不同高度大气颗粒物中多环芳烃的粒径分布

在天津地区20m,40m和60m三个不同高度同步采集冬季大气颗粒物中PM10样品,测定了16种多环芳烃(PAHs)含量．不同高度PM10中PAHs的含量均表现出大气颗粒物中随高度先增后降的趋势,颗粒物质量中值直径(MMD)也呈现类似规律,但PAHs总浓度的MMD则呈向上递增的趋势．不同高度PAHs的粒径分布差别不大,高分子量的PAHs主要集中在空气动力学直径Dp＜2um的细颗粒上,而Dp＞2um的粗颗粒上低分子量的PAHs相对较多．     

西安市大气颗粒物中水溶性无机离子的季节变化特征

用离子色谱法对11种无机水溶性离子(Na+,NH4+,K+,Mg2+,Ca2+,F-,Cl-,Br-,NO-2,NO-3和SO2-4)进行分析,探讨大气颗粒物中水溶性无机组分的季节变化与典型污染(灰霾、浮尘、燃烧秸秆和燃放烟花)的理化特性.结果表明,西安市大气中PM2.5和TSP的日均质量浓度分别为167.1和382.0μg·m-3,PM2.5占TSP总质量浓度的44%.PM2.5和TSP中无机水溶性离子组分的年均值分别为75.2μg·m-3和101.7μg·m-3.PM2.5中水溶性离子组分占PM2.5总质量浓度的45%左右,TSP中水溶性离子组分占TSP总质量浓度的30%左右.各种水溶性离子的来源和形成机理不同,其季节变化趋势和粒径分布也不同.典型污染事件期间,颗粒物污染特征与平时相比有很大差异:雾霾时PM2.5和TSP的质量浓度都显著增加,主要污染组分为二次污染离子NH+4,NO-3和SO2-4;浮尘发生时,大气颗粒物中人为污染组分会大大减少,而来自沙尘传输和地面扬尘等的地壳物质显著增加;燃烧秸秆对大气颗粒物中K+和Cl-的影响最大;燃放烟花时K+,Mg2+和Ca2+的质量浓度显著增加.     

内蒙古呼和浩特市大气TSP和PM_(10)中PAHs的健康风险评价

于2012—2013年6月和12月采集了内蒙古呼和浩特市大气颗粒物样品,用GC-MS分析测定其中16种PAHs的浓度,并用苯并(a)芘(Ba P)致癌、致突变等效浓度、终身致癌超额危险度和预期寿命损失3个指标评价了内蒙古呼和浩特市大气颗粒物TSP和PM_(10)中PAHs的人群健康风险。结果显示:内蒙古呼和浩特市大气颗粒物TSP和PM_(10)中PAHs对成人、儿童的日均暴露剂量范围分别为0.71×10~(-6)~2.01×10~(-6)、0.45×10~(-6)~1.28×10~(-6)和0.31×10~(-6)~2.41×10~(-6)、0.19×10~(-6)~1.15×10~(-6)mg·kg~(-1)·d~(-1);TSP和PM_(10)中PAHs对成人和儿童的终身致癌超额危险度范围分别为2.21×10~(-6)~6.24×10~(-6)、1.41×10~(-6)~3.97×10~(-6)和0.95×10~(-6)~7.47×10~(-6)、0.60×10~(-6)~4.75×10~(-6),终身致癌超额危险度均处于可接受水平范围内(10-4~10~(-6))。TSP和PM_(10)中PAHs对成人和儿童的预期寿命损失范围分别为13.74~38.78、8.752~24.70和5.88~46.39、3.74~29.54 min。     

