源溶解性有机质性质特征对汞甲基化影响

溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)是水生生态系统中的重要成分,能够显著影响汞的甲基化等形态变化过程.以近岸渔业养殖区藻源DOM为研究对象,运用傅里叶变换红外光谱和三维荧光光谱技术,对其结构特征进行表征;并选取总有机碳浓度TOC_DOM=10 mg·L^-1(DOM₁₀)和TOC_DOM=50 mg·L^-1(DOM₅₀)两种水平藻源DOM提取液,分析其在不同汞浓度条件下对汞甲基化过程的影响.结果表明,藻源DOM主要由类蛋白和类腐殖质组分组成,其中前者含量较高,疏水及芳香组分含量较低;红外光谱显示藻源DOM中含有—OH、—CH₃、—CH₂、芳香性C=C等官能团.甲基化实验表明,在溶液中DOM含量相对较少时(DOM:Hg浓度比≤15625),DOM表现出抑制汞甲基化的趋势,而当溶液中DOM含量逐渐升高(DOM:Hg浓度比>15625),DOM可以显著促进水体中汞向甲基汞的转化.藻源...     

汞污染及人体负荷研究进展

汞污染是个全球性的问题,汞在一些厌氧微生物的作用下会生成毒性较大的甲基汞,对人体健康产生威胁.本文综述了汞污染以及人体负荷的一些研究进展,包括汞对人体的危害、生物学指标、普通人群甲基汞暴露的两条主要途径等.之前普遍认为食用鱼贝类等水产品是造成人体甲基汞暴露的主要途径,但最近有研究发现大米中甲基汞含量偏高,食用大米会造成潜在甲基汞暴露风险.目前大米甲基汞暴露研究大多集中在我国贵州地区,未来非常有必要在更多的地区开展大米中甲基汞水平的调查,评价大米中低剂量甲基汞长期暴露的风险,以保障大米的安全性.     

环境中汞的微生物还原过程及机制

汞是一种全球性的环境污染物.汞的还原过程可降低地表环境汞浓度,促进汞的大气传输,对汞的区域/全球循环、甲基化及生物积累具有重要的作用.地表环境微生物还原是汞还原的重要过程,在多种环境介质中均可发生.本文介绍了多种环境介质中微生物汞还原在汞生物地球化学循环中的重要作用,详细总结了有氧与缺氧条件下微生物汞还原的途径与机制,提出了微生物还原汞的其它可能机制,并对相关领域的研究进行了展望.     

七株硫酸盐还原菌汞甲基化能力的比较

目前硫酸盐还原菌汞甲基化的研究集中在Desulfovibrio desulfuricans ND132菌株上,由于D.desulfuricans ND132并非商业化提供的菌株,使得国内很多实验室难以获得该菌株开展微生物汞甲基化的相关研究.本文收集了7株商业化的硫酸盐还原菌,通过系统研究探寻其中可用作替代的汞甲基化模式菌株.在实验室培养条件下,通过对甲基化关键基因(hgcA和hgcB)、生长特性、汞的耐受性以及汞甲基化能力的测试,结果发现,Desulfomicrobium escambiense(CGMCC 1.3481)生长较快、具有较好的汞甲基化率(7.5%±0.7%),具备作为汞甲基化模式菌株的潜力.     

稻田水体中汞的非生物甲基化研究

本文采用稻田原位培养的方法,考察了稻田水体汞的非生物甲基化及沼灌对稻田水体汞非生物甲基化的影响.结果表明,开阔水面无机汞甲基化的转化率为3.14%—3.17%,明显高于水稻行间(0.83%—1.95%),光照加速了稻田水体无机汞的甲基化过程.常规稻田水体中甲基汞以生成为主,表现为随着培养时间的延长,水体中甲基汞的含量逐渐增加至0.63 ng·L~(-1).与常规稻田水体相比,沼灌稻田水体先出现甲基汞的峰值,随着体系光量子的累积,甲基汞逐渐光解,其含量逐渐降低.常规稻田水甲基汞的含量与光照呈线性正相关关系(R~2=0.71—0.86),而沼灌稻田水中甲基汞的含量与光照呈抛物线关系(R~2=0.33—0.80).沼灌稻田水体中高分子量的溶解态有机质如腐殖质和富里酸的含量明显高于常规稻田水体,且芳香性物质含量占比较高,使其中无机汞的甲基化过程要更复杂.     

