钙基复合氧化物对五氯酚生成二噁英的阻滞作用

以市售的Ca O为阻滞剂,分别添加Mg O、Ce O2、Ba O、γ-Al2O3金属氧化物形成钙基复合氧化物,通过探究它们对前驱体五氯酚(PCP)生成PCDD/Fs反应的阻滞作用,讨论了Mg O、Ce O2、Ba O、γ-Al2O3金属氧化物对Ca O阻滞作用的影响.结果表明,在280℃下加热2 h,钙基复合氧化物对PCP生成PCDD/Fs的阻滞活性都很高.在PCDD/Fs的生成总量上,Ce O2、Ba O、γ-Al2O3金属氧化物对Ca O的阻滞效果起到促进作用;但在ITEQ方面,仅Ba O对Ca O的阻滞效果有促进作用.Ca O与Ba O钙基复合氧化物对PCP生成PCDD/Fs的阻滞效率达到99.98%,总毒性当量阻滞效率TSEI-TEQ达到99.62%.钙基复合氧化物可能的阻滞机理是Ca O、Mg O、Ce O2、Ba O、γ-Al2O3均具有一定的碱性,能与酚类前驱体发生中和反应,阻滞了Ullman反应的发生,进而减少了PCDD/Fs的生成.     

烟气脱硫脱硝用铜基催化剂的制备及评价

以CuO为主要活性组分制备了CumVnOx/ZSM-5和CuO/γ-Al2O3两种催化剂,分别进行BET,XRD和TEM表征,分析了反应前后催化剂的比表面积,晶型及骨架结构的变化,结果表明:CuC2O6/ZSM-5结构稳定,其失活是由于孔口中毒造成,还原后大部分可恢复;CuO/γ-Al2O3在反应后有部分烧结,其失活是由于结构破坏和均匀吸附中毒造成的,前者是永久性失活,而后者是暂时性失活,优化工艺后的最佳脱硫脱硝效率分别达到99.6%和97.8%,10h内的稳定活性分别为97%和83%.     

电-多相催化氧化处理垃圾渗滤液中氨氮的研究

以复极性固定床电解槽为反应器,利用CuO-CeO2/γ-Al2O3多相催化剂取代传统反应器的绝缘填料,构建电-多相催化氧化耦合体系.考察了槽电压、pH值、气体流量和极间距等因素对渗滤液氨氮的影响.结果表明,当槽电压为15.0V,pH为7,曝气量为0.08m3·h-1,极板间距为3.0cm时,反应180min后,氨氮的去除率能达到94.7%.与传统石英砂相比较,利用CuO-CeO2/γ-Al2O3做绝缘填料,氨氮的处理效果明显提高.     

ZrO2掺杂的V2O5/TiO2催化剂表征及催化还原NOx

采用共沉淀法制备出不同锆掺杂量的钛锆复合载体(TiO2-ZrO2),运用XRD和BET研究其微观结构,结果显示钛锆物质的量之比1∶1时复合载体具有最大的比表面积,可达256.01 m.2g-1.以此为载体制备了V2O5/TiO2-ZrO2催化剂,并添加少量CeO2对其改性.采用XRD、BET、H2-TPR、原位FT-IR等手段研究其活性组分的表面分散状态、氧化还原特性和表面酸性.结果显示,V2O5高度分散在载体上;与纯V2O5相比,复合载体上V2O5的还原峰向低温方向发生了偏移;催化剂表面包含了大量的B酸和L酸.模拟氨气催化还原NO(NH3-SCR)的脱硝反应活性测试表明,V2O5/TiO2-ZrO2催化剂具有较好的热稳定性和较宽的活性窗口,少量CeO2的加入提高了催化剂的低温活性.     