辣椒中多环芳烃的累积特征及健康风险评估

采集多环芳烃(PAHs)污染来源和程度不同的3种土壤,并制备2种柴油污染土壤,采用盆栽试验方法种植辣椒,种植期间收集大气沉降颗粒物,检测了土壤、辣椒各部位和大气沉降颗粒物中美国环保署优先控制的16种PAHs含量和组成,分析了大气沉降颗粒物中PAHs对辣椒地上部PAHs的贡献率,阐明辣椒中PAHs累积的主要途径,并对不同年龄的人群摄食辣椒果实的健康风险进行了评估.结果表明,辣椒根、茎、叶和果中PAHs的含量范围为205.3—1087.8、123.2—791.8、88.3—599.5、57.2—368.1 ng·g~(-1),根中的含量最高,果实中的含量最低.辣椒各部位中PAHs总含量均与土壤中的含量呈显著正相关关系(P0.05).辣椒中各环数PAHs质量分数大小顺序为3环4环5—6环2环;其中3环PAHs的质量分数由根部到果实呈递增的趋势,4—6环PAHs质量分数从根部到果实呈减小的趋势.总体上辣椒各部位中均呈现出低环PAHs的富集系数高于高环PAHs的规律.大气沉降颗粒物中PAHs对辣椒植株中PAHs的贡献率不超过0.3%,影响极小,因此土壤吸收是辣椒中PAHs累积的主要途径.柴油污染的2种土壤种植辣椒中的PAHs总毒性当量含量高于其他土壤.成人摄食中、重度和柴油污染土壤种植的辣椒果实以及老年人摄食柴油污染土壤种植的辣椒果实存在潜在致癌风险,儿童、青少年摄食不存在潜在致癌风险.     

汞在不同粒径大气颗粒物中的分布

采用DFG 1型五段分级采样装置及冷蒸汽原子荧光法 ,对北京市冬、春、夏和秋季不同粒径大气颗粒物 (分别为≤ 1 1μm ,1 1— 2 0 μm ,2 0— 3 3μm ,3 3— 7 0 μm和≥ 7 0 μm )中的汞进行分析 .结果表明 :北京大气颗粒物中汞的浓度在 0 6 0— 3 95ng·m-3 之间 ,冬季平均浓度为 2 85ng·m-3 ,远大于其它季节 ;大气颗粒物中的汞呈双峰分布 ,在≤ 1 1μm的细颗粒和粗粒径处各有一峰值 ;北京大气颗粒物中的汞主要分布在≤ 1 1μm的细颗粒中 ,不同粒径颗粒物中汞的分布随季节变化而变化 ,冬季各粒径颗粒物中汞的浓度比其它季节高 ;大气颗粒物中汞的质量中值粒径 (MMD )冬季为 0 71μm ,其它季节均大于1 0 μm ;北京大气颗粒物中的汞至少有 5 0 %可进入人体呼吸系统 ,且冬季最为严重     

柳州市大气颗粒物中多环芳烃的分布特征及来源

采用气相色谱/质谱联用技术(GC/MS)检测了柳州市大气颗粒物样品中的PAHs,比较了柳州市各区大气颗粒物中多环芳烃含量的差异以及不同季节对多环芳烃含量的影响,讨论了其分布规律及污染源。     

我国10城市冬季大气颗粒物中多环芳烃污染及呼吸暴露风险评价

大气中颗粒物和多环芳烃对环境与人体健康危害较大,已引起社会各界的广泛关注。以我国10个城市2013年12月和2014年1月大气中空气动力学直径小于10μm的颗粒物(PM10)为研究对象,采用硅胶-氧化铝层析柱净化分离、气质联用仪分析的方法测定了27种多环芳烃(PAHs)的浓度水平,分析其谱分布及空间分布,并通过呼吸暴露途径估算了癌症病发增量(ILCRs)和人群归因危险度百分比(PAF)。结果表明,27种物质的总浓度为13.72~2 002 ng·m-3;在10个城市中晋中总浓度最高,厦门最低。PAHs空间污染水平呈现北方高于南方、东部沿海城市浓度相对较低的趋势。温度与总浓度有相关性。在27种PAHs中,占主导地位的单体为荧蒽(FLA,7.56%~19.8%),芘(PYR,6.72%~13.8%),艹屈(CHR,12.8%~19.6%)和苯并(k)荧蒽(Bk F,8.59%~15.5%),4者占到多环芳烃总浓度的42.1%~64.3%。根据研究区域苯并[a]芘(Ba P)人口加权浓度估算ILCRs范围为8.94×10-6~4.77×10-4,据此计算的PAFs为0.487%~13.2%,均值为3.44%,高于全国平均水平1.6%。上述研究结果为大气颗粒物中PAHs的研究提供重要的数据基础。     

