磁性Fe_3O_4/改性焦炭的制备及其对罗丹明B的吸附性能

以焦炭为原料、KOH为活化剂制备改性焦炭,采用原位氧化沉淀法制备纳米Fe_3O_4负载于改性焦炭表面上,制备出磁性复合材料,利用N2等温吸附(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶交换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、振动样品磁强计(VSM)等对其进行了表征,并研究了其对罗丹明B的吸附性能,系统考察了吸附动力学、吸附等温线、pH、吸附剂投加量对吸附性能的影响.结果表明,改性焦炭微孔结构发达,利于Fe_3O_4分散负载其表面上.Fe_3O_4/改性焦炭具有良好的磁性能和吸附性能,在2 h内对罗丹明B达到吸附平衡,吸附动力学符合准二级吸附动力学方程,等温吸附数据符合Langmuir模型,吸附是自发行为且为吸热反应.吸附剂在较宽的pH范围内有较高的吸附量,罗丹明B去除率可达98.32%.     

Fe、Mn、Cu及其复合负载γ-Al_2O_3纳米颗粒的制备、表征和催化降解PVA性能

采用浸渍-煅烧法制备了Fe、Mn、Cu及其复合负载的γ-Al_2O_3纳米颗粒,采用了SEM-EDS、BET以及XRD等方法对制备得到的Mn_xO_y/γ-Al_2O_3、Cu_xO_y/γ-Al_2O_3、FexOy/γ-Al_2O_3以及FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒进行了表征.结果表明,通过浸渍-煅烧法得到的四种纳米颗粒催化剂均可以和双氧水形成非均相类Fenton反应体系,产生大量羟基自由基,从而有效降解PVA大分子,降低废水中的PVA浓度.另外还通过BoxBehnken Design响应面分析法分别确定了Mn_xO_y/γ-Al_2O_3、Cu_xO_y/γ-Al_2O_3、FexOy/γ-Al_2O_3以及FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒催化双氧水降解处理PVA的最佳工艺参数.利用GPC和GC-MS分析进一步表征PVA在不同催化剂条件下得到的降解产物后,分析结果表明:Fe、Mn、Cu复合负载的FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒催化双氧水降解PVA的催化效果相对较好.当PVA初始反应浓度为1%,反应温度为60℃,催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),双氧水投加量为60 mL·L~(-1)时,PVA的浓度下降率可以达到95%以上,降解产物粘均分子量达到1395,分子量下降率达到99%,降解小分子产物主要包括丁酮、苯甲醛、己醛以及乙酸等不饱和小分子.     

磺胺与金属氧化物纳米颗粒对发光菌的急性联合毒性及其机制初探

磺胺与金属氧化物纳米颗粒同作为抗菌剂对环境与人体健康皆有危害。为探究其对细菌的毒性作用,测定了4种磺胺,包括磺胺氯哒嗪(SCP)、磺胺吡啶(SPY)、磺胺甲基异恶唑(SMZ)、磺胺嘧啶(SD),与3种金属氧化物纳米颗粒,纳米ZnO(n-ZnO)、纳米CuO(n-CuO)、纳米Cr_2O_3(n-Cr_2O_3)对发光菌(Vibriofischeri)的单一毒性及二元急性联合毒性。结果表明,SCP对V.fischeri的单一毒性明显大于其他3种磺胺;n-ZnO的单一毒性远大于n-CuO和n-Cr_2O_3;磺胺与金属氧化物纳米颗粒的二元急性联合毒性效应表现为拮抗、相加和协同,协同居多,说明金属氧化物纳米颗粒增加了磺胺的生物毒性,两者在环境中的共存带来了更大的环境生态风险。     

Fe_3O_4@胺甲基植物多酚收集微藻的影响因素

将胺甲基化改性植物多酚(A-PP)包覆Fe_3O_4后所制备的Fe_3O_4@A-PP,作为功能性磁絮凝剂用于能源微藻细胞的采收,研究了藻液p H值、藻细胞胞外分泌有机物、絮凝搅拌条件和磁场强度对Fe_3O_4@A-PP收集微藻细胞效率的影响.结果显示,与A-PP相比,Fe_3O_4@A-PP的等电点由6.5提高到8.5,收集微藻的最佳p H值由7.1增大至8.2.Fe_3O_4@A-PP收集微藻细胞时,不受胞外分泌有机物的影响.快速搅拌的速率在200—500 r·min~(-1)之间时,对Fe_3O_4@A-PP收集微藻的效率影响不大,在快速搅拌之后无需增加慢速搅拌.在磁场强度为0.16 T—0.28 T时,Fe_3O_4@A-PP收集率随着磁场强度升高而逐渐增大,大于0.28 T后,收集效率不再增加.     