非均相Fenton催化剂深度处理维生素C废水的试验

为了探究非均相Fenton催化剂对实际废水的处理效果,以维生素C二级生化出水为研究对象,分别考察了针铁矿、磁铁矿和硫铁矿烧渣等含铁矿物质以及部分金属或金属氧化物的吸附性能和非均相Fenton技术的催化氧化性能.选取硫铁矿烧渣作为负载催化剂,融合CuO、Al2O3、TiO2、NiO、Cr2O3、Ag2O,利用高温微孔技术制备非均相Fenton催化剂,当H2O2、FeSO4投加量分别为6.87、4.29 mmol·L-1时,COD去除率能稳定达到70%左右.     

稀土-过渡金属复合氧化物催化剂用于汽车尾气净化研究

以不含贵金属的稀土 过渡族金属四元复合氧化物为催化剂 ,模拟汽车尾气的组成含量 ,运用连续流动式反应器 ,研究了四元复合氧化物La0 5Sr0 5Ni1 -xCuxO3系列 (x =0—1 0 )对CO和NOx 的催化氧化还原消除活性及其在消除反应条件的抗硫中毒能力 .实验结果表明 ,钙钛矿型四元复合氧化物催化剂La0 5Sr0 5Ni0 5Cu0 5O3对CO和NOx 的氧化还原消除都具有较高的活性 ;脉冲中毒实验指出 ,当反应温度≥ 3 0 0℃ ,SO2 在催化剂中的脉冲积累含量为 1 2 2× 1 0 - 2 mmol时 ,该复合氧化物仍表现出良好的抗硫毒性能 ,它对CO的氧化消除活性并未因体系中SO2 的存在而受到影响     

Ce/TiO_2/Fe_3O_4粒子电极光电催化降解藏红T模拟染料废水

采用化学共沉淀-超声辅助法,制备出磁性纳米材料Fe3O4,利用溶胶-凝胶法在Fe3O4表面包裹Ce/TiO2,得到磁性复合材料Ce/TiO2/Fe3O4.用XRD、SEM、BET等对其结构和性能进行了表征,催化剂主要以催化活性较高的锐钛矿相存在,Ce/TiO2包覆在纳米Fe3O4的表面形成多孔结构,复合材料具有LangmuirⅣ吸附-脱附等温线,比表面积76.68m2·g-1,平均孔径8nm,主要分布在4.5—15.4nm之间.通过电助光催化降解藏红T溶液研究了Ce/TiO2/Fe3O4的光电催化活性.在催化剂的加入量为6g·L-1,降解时间为60min,外加电压为5V,50mg·L-1的藏红T溶液的降解率可达到90%以上,COD去除率达84.7%.所制备的Ce/TiO2/Fe3O4在重复使用5次后仍能保持较好的光电催化活性.     

稀土金属铈对湿式氧化催化剂性能的影响

采用浸渍沉淀法制备具有相同cu负载量的CuO／7-Al2O3,CuO—CeO2／7-Al2O3和CuO-nO-CeO2／7-Al2O3催化剂,用H酸配水的催化湿式氧化评价催化剂的性能．结果表明,稀土元素Ce作为活性成分,不仅可以显著加快初期的反应速率,而且也增加了第二阶段的反应速率;还能提高反应中间产物小分子羧酸的降解速度和反应终了的pH值,从而减少金属铜的溶出;掺杂Ce使催化剂的晶体大小和孔隙分布更为均匀,孔径增大,有利于催化剂整体性能的改善．     