徐州市区不同季节大气TSP和PM10中PAHs污染特征及健康风险评估

于2009年2月-8月利用高效液相色谱法对徐州市区冬、春、夏3个季节大气TSP和PM10中16种多环芳烃进行分析,结果表明：大气TSP和PM10中∑PAHs不同季节分布规律均为：冬季〉春季〉夏季;冬季,荧蒽污染浓度最高;春季和夏季苯并（g,h,i）芘浓度最高;不同环数PAHs春季和年均值呈规律均为：6环〉4环〉5环〉3环〉2环;夏季为：6环〉5环〉4环〉3环〉2环;冬季为：4环〉5环〉6环〉3环〉2环;大气TSP中整体苯并（a）芘等效致癌毒性（BEQ）不同季节分布规律为：冬季（4.517ng/m3）〉夏季（1.602ng/m3）〉春季（1.413ng/m3）;PM10中整体BEQ不同季节分布规律为：冬季（3.706ng/m3）〉春季（1.504ng/m3）〉夏季（1.331ng/m3）;采暖期大气颗粒物中PAHs污染对人体健康危害风险相对较高。     

天津市大气颗粒物铅的同位素丰度比测定

对天津市 2 1个玻璃纤维滤膜大气颗粒物样品采用稀酸浸出法溶解后 ,测量了铅浓度、铅含量和同位素丰度比 (2 0 6Ｐｂ/2 0 7Ｐｂ) .并采用聚类分析方法对样品进行分组讨论 .1　样品的采集和测定本文旨在观察汽油无铅化进程中 ,大气颗粒物中铅来源的变化情况 .1 998年和 1 999年是汽油无铅化的关键时期 .大气颗粒物样品由天津市环境保护监测中心提供 ,采集于玻璃纤维滤膜上 .采样地点是天津市侯台站和天津市站两个国控站点 .采用ＫＢ 2 0型中流量采样器采集 2 4ｈ的ＴＳＰ样品 .从1 998年 1 1月到 1 999年 2月期间共采集样品 2 1个 .消解大气…     

重庆市区大气颗粒物的物相组成分析

大气颗粒物组成非常复杂 ,包括晶态和非晶态的无机物与有机物 .同一个元素往往又以多种形态出现 ,而某些元素含量又较低 ,这些都给物相鉴定带来了很大的困难 .本文用Ｘ 射线衍射物相分析(ＸＲＤ)对重庆市区大气颗粒污染物的物相组成进行了研究 .在对大气颗粒物的Ｘ 射线衍射分析中 ,采用丙酮 二碘甲烷重液体系对颗粒物样品进行了密度梯度分级处理 ,鉴定出重庆市区大气颗粒物中存在的 1 0种物相 ,并初步讨论了重庆市区的污染来源和分布规律 .1　样品的采集与制备样品采集利用了ＵＶ1 3Ｈ 1型安德逊采样器及玻璃纤维膜 (采集的颗粒物为ＰＭ1 0…     

山西晋中焦化基地多环芳烃排放对周边大田卷心菜的影响

饮食摄入是多环芳烃(PAHs)人体暴露的主要途径之一,探究PAHs污染对农产品安全和人体健康的影响具有重要意义。山西晋中拥有大型焦化企业,也是北方重要的大田蔬菜种植基地,当地PAHs污染的特征和影响具有相当的典型性。研究选取修文工业基地周边的大田蔬菜基地作为研究区域,分别采集大气(含气相和颗粒相)、菜地表土和卷心菜菜心样品,确定各类样品中母体PAHs的浓度水平、组成比例和分布特征。结果表明,蔬菜基地周边大气中母体PAHs的平均浓度为301 ng·m-3。大气母体PAHs主要存在于气相,低环(2~3环)组分占据优势。利用同分异构体特征比值和主成分分析对大气PAHs进行初步源解析,炼焦、燃煤和生物质燃烧、以及交通尾气排放是当地PAHs的主要排放源。菜地表土母体PAHs的中位数浓度为236ng·g-1,范围为130~703 ng·g-1,以中、高环(4~6环)组分为主,菜地表土母体PAHs浓度与土壤总有机碳(TOC)分数呈现显著正相关关系。当地大田种植卷心菜菜心的PAHs中位数浓度为12.9 ng·g-1,范围为0.9~47.6 ng·g-1,低环组分所占比例最大,其组分谱分布与大气相似。偏相关分析显示周边大气PAHs对卷心菜菜心PAHs的传输贡献要大于表土PAHs。     