聚多巴胺包覆磁性纳米材料吸附去除模拟废水中的铅离子

采用共沉淀法制备聚多巴胺包覆的磁性纳米材料(Fe_3O_4@PDA NPs),并利用透射电子显微镜(TEM)、X光电子能谱(XPS)、振动磁强计(VSM)等手段表征了磁性纳米材料的化学组成和物理形貌.考察了溶液p H值、吸附平衡时间、纳米材料投加量、共存离子及离子强度等对铅吸附的影响,确定最佳实验条件为吸附平衡时间1 h、pH 5.5、吸附剂投加量1.5 g·L~(-1).常见共存离子均不干扰铅的吸附去除.通过直线方程拟合,证实Fe_3O_4@PDA NPs对铅离子的吸附等温线符合Langmuir方程,为单分子层吸附,饱和吸附量约为20.68 mg·g~(-1).1.5 h内,Fe_3O_4@PDA NPs对自来水、模拟废水中铅的吸附去除效率可以达到97.2%以上,此结果表明Fe_3O_4@PDA NPs可以用于铅污染环境水样的净化处理中.     

Fe_2O_3@GO聚合物对水中As~(3+)的吸附特性表征

以氧化石墨烯(GO)和硝酸铁为原料,采用浸渍法制得Fe_2O_3@GO聚合物,研究不同质量比Fe/GO、p H值及温度条件对GO和Fe_2O_3@GO聚合物吸附水中As~(3+)的影响,并通过吸附等温线和动力学方程进行相关拟合分析。同时,使用Roman光谱、FTIR、SEM等表征手段对GO和Fe_2O_3@GO聚合物2种材料进行表征,3种表征手段均显示铁已被成功负载到氧化石墨烯上。结果表明,As~(3+)的去除率与复合物中Fe/GO的质量比呈显著正相关,吸附的最优p H值为8,温度为40℃。Fe_2O_3@GO聚合物及GO这2种材料吸附As~(3+)的吸附等温线均符合Freundlich模型,准二级模型能更准确地描述其吸附动力学过程。在相同条件下,Fe_2O_3@GO聚合物较GO吸附性能更好,对于初始浓度为10 mg·L~(-1)的As~(3+)溶液,GO和Fe_2O_3@GO聚合物的平衡吸附量分别达到17.95和31.30 mg·g~(-1)。     

铁氧磁体纳米颗粒去除水体中新型污染物双氯芬酸

本研究采用5种商用铁氧磁体纳米颗粒ZnFe_2O_4、NiFe_2O_4、CoFe_2O_4、MnFe_2O_4、CuFe_2O_4去除水体中的新型污染物双氯芬酸(DFC).研究结果表明,NiFe_2O_4和MnFe_2O_4纳米颗粒可以有效去除水体中的DFC.进一步考察了溶液pH、水体中共存阴离子、天然有机质等因素对NiFe_2O_4和MnFe_2O_4纳米颗粒去除效果的影响.结果表明,溶液pH(2—10)对此2种纳米颗粒去除水体中DFC的效果几乎无影响,而水体中共存阴离子(10mmol·L~(-1))和天然有机质(2—20mg·L~(-1))则使DFC的去除效果均有所降低.准一级动力学模型和准二级动力学模型均可很好地描述NiFe_2O_4纳米颗粒对水体中DFC的吸附过程,而MnFe_2O_4纳米颗粒对水体中DFC的吸附过程则由准二级动力学描述更优.等温吸附研究表明,Langmuir模型和Freundlich模型均能够描述NiFe_2O_4和MnFe_2O_4纳米颗粒对DFC的吸附过程,且随着DFC平衡浓度的增加,2种铁氧磁体对DFC的饱和吸附量均随之增加.     