桑树杆活性炭/铁锰氧化物复合吸附剂的制备及其对Cr(Ⅵ)的吸附

以桑树杆为主要原料,采用氧化和共沉淀法制备桑树杆活性炭/铁锰氧化物复合吸附剂,用扫描电镜、红外光谱、X射线衍射、XPS对其进行了表征,研究了其对Cr(Ⅵ)的吸附性能.探讨了溶液p H值、吸附时间等对吸附效果的影响.实验结果表明,桑树杆活性炭/铁锰氧化物复合吸附剂有羟基、羧基、羟基和内酯基官能团的存在;桑树杆活性炭/铁锰氧化物复合吸附剂上的铁锰分別以Fe_2O_3和Mn O2的形式存在;相比桑树杆生物炭,桑树杆活性炭/铁锰氧化物复合吸附剂对Cr(Ⅵ)的最大吸附量提高了33.02%;当溶液p H值为2时,吸附效果最好;准二级动力学模型对吸附过程的拟合效果最好,当初始浓度为20、50、100 mg·L~(-1)时,拟合的相关系数R~2分别为0.9998、0.9882、0.9829;25℃、35℃和45℃下,Langmuir等温吸附模型拟合的相关系数均为0.9999,对应的最大的吸附量分别为35.93、38.58、48.29 mg·g~(-1).Langmuir等温模型较Freundlich等温模型更适合对Cr(Ⅵ)吸附过程的拟合.热力学参数表明,吸附过程是自发的、吸热的.经过3次的解吸再生,复合吸附剂的再生利用效率为86.80%.     

碳酸钾改性SiO2-Al2O3复合气凝胶制备及脱碳特性

本文对碳酸钾改性SiO2-Al2O3复合气凝胶的制备、K2CO3碳酸化特性及再生循环脱碳特性进行了研究,采用固定床反应器研究负载率对CO2吸附的影响,结合SEM、BET对样品微观结构进行分析.结果 表明,Na2CO3碱熔烧结过程中,Si—O—Si、Si—O—Al键断裂,晶相结构被破坏,莫来石的共价键转化为霞石的离子键;经正交试验以气凝胶比表面积为衡量指标确定最佳煅烧条件为:900℃、反应60 min、Na2CO3添加比例0.5;K2CO3负载量越多,载体表面相应活性位点越少,且负载量为30％时,CO2吸附量最大为2.86 mmol·g-1;过量K2CO3会堵塞孔结构,破坏CO2扩散,降低扩散和利用效率;介孔孔体积百分比由94.21％下降至89.32％,说明活性组分K2CO3主要填充在介孔;经过10次循环-再生试验,吸附剂的CO2吸附量下降幅度为10.49％,吸附剂孔隙结构稳定,脱碳性能优良.     

Fe、Mn、Cu及其复合负载γ-Al_2O_3纳米颗粒的制备、表征和催化降解PVA性能

采用浸渍-煅烧法制备了Fe、Mn、Cu及其复合负载的γ-Al_2O_3纳米颗粒,采用了SEM-EDS、BET以及XRD等方法对制备得到的Mn_xO_y/γ-Al_2O_3、Cu_xO_y/γ-Al_2O_3、FexOy/γ-Al_2O_3以及FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒进行了表征.结果表明,通过浸渍-煅烧法得到的四种纳米颗粒催化剂均可以和双氧水形成非均相类Fenton反应体系,产生大量羟基自由基,从而有效降解PVA大分子,降低废水中的PVA浓度.另外还通过BoxBehnken Design响应面分析法分别确定了Mn_xO_y/γ-Al_2O_3、Cu_xO_y/γ-Al_2O_3、FexOy/γ-Al_2O_3以及FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒催化双氧水降解处理PVA的最佳工艺参数.利用GPC和GC-MS分析进一步表征PVA在不同催化剂条件下得到的降解产物后,分析结果表明:Fe、Mn、Cu复合负载的FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒催化双氧水降解PVA的催化效果相对较好.当PVA初始反应浓度为1%,反应温度为60℃,催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),双氧水投加量为60 mL·L~(-1)时,PVA的浓度下降率可以达到95%以上,降解产物粘均分子量达到1395,分子量下降率达到99%,降解小分子产物主要包括丁酮、苯甲醛、己醛以及乙酸等不饱和小分子.     

CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O性能

通过等体积浸渍法制备了以γ-Al_2O_3为载体,CuO、Y_2O_3双组分CuYO/γ-Al_2O_3催化剂,通过CuYO/γ-Al_2O_3催化剂的XRD,BET,SEM等表征,分析发现,引入Y_2O_3组分,能够改变催化剂颗粒的结构与形态,提高了CuO在催化剂表面及孔道内的分散度.通过H2-TPR研究发现掺杂Y_2O_3大幅提高了CuO催化剂的还原性能,从而提高了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性.考察了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性,结果表明,当CuO和Y_2O_3负载量均为12%时,CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性最高,完全分解N_2O温度为488℃.12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂在有O2条件下,460℃连续反应100 h,活性仍能保持80%左右;还考察了体积分数为9.1%的水蒸气对12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响.     

稀土金属-铝复合金属氧化物对As(Ⅴ)的吸附

本文以介孔氧化铝为载体、稀土金属的硝酸盐为原料制备了稀土金属-铝复合金属氧化物,通过N_2吸脱附等温线对所得稀土金属-铝复合金属氧化物的结构进行表征分析,采用静态吸附实验对所得复合金属氧化物对As(Ⅴ)的吸附性能进行了研究,并就最优吸附剂对As(Ⅴ)的等温吸附和吸附动力学进行了考察.结果表明,嫁接稀土金属之后所得复合金属氧化物仍然保有原来的介孔结构;Y-Al复合氧化物对As(Ⅴ)的吸附性能优于Eu-Al、Pr-Al和Sm-Al复合金属氧化物;最佳Y/MA质量比为1∶10;实验数据经吸附等温式分析发现,Y-Al复合氧化物对As(Ⅴ)的最大吸附容量为62.2 mg·g~(-1);根据吸附动力学方程分析发现,Y-Al复合氧化物对As(Ⅴ)的吸附行为遵从准二级动力学方程,因此吸附过程中"表面反应"是主要速率控制步骤.     

NiO/SrBi2O4可见光催化杀菌的研究

采用共沉淀法制备SrBi2O4,利用浸渍法将NiO负载到SrBi2O4表面上,制得可见光催化杀菌剂.紫外可见漫反射光谱的测定显示催化剂在400-650nm波长有吸收.表明NiO/SrBi2O4在可见光(λ＞420 nm)照射下对革蓝氏阴性菌大肠杆菌(E.coli)有很高的杀菌活性.通过TEM观察和ICP测定反应过程中钾离子的浓度变化,证实细菌细胞壁和细胞膜均遭到破坏.     

还原温度对Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用浸渍法制备CeO2改性的Pd/Al2O3加氢脱硫催化剂,考察了还原温度和还原-氧化预处理对Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响.结果表明,Pd/Al2O3的活性受还原温度的影响很小.Pd-CeO2/Al2O3还原温度的升高使CeO2发生迁移,导致催化剂表面Pd原子数减少,同时削弱了Pd-Ce界面效应,从而使催化剂的活性降低.还原-氧化预处理使Pd-CeO2/Al2O3的活性有较大提高,预处理能促使Pd的再分散,增加了对H2的吸附活化能力,在Pd-Ce的界面效应共同作用下使催化剂拥有较高的活性.     

TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂的制备、表征及其光催化活性

采用反相微乳法,制备了TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂,运用TG-DSC、XRD、SEM等分析方法对催化剂进行表征.在紫外光(λ=365 nm)照射下,以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)作为目标污染物,用P-25型TiO2作对照,研究了TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂光催化降解2,4-DCP的特性.结果表明,制备的TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂成带状纳米结构,其长度大于5μm,宽度约60 nm,厚度小于30 nm,结晶良好,分散性高,在紫外光照射下,50 min内对20 mg·L-1的2,4-DCP降解率达到了99.8%,表现出了比P-25型TiO2更高的光催化活性.     