南京北郊冬季大气粗细颗粒物中PAHs来源解析

为研究南京冬季大气颗粒物中PAHs来源情况,利用FA-3型气溶胶采样器从2007年11月20日到12月30日在南京郊区分昼夜采集气溶胶样品,并用GC-MS对16种优控PAHs浓度进行定量分析,采用PCA法对其来源进行解析.结果表明,南京冬季细颗粒物中PAHs浓度明显高于粗颗粒物中PAHs浓度,单种类PAH浓度表现出昼夜差异,日间低分子量PAHs含量高于夜间,而夜间高分子量PAHs浓度则相对较高;主成分分析对PAHs源解析结果表明,南京北郊大气颗粒物中PAHs主要来源为机动车尾气、燃煤源、焦化源、天然气燃烧和烹调源等,粗细颗粒物中PAHs排放源差异明显,细颗粒物部分表现出明显的昼夜差异,同时,外来源和不确定源占有较大比重.     

上海PM_(2.5)中高分子量多环芳烃的浓度、组成及季节变化

多环芳烃(PAHs)是大气颗粒物中重要的有机污染物,由于其致癌、致突变特性而广受关注。部分分子量大于300的高分子量多环芳烃(HMW-PAHs)已被发现具有很强的毒性,但目前对于HMW-PAHs的研究仍非常有限。为了解上海大气细颗粒物中HMW-PAHs的浓度、组成和毒性,使用大流量采样器于2013年4月—2014年4月期间采集了上海大气PM_(2.5)样品,利用GC-MS分析了其中19种分子量为302的高分子量多环芳烃(∑302PAHs)的质量浓度、组成及其季节变化。结果表明,上海PM_(2.5)中∑302PAHs的质量浓度具有显著的季节变化,春、夏、秋、冬季的平均质量浓度分别为2.2、1.4、2.1和9.7 ng?m~(-3),但302-PAHs的同分异构体组成没有明显的季节变化。HMW-PAHs不具挥发性,而低分子量PAHs在大气中的赋存状态受气-粒分配的影响,因此上海PM_(2.5)中∑302PAHs质量浓度占全部PAHs的比例呈现明显的季节变化,夏季(19%)显著高于秋季(12%)和冬季(11%)。5种具有明显致癌毒性的二苯并芘异构体DalB P、N23e P、DBae P、DBai P和DBah P在整个采样期间的平均质量浓度分别为44、1.6×10~2、3.4×10~2、43和5.2 pg?m~(-3);上述5种302-PAHs的苯并[a]芘毒性当量浓度(Ba Peq)占全部PAHs的Ba Peq的比例在春、夏、秋、冬四季分别为23%、47%、21%和21%。初步估算表明,2013—2014年采样期间上海∑302PAHs的平均大气干沉降通量为133 ng?m~(-2)?d~(-1),年累计干沉降量约304 kg。因此,在进行大气多环芳烃风险评估时有必要将具有明显毒性的5种302-PAHs纳入。研究结果可为大气细颗粒物环境影响评价提供一定的基础数据。     

深圳市室内大气多环芳烃的含量与组成

利用PUF大气被动采样技术,对深圳市室内大气多环芳烃(PAHs)进行了为期68周的连续观测.结果表明,深圳市室内大气PAHs主要以气态化合物为主,尤以菲的含量为最高.室内大气PAHs的含量范围为44.2395.4 ng·m-3,平均123.6 ng·m-3.不同场所的室内PAHs污染呈如下分布:ρ(工厂车间)>ρ(家居客厅)@ρ(办公环境),苯并[a]芘毒性质量浓度则为:ρ(工厂车间)>ρ(家居客厅)>ρ(办公环境).研究表明,工厂车间与家居办公环境中的PAHs来源不相尽同,认为办公环境中的PAHs污染主要来自户外的对流交换,而吸烟和厨房烹调是影响客厅PAHs含量的重要因素.总体来说,深圳地区室内大气PAHs污染较低,但工厂车间的PAHs污染及其健康危害值得关注.     