Fe2O3/AC脱除煤气中的Hg0

利用固定床反应器在模拟煤气条件下研究了活性焦(AC)负载Fe_2O_3催化剂(Fe_2O_3/AC)对气态Hg~0的脱除,考察了Fe_2O_3负载、煅烧温度、空速、Hg~0浓度、H_2S等对Fe_2O_3/AC催化剂脱除Hg~0的影响及Fe_2O_3/AC催化剂的再生性能,采用扫描电镜(SEM)表征了Fe_2O_3在Fe_2O_3/AC上的分布状态.结果表明,Fe_2O_3/AC具有较高的脱除Hg~0能力,明显高于载体AC,主要缘于Fe_2O_3对Hg~0的催化氧化作用.Fe_2O_3/AC催化剂上负载的活性组分Fe_2O_3并不是均匀的分布在载体AC表面上,而是成块簇状分布状态.300℃煅烧温度下制备的Fe_2O_3/AC催化剂脱除Hg~0的能力最高.在5000—15000 h~(-1)的空速和21—200μg·m~(-3)的Hg~0浓度范围内,Fe_2O_3/AC催化剂具有良好的脱除Hg~0的能力.H_2S与Hg~0在Fe_2O_3活性位上存在竞争吸附、反应会降低Fe_2O_3/AC对Hg~0的脱除能力,但H_2S反应生成的单质S和FeS_x又可促进Hg~0的脱除.脱除Hg~0后的Fe_2O_3/AC催化剂可进行再生,再生后Fe_2O_3/AC仍具有良好的脱除Hg~0的能力.     

CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O性能

通过等体积浸渍法制备了以γ-Al_2O_3为载体,CuO、Y_2O_3双组分CuYO/γ-Al_2O_3催化剂,通过CuYO/γ-Al_2O_3催化剂的XRD,BET,SEM等表征,分析发现,引入Y_2O_3组分,能够改变催化剂颗粒的结构与形态,提高了CuO在催化剂表面及孔道内的分散度.通过H2-TPR研究发现掺杂Y_2O_3大幅提高了CuO催化剂的还原性能,从而提高了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性.考察了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性,结果表明,当CuO和Y_2O_3负载量均为12%时,CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性最高,完全分解N_2O温度为488℃.12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂在有O2条件下,460℃连续反应100 h,活性仍能保持80%左右;还考察了体积分数为9.1%的水蒸气对12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响.     

新型颗粒电极γ-Al_2O_3@MIL-101(Fe)对水中罗丹明B的电催化氧化

以γ-Al_2O_3为基体,采用水热合成的方法制备新型的颗粒电极γ-Al_2O_3@MIL-101(Fe),通过XRD、FT-IR、SEM、EDS等方法对颗粒电极进行性质表征.以Ti极板作为阴极,Ti-RuO2作为阳极,采用三维电催化氧化体系处理罗丹明B(RhB)模拟废水.以无水硫酸钠为支持电解质,对各影响因素进行了优化实验研究,同时对颗粒电极电催化降解罗丹明B的反应进行了动力学模拟分析,并进行颗粒电极的重复利用实验,以探究制备的新型颗粒电极γ-Al_2O_3@MIL-101(Fe)对水中罗丹明B的电催化氧化性能.实验结果表明制备的新型颗粒电极γ-Al_2O_3@MIL-101(Fe)对罗丹明B的电催化降解反应属于一级动力学反应,反应速率常数k为30.1×10-2min-1,是传统颗粒电极γ-Al_2O_3的15倍;在颗粒电极投加量为33.3 g·L~(-1)、电压20 V、电解质浓度8 g·L-1、pH 2时,25 min后罗丹明B的去除率高达97%;同样条件下,γ-Al_2O_3电催化处理染料水时,1 h后罗丹明B的降解率仅为56%;新型颗粒电极γ-Al_2O_3@MIL-101(Fe)在电催化氧化罗丹明B的反应中具有良好的重复利用性能,经过5次反复利用,其去除率仍能保持在85%左右.     

纳米氧化铝对菲的吸附

为揭示菲在人工纳米氧化铝上的吸附行为及溶液化学条件对吸附的影响,采用批量平衡实验研究了两种纳米氧化铝对菲的吸附,并考察了pH、盐度和重金属离子(Ni~(2+))对吸附行为的影响.结果表明,两种纳米氧化铝对菲均具有一定的吸附能力,吸附数据可用Freundlich模型较好地拟合,lgK_F值分别为1.15(α-Al_2O_3)和1.07(γ-Al_2O_3).α-Al_2O_3对菲的吸附呈线性(n=0.96±0.03),其主要机制是菲在材料表面临近水层中的分配作用,而γ-Al_2O_3对菲的吸附表现出明显的非线性(n=1.19±0.01),其吸附过程除分配作用外,还可能存在孔填充机制;纳米氧化铝的团聚程度对两者的吸附行为也有影响.酸性和碱性条件下纳米氧化铝对菲的吸附均大于中性条件,在低pH条件下,纳米氧化铝与菲之间的静电吸引起主要作用,而在高pH下,纳米颗粒表面净电荷增加,团聚体的粒径减小,从而提供更多可利用的比表面积而促进吸附.盐度增加至32‰使两种纳米氧化铝的lgK_F由1.15和1.07提高到1.60和2.12,这主要归因于盐析作用.Ni~(2+)的存在对两种纳米氧化铝吸附菲也有促进作用,主要是纳米氧化铝表面电势增加和阳离子-π作用的结果.     