新型纳米CeO2催化类Fenton降解盐酸四环素

本研究分别以NaOH和NH_3·H_2O为矿化剂,Ce(NO_3)_3·6H_2O为铈源,采用水热法成功制备两种新型纳米二氧化铈材料(CeO_2-Na与CeO_2-N).XRD、FESEM、Raman和EPR等表征手段以及非均相类Fenton降解盐酸四环素(TCH)性能分析结果表明,与CeO_2-N相比,纳米CeO_2-Na催化剂具有更大的比表面积和更高的表面氧空位浓度,其对TCH的催化性能也优于CeO_2-N.在TCH初始浓度为100 mg·L~(-1),催化剂投加量为0.7 g·L~(-1)和H_2O_2投加量为10 mmol·L~(-1)的条件下,CeO_2-Na/H_2O_2/TCH体系对TCH的去除率达86%,通过简单的热处理可以恢复催化剂的催化活性.TCH的降解机理研究表明,该非均相催化体系中起主要作用的是O~-_2·自由基.本研究为纳米氧化铈催化剂的制备及其非均相类Fenton的应用提供一定的技术和理论参考.     

复合铁铝氢氧化物对As(Ⅴ)的吸附作用

从吸附剂的组成、结构、表面性质、溶液的酸度及砷的存在形式等方面探讨了复合铁铝氢氧化物(Fe5Al2(OH)21.nH2O)对溶液中As(Ⅴ)的吸附.结果表明,该吸附剂具有微晶体的结构特征,孔径小,比表面积大,等电位点pH值为8.3;在pH为4-8的溶液中,对As(Ⅴ)的吸附能力很强,饱和吸附容量Qm分别为:0.7901(pH5),0.5981(pH7)和0.3033 (pH9)mol·kg-1, 常见共存离子不影响砷的吸附.Langmiur方程能很好地描述实验的吸附等温线.吸附态 As(Ⅴ)的解吸量随解吸剂pH值的升高而增大.     

聚合物碳化制备高比表面积微孔炭材料及其CO_2吸附性能

以商业化副产物聚偏二氯乙烯(PVDC)树脂粉末为碳源制备炭材料并研究了298 K时CO_2的吸附性能.研究结果表明,PVDC树脂直接碳化得到比表面积为1220 m~2·g~(-1)且孔径小于1.5 nm的纯微孔炭材料,CO_2在1 bar下的吸附量高达3.97 mmol·g~(-1).在此基础上用KOH对微孔炭材料进行活化处理,发现KOH活化在增大炭材料比表面积的同时能保持高微孔率,但1 bar下的CO_2吸附量适度降低.高压下CO_2吸附量与炭材料的比表面积呈正比,20 bar时在比表面积为2150 m~2·g~(-1)样品上的吸附量为18.27 mmol·g~(-1),这与其他类型高比表面积吸附剂相比都处于较高水平.     

秸秆-污泥复合基活性炭的制备及其对1,2,4-酸氧体的吸附特性

以污水处理厂剩余污泥与芦苇秸秆为原料,采用化学活化和高温热解的方法制备了秸秆-污泥复合基活性炭,研究了其各项性质及对1,2-重氮氧基萘-4-磺酸(1,2,4-酸氧体)的吸附性能.结果显示,当污泥与秸秆的质量比为4∶1时,经0.5 mol.L-1的KOH活化并且600℃高温炭化后,复合基活性炭的比表面积和含碳量分别为558.1 m.2g-1和58.9%,比污泥基活性炭提高了9.2%和4.6%,掺杂秸秆能有效提高污泥制备活性炭的比表面积和含碳量;扫描电镜观察显示,复合基活性炭表面呈多孔状.热分析研究发现复合基活性炭前躯体的高温热解过程主要伴随低温区域的脱水以及高温区域的造孔,其800℃热解时的烧失率为43%;N2吸附脱附曲线表明添加秸秆有利于增加活性炭微孔及中孔数量;在25℃下对酸氧体的吸附等温线结果显示,经秸秆掺杂的复合基活性炭其吸附性能明显提高,最大吸附量为56.4 mg.g-1,而同等条件下污泥基活性炭的最大吸附量仅为20.4 mg.g-1,表明复合基活性炭对该染料具有较好的吸附性能.从而本研究也为更好地实现污泥的资源化利用提供了一条有效途径.