机动车限行期间大气颗粒物(TSP、PM10)中二(口恶)英(PCDD/Fs)的削减

为探讨不同交通状况下大气颗粒物中二■英(PCDD/Fs)的污染特征以及评估交通限行对大气颗粒物中二■英(PCDD/Fs)变化趋势的影响,在中国地质大学(北京)东门使用中流量采样器对大气颗粒物PM_(10)和TSP样品进行了连续同步采集,应用同位素稀释高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS)联用法和US EPA 1613B标准方法,检测分析了北京市交通限行期间以及交通限行前后等不同交通状况下大气颗粒物TSP和PM_(10)中17种2,3,7,8-氯取代PCDD/Fs浓度及其变化特征,结果显示,PCDD/Fs在TSP中的浓度和毒性当量(TEQ)分别是交通限行前2117 fg·m~(-3)(120.85 fg I-TEQ·m~(-3))、限行期间550 fg·m~(-3)(25.26 fg I-TEQ·m~(-3)),在PM_(10)中的浓度(毒性当量)分别是交通限行前2045 fg·m~(-3)(112.87 fg I-TEQ·m~(-3))、限行期间484 fg·m~(-3)(19.67 fg I-TEQ·m~(-3))、限行结束后1572 fg·m~(-3)(81.06 fg I-TEQ·m~(-3)). PCDDs浓度远低于PCDFs,体现了典型"热源"特征,除OCDF外,PCDDs和PCDF同族体浓度变化趋势表现为随着取代氯原子个数的增加而增大,PCDD/Fs主要附着在PM_(10)中,占TSP中总浓度的87%—97%,平均92%.交通限行期间PCDD/Fs污染水平明显降低,临时交通流控制措施是PCDD/Fs降低的主要因素.当前的研究结果力求为评价交通源对大气环境中PCDD/Fs的影响以及交通限行对PCDD/Fs的削减贡献提供支撑.     

北京东南郊大气中多环芳烃的相分配及其致癌毒性表征

采用索氏提取法提取2005年3月至2006年1月间北京市东南郊3个采样点大气总悬浮颗粒物(TSP)样品和气相样品中的多环芳烃(PAHs),利用GC/MS分析其质量浓度,对PAHs在颗粒相和气相间的分配行为进行研究。结果表明,2环组分在气相PAHs中占优势地位,全年平均在95%左右;4环组分在颗粒相PAHs中全年平均占56%左右;5~6环组分几乎全部分布在颗粒相中。引入苯并[a]芘等当量毒性因子(TEFs),探讨致癌毒性组分在2相间的分配行为,研究发现低毒高质量浓度的低环组分与高毒低质量浓度的高环组分对致癌性贡献相当;利用苯并[a]芘等效质量浓度与16种PAHs组分质量浓度进行多元线性回归,得到的回归方程用于粗略计算大气中PAHs致癌性组分的等效质量浓度;在分析PAHs分配行为的季节变化规律基础上,结合气象参数和空气污染指数分析PAHs在大气气相和颗粒相中分配系数的影响因素,并提出了分配系数与气象参数和API指数的回归方程,并利用回归方程来计算PAHs组分在大气中的分配系数。     

北京大气颗粒物中多环芳烃浓度季节变化及来源分析

使用大流量滤膜采样器,从2006年9月至2007年8月,每周同时采集北京城市大气可吸入颗粒物(PM10)和细粒子样品(PM2.5)各一次,二氯甲烷超声抽提一气相色谱/质谱分析了17种多环芳烃(PAHs)浓度,结果表明,春、夏、秋、冬四季北京大气PM10和PM2.5中PAHs总量分别为63.8±44.6ng·m-3、43.2±4.5ng·m-3、84.7±108.3ng·m-3、348.0±250.0ng·m-3和54.7±17.3ng·m-3、40.3±8.6ng·m-3、66.1±81.5ng·m-3、337.7±267.2ng·m-3;约有70%的PAHs存在于细粒子PM2.5中,其质量浓度有明显季节变化,冬季>秋季>春季>夏季;颗粒物中PAHs主要以4、5、6环存在,其中4环以上占79.4%.源解析表明,北京大气颗粒物中的PAHs主要来自燃煤,同时汽油、柴油燃烧排放也不能忽略.结合气象要素分析,温度升高和太阳辐射增强易造成多环芳烃挥发和反应,湿沉降有利于多环芳烃随颗粒物清除.     