茶渣负载纳米四氧化三铁复合材料制备及其对亚甲基蓝的吸附机理

采用化学沉淀法将Fe_3O_4纳米颗粒负载到茶渣(tea waste,TW)上,之后对TW-Fe_3O_4复合材料进行表征,并研究其对典型染料废水亚甲基蓝(MB)的去除效果及机理.结果表明,固液比为4.0 g·L~(-1),p H(6.92)未调整,接触时间为120 min,TW-Fe_3O_4对亚甲基蓝去除率可达98.70%.拟二级动力学模型可较好描述TW-Fe_3O_4吸附亚甲基蓝的过程.TW-Fe_3O_4复合材料对亚甲基蓝的去除可分为快吸附和慢吸附两个阶段.Langmuir、Temkin和Dubinin-Radushkevich模型均能较好拟合吸附过程.Langmuir拟合得到的最大饱和吸附量为84.47 mg·g~(-1).3次吸附-解吸循环实验之后,发现TW-Fe_3O_4对MB去除效果有限,表明结合较为稳定.TW-Fe_3O_4对MB的吸附机理涉及静电作用、离子交换、氢键作用、π-π堆积等.动力学、FTIR和XPS分析显示茶渣的表面官能团在吸附中能发挥重要作用.因此,TW-Fe_3O_4复合材料有作为染料污染废水修复剂的潜力,且能较为方便的从溶液中分离.     

化学氧化修复对农田土壤和菠菜中多环芳烃含量和组成的影响

采用盆栽实验,研究了过硫酸钠(Na_2S_2O_8)和过氧化氢(H_2O_2)两种氧化剂分别与纳米Fe粉和硫酸亚铁(FeSO_4)两种活化剂结合,以及加入腐殖酸(HA),对多环芳烃(PAHs)的去除,分析了对土壤和菠菜中溶剂可提取态PAHs以及土壤中不同结合态PAHs含量和组成的影响,并分析了波菜中PAHs的毒性当量浓度(BaP_(eq)).结果表明,经过7周修复,对于土壤中溶剂可提取态PAHs,氧化剂剂量为0.2 g·kg~(-1)时,H_2O_2的氧化效果优于Na_2S_2O_8;活化剂剂量为0.448 g·kg~(-1)时,纳米Fe粉的活化效果优于FeSO_4;加入2 g·kg~(-1)HA后PAHs含量有所降低,去除率升高.H_2O_2、纳米Fe粉和HA联合处理后土壤和菠菜中溶剂可提取态PAHs含量均最低,其在土壤中的去除率和菠菜中的减少率均最高,其中土壤中溶剂可提取态PAHs的去除率为36.8%,在菠菜地上部和地下部的减少率分别为45.3%、36.4%.土壤去除率和菠菜减少率中,2环和3环的PAHs高于4环、5环和6环.对于结合态PAHs,经过H_2O_2、纳米Fe粉和HA联合处理后土壤中不同结合态PAHs平均去除率最高,达44.5%.化学处理后,各处理对菠菜的生物量没有影响.H_2O_2、纳米Fe粉和HA联合处理后,菠菜地上部总BaP_(eq)最低.     