加拿大最大程度降低汞的环境和健康风险的进展

出于对人类健康的担忧,加拿大采取手段限制人为汞排放.汞是一种在环境中普遍存在的天然元素.接触途径很复杂.科学文献、政策和法规都涉及到环境中的汞水平,不过所涉及的都是甲基汞(一种神经毒素).把汞颗粒和活性汞甲基化合成有机甲基汞会产生毒性作用.加拿大政府已经颁布了一套政策法规以期最大程度地降低甲基汞和其他有毒化学品对健康和环境的危险性,并与加拿大各省政府和地区政府进行合作,积极参与双边、区域和国际活动.     

加拿大最大程度降低汞的环境和健康风险的进展

出于对人类健康的担忧,加拿大采取手段限制人为汞排放.汞是一种在环境中普遍存在的天然元素.接触途径很复杂.科学文献、政策和法规都涉及到环境中的汞水平,不过所涉及的都是甲基汞(一种神经毒素).把汞颗粒和活性汞甲基化合成有机甲基汞会产生毒性作用.加拿大政府已经颁布了一套政策法规以期最大程度地降低甲基汞和其他有毒化学品对健康和环境的危险性,并与加拿大各省政府和地区政府进行合作,积极参与双边、区域和国际活动.     

加拿大最大程度降低汞的环境和健康风险的进展

出于对人类健康的担忧,加拿大采取手段限制人为汞排放.汞是一种在环境中普遍存在的天然元素.接触途径很复杂.科学文献、政策和法规都涉及到环境中的汞水平,不过所涉及的都是甲基汞(一种神经毒素).把汞颗粒和活性汞甲基化合成有机甲基汞会产生毒性作用.加拿大政府已经颁布了一套政策法规以期最大程度地降低甲基汞和其他有毒化学品对健康和环境的危险性,并与加拿大各省政府和地区政府进行合作,积极参与双边、区域和国际活动.     

加拿大最大程度降低汞的环境和健康风险的进展

出于对人类健康的担忧，加拿大采取手段限制人为汞排放．汞是一种在环境中普遍存在的天然元素．接触途径很复杂．科学文献、政策和法规都涉及到环境中的汞水平，不过所涉及的都是甲基汞（一种神经毒素）．把汞颗粒和活性汞甲基化合成有机甲基汞会产生毒性作用．加拿大政府已经颁布了一套政策法规以期最大程度地降低甲基汞和其他有毒化学品对健康和环境的危险性，并与加拿大各省政府和地区政府进行合作，积极参与双边、区域和国际活动．     

水产养殖对水生生态系统中汞甲基化影响研究进展

水产养殖造成的水体富营养化不仅导致有机质增加,而且致使很多水体理化参数发生变化,包括水中溶解氧下降、沉积物中有机质和硫酸盐、硫化氢的增加、pH值的下降、生物和微生物群落的破坏等.然而,目前国内外在这方面的研究极少,水产养殖对水体汞甲基化的影响尚不清楚,对其进行深入的研究,并提出合理利用和开发水资源的科学建议具有重要的现实意义.     

DNA甲基化结合蛋白

DNA甲基化是哺乳动物细胞中最重要的表观遗传学修饰之一,大约70%—80%的CpG发生这种甲基化修饰.异常的甲基化在许多癌症中频发,启动子CpG岛的高甲基化作为普遍的失活机制介导抑癌基因沉默.甲基化信号由甲基化结合蛋白来转译,它们能够特异性识别并结合至甲基化位点通过募集辅阻遏复合物例如组蛋白去乙酰化酶(Histone Deacetylase,HDAC)等建立沉默的染色质,从而在DNA甲基化和基因沉默中起桥梁作用.目前,哺乳动物中已鉴定出的甲基化结合蛋白有三类,分别是:MBD(Methyl-CpG-Binding Domain)、Kaiso以及SRA(Set and Ring finger-associated)家族.本文就这三大家族(以MBD为主)各自的结构、功能、结合甲基化DNA的特性以及它们在某些疾病发生中的作用做一综述.