土法炼锌地区大气中镉的迁移

利用苔藓口袋(Moss bag)和总悬浮颗粒物(TSP)同步监测相结合,研究在上世纪80—90年代土法炼锌地区排放到大气中镉的迁移影响.结果发现,土法炼锌区域100 m内大气TSP中镉含量达129.4 mg·kg-1,土壤中镉含量为12.64 mg·kg-1,Moss bag监测镉总沉降速率达到47.20 mg·m-2·mon-1;在污染源下风方向10 km处TSP中镉含量仍达到27.3 mg·kg-1,土壤中镉含量为2.75 mg·kg-1,Moss bag监测镉总沉降速率达到5.18 mg·m-2·mon-1;随着与污染源距离增加,大气TSP和Moss bag镉沉降速率、土壤中镉含量均呈现逐渐降低的一致性趋势;Moss bag监测镉干沉降速率占总沉降速率的比例变化范围为58%—79%,说明从大气向地面沉降的镉总量中以干沉降为主,是重力影响的由大气向地面沉降的过程.     

雾霾期北京大气中多环芳烃污染特征及暴露风险评估

雾霾对我国尤其是华北平原地区造成了极大的困扰,其发生常以颗粒物浓度急剧增长为特征,给人群健康带来了极大的风险。为进一步阐释雾霾的形成过程及其健康效应,在冬季雾霾期对北京城区大气颗粒态及气态中18种多环芳烃(PAHs)进行了连续测定,同步监测颗粒物、痕量气体污染物以及气象参数的变化,并对PAHs的浓度、组成、气粒分配等大气行为以及其与气象因素的作用机制进行了探讨。北京城区大气气相和颗粒物相中ΣPAHs浓度分别为585 ng·m~(-3)和705 ng·m~(-3)。雾霾发生时,PM_(2.5)浓度升高了3.6倍,PAHs浓度升高了2.6倍,18种PAHs同系物的浓度均随PM_(2.5)的浓度线性增加,其线性相关性受PAHs来源以及氧化活性的影响;夜间较重质量数的PAHs相对比例增加,主要受日间交通源以及夜间燃烧源贡献强度影响。受颗粒物组成以及湿度的影响,雾霾天气下PAHs颗粒相分配率降低。进一步评估了北京城区人群的PAHs吸入健康效应,冬季雾霾频繁发生下其对人群癌症风险为6.2×10~(-5)。     

不同交通状况下大气颗粒物中多氯联苯的污染特征

采集了北京市北四环附近典型交通路口不同交通状况下大气颗粒物(TSP、PM_(10)、PM_(2.5))样品,利用高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS),按照US EPA 1668A方法,对19种多氯联苯(PCBs)浓度水平、组成特征和粒径分布规律进行了监测分析,并评估了交通控制对大气颗粒物中PCBs的影响.结果表明, PM_(2.5)、PM_(10)和TSP中19种PCBs的质量浓度和毒性当量(TEQ)变化范围分别为567—2481 fg·m~(-3)和0.33—1.42 fg WHO-TEQ·m~(-3)、875—2845 fg·m~(-3)和0.34—1.71 fg WHO-TEQ·m~(-3)、1118—3922 fg·m~(-3)和0.46—2.09 fg WHO-TEQ·m~(-3),北京市大气颗粒物中PCBs处于较低水平,且主要富集在PM_(2.5)上,占51%—87%;3个采样期PCBs单体组成模式没有明显不同,说明释放源和转化过程是相似的;对总浓度贡献最大的是PCB-209和PCB-28,两者的贡献率为52%—77%,而对总TEQ贡献最大的是PCB-126,占86%—92%(平均值89%),其次是PCB-169,占6%—11%(平均值8%);交通限行期间PCBs的污染水平明显低于限行前,约降低69%—77%(平均值72%),临时交通控制措施的实施对PCBs污染水平降低具有积极的影响.