紫外光强化铁离子循环活化PS氧化苯胺

研究了草酸铁离子(Fe(C_2O_4)_3~(3-))在UV光照条件下的铁离子循环转化过程及其强化过硫酸钠(PS)活化氧化苯胺的机理,考察了Fe(C_2O_4)_3~(3-)浓度和初始p H对PS活化及苯胺氧化效果的影响.研究表明,在UV光照条件下,0.75 mmol·L~(-1)的Fe(C_2O_4)_3~(3-)溶液在初始p H值为3时,Fe~(2+)的转化率最高可达到96%,远高于柠檬酸铁铵和氯化铁体系,但反应过程中草酸根离子(C_2O_4~(2-))会发生分解并引起p H升高,导致Fe~(2+)转化率急剧下降;Fe~(2+)循环转化过程对UV/Fe(C_2O_4)_3~(3-)体系强化PS活化的作用远大于UV光照直接活化PS过程,对PS活化分解率的贡献达到79%;初始Fe(C_2O_4)_3~(3-)浓度决定了Fe~(2+)循环转化的最大浓度并显著影响PS的活化效果,当Fe(C_2O_4)_3~(3-)初始浓度从0.25 mmol·L~(-1)逐渐提高到0.50、0.75、1.00 mmol·L~(-1)时,PS活化分解速率不断增大,但当浓度高于0.75 mmol·L~(-1)时,C_2O_4~(2-)对硫酸根自由基(SO_4~(·-))的竞争作用显著增强,导致苯胺的氧化效果出现降低;中碱性条件不利于UV/Fe(C_2O_4)_3~(3-)体系发生光化学反应生成Fe~(2+),但在其活化PS过程中,由于PS分解引起p H下降,在初始p H为7和9时PS仍可被有效活化,PS分解率可分别达到86%和68%.     

磺酸基改性磁性吸附剂去除水中的Cu(Ⅱ)

利用水热法制备出Fe_3O_4磁性粒子,通过正硅酸乙酯水解使Fe_3O_4外面包覆SiO_2(Fe_3O_4@SiO_2),最后利用3-氨丙基三甲氧基硅烷和氯磺酸进行改性,合成了磺酸基改性磁性吸附剂.采用FT-IR、BET和XRD等方法对合成吸附剂进行表征,并探讨接触时间、初始浓度、溶液pH值等因素对吸附性能的影响.表征结果显示,成功合成了磺酸基改性磁性Fe_3O_4@SiO_2粒子;Fe_3O_4@SO_3Na比表面积为20.4587 m~(-2)·g~(-1).吸附实验结果显示,在25℃条件下,Fe_3O_4@SO_3Na对Cu~(2+)的吸附等温线符合Freundlich吸附等温方程,实验条件下最大吸附量为16.13 mg·g~(-1).Fe_3O_4@SO_3Na吸附Cu~(2+)可在1 h内达到吸附平衡且吸附动力学遵循拟二级动力学模型.溶液中存在盐离子时,发现盐离子的存在对吸附效果几乎没有影响;溶液中含有柠檬酸时对吸附效果产生抑制.吸附剂经3次循环使用后仍有吸附性能,表明吸附剂具有良好的再生性和经济性.     

水体中金属(氧化物)纳米颗粒的环境行为与污染控制研究进展

金属(氧化物)纳米材料在生产和使用过程中,可以通过各种途径进入到水环境中,对水生生物、生态环境和人体健康产生威胁.理解纳米颗粒在水体中的环境行为,对于评估纳米材料的归趋及其对环境和人体的健康风险至关重要.本文概述了金属(氧化物)纳米颗粒的性质、来源和毒性危害,汇总了表征纳米颗粒浓度、粒径及形貌的分析方法与技术,分析了它们在水环境中的环境行为以及影响其稳定性的主要环境因素,并总结了水体中金属(氧化物)纳米颗粒的去除方法和效果的最新研究进展.随着金属(氧化物)纳米材料的广泛应用,未来有必要加强对自然水体中纳米颗粒环境行为的研究,并系统开展纳米颗粒健康风险评估工作,为预测纳米材料进入水环境后的归趋和风险提供科学依据.     

介孔yolk-shell型Co_3O_4@mSiO_2纳米反应器降解水中的苯酚

本文分别采用双溶液注射法和选择性刻蚀法合成了单核和多核两种介孔yolk-shell型Co_3O_4@mSiO_2(介孔Si O2)纳米反应器.并对比了两种纳米反应器和纳米Co_3O_4颗粒催化过一硫酸氢钾(KHSO_5)去除水中苯酚的效果.结果显示,两种纳米反应器催化KHSO_5降解苯酚的效率在相同反应条件下分别比纳米Co_3O_4颗粒提高18.8%和26.7%,说明多核型纳米反应器催化性能更好.进一步研究pH值、KHSO_5与苯酚物质的量之比n_(KHSO_5)∶n_(C_6H_6O)和材料投加量m_(cata)对苯酚降解的影响,发现多核型纳米反应器的最佳反应条件为pH=7,n_(KHSO_5)∶n_(C_6H_6O)=10∶1,m_(cata)=0.8 g·L~(-1).最后,结合催化活性和吸附实验,以及XRD、XPS、STEM、BET等手段,分析了纳米反应器的形貌、结构、元素形态和比表面积,并推断反应机理.结果显示,纳米反应器的主体结构为均匀分散的SiO_2中空微球,粒径约为300 nm,表面布满介孔,并拥有极大的比表面积,能有效吸附水中的苯酚并将其富集于纳米反应器中,同时mSiO_2微球中形成的Co_3O_4内核催化KHSO_5产生硫酸根自由基(SO_4~(·-))降解水中的苯酚,纳米反应器的吸附、富集和限域作用强化了苯酚的降解.     

CoFe_2O_4增强超声/H_2O_2降解环丙沙星

实验合成磁性CoFe_2O_4,采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS)对其进行表征,研究其催化超声/H_2O_2(US/H_2O_2)降解环丙沙星的效果和机理.实验考察了CoFe_2O_4和H_2O_2添加浓度、初始p H值、不同形态氮、氯离子等因素对环丙沙星降解效果的影响.并以大肠杆菌为指示菌种,分析了CoFe_2O_4催化US/H_2O_2降解环丙沙星过程中抑菌性的变化.结果表明,CoFe_2O_4能够有效增强US/H_2O_2降解环丙沙星,CoFe_2O_4和H_2O_2浓度分别为0.04 g·L~(-1)和1.0 mmol·L~(-1)、p H=3.0、反应60 min环丙沙星的降解率达到85.26%;与NH_4~+相比,NO_3~-促进环丙沙星的降解,NO_2~-和Cl~-不同程度抑制环丙沙星的降解.自由基抑制结果表明,CoFe_2O_4增强US/H_2O_2降解环丙沙星主要在于·OH的生成.CoFe_2O_4稳定性结果表明,5次反复实验后,环丙沙星60 min的降解率仅降低了4%左右,催化剂的重复利用性较高.琼脂扩散实验表明,CoFe_2O_4在催化US/H_2O_2降解环丙沙星的同时,CoFe_2O_4/US/H_2O_2体系能够完全去除其对大肠杆菌的抑菌性.     

Mn~(2+)协同Fe~(3+)-EDTA在中性pH条件下催化类Fenton降解水中卡马西平

研究了Mn~(2+)协同Fe~(3+)-EDTA络合体催化类Fenton反应,在中性p H条件下对水中新兴污染物卡马西平的降解情况.考察了Mn~(2+)∶Fe~(3+)、EDTA∶Fe~(3+)和H_2O_2∶Fe~(3+)的物质的量比率、Fe~(3+)浓度和初始p H等关键因素对卡马西平降解效果的影响.结果表明,共存Mn~(2+)能够显著增强Fe~(3+)-EDTA络合体催化类Fenton反应体系的氧化能力.在0.1 mmol·L~(-1)Fe~(3+)、EDTA∶Fe~(3+)为2∶1、Mn~(2+)∶Fe~(3+)为1∶1、H_2O_2∶Fe~(3+)为150∶1和p H 7.0的条件下,经过20 min反应时间,卡马西平的降解率能够达到100%,表观降解速率常数达到0.6374 min~(-1).其增效机理是通过Mn~(2+)-EDTA与H_2O_2反应促进O_2~(·-)的产生,进而加速还原Fe~(3+)-EDTA至Fe~(2+)-EDTA,间接提高HO~·的产生速率.研究结果能够为水中卡马西平的有效去除提供参考.     

氨基比林的臭氧降解和矿化效能分析

以氨基比林(pyramidon,PD)为代表性药物和个人护理品污染物,探讨了实验室条件下臭氧(O_3)氧化对PD的去除效果、动力学和降解机制,考察了反应条件包括温度、p H、阴离子和过氧化氢(H_2O_2)对PD降解过程的影响.结果表明,O_3氧化对PD的降解效果明显,降解过程符合拟一级反应动力学模型.降解动力学常数(k_obs)在反应温度为20℃时最高(1.756×10~(-2)s~(-1));H_2O_2的投加对于k_obs具有低促高抑的效果,在H_2O_2浓度为0.135 mmol·L-1时达到最优效果(k_obs,2.108×10~(-2)s~(-1)).p H的升高和阴离子HCO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-的投加会降低PD降解速率,而NO_3~-离子对PD的降解有明显地促进效果.对PD O_3降解过程的矿化效率和副产物分析可知,O_3氧化无法有效矿化PD,PD的O_3降解机理主要包括亲电加成和取代、吡唑环直链化、羟基化、脱苯基和脱甲基作用.