亚热带与温带森林小流域生态系统汞的生物地球化学循环及其同位素分馏

汞是通过大气进行长距离传输的全球污染物,引起国际社会和学术界高度关注.陆地森林生态系统是全球物质循环最为活跃的地方,但其对全球汞的生物地球化学循环影响的认识还不清楚.同时,森林生态系统汞的生物地球化学循环过程可能对全球大气汞同位素组成产生重要的影响,但目前这两方面的研究还非常缺乏,制约了对全球尺度汞的生物地球化学循环深化规律的把握.本课题组拟在我国温带和亚热带选择3个森林小流域,首先系统开展森林小流域汞的质量平衡研究工作,深入刻画森林流域汞的生物地球化学演化规律,在此基础上开展流域汞的生物地球化学循环过程中汞同位素的分馏特征研究,最终建立流域尺度森林系统汞及其同位素的生物地球化学模型.该项目将极大推进对森林流域尺度汞的生物地球化学循环的认识,探讨森林生态系统与大气汞交换过程对全球尺度汞生物地球化学循环和对大气汞同位素组成的影响,为最终建立基于汞同位素的全球汞生物地球化学循环模型提供基础数据.     

环境中汞的微生物还原过程及机制

汞是一种全球性的环境污染物.汞的还原过程可降低地表环境汞浓度,促进汞的大气传输,对汞的区域/全球循环、甲基化及生物积累具有重要的作用.地表环境微生物还原是汞还原的重要过程,在多种环境介质中均可发生.本文介绍了多种环境介质中微生物汞还原在汞生物地球化学循环中的重要作用,详细总结了有氧与缺氧条件下微生物汞还原的途径与机制,提出了微生物还原汞的其它可能机制,并对相关领域的研究进行了展望.     

北京市城区北部大气气态汞的特征分析

汞具有持久性、易迁移性和高度的生物富集性,毒性很强,环境中任何形式的汞均可在一定条件下转化为剧毒的甲基汞.汞已被联合国环境规划署列为全球性污染物,具有跨国污染的属性,已成为全球广泛关注的环境污染物之一.作为环境中汞的重要传输通道,大气在全球汞的生物地球化学循环中起着极其重要的作用.气态单质汞是大气汞的主要存     

植被在大气汞收支中作用的研究进展与展望

在汞的生物地球化学循环中,对于"源"和"汇"的认识还存在许多不确定性。大气汞收支不平衡的问题使得植被在汞循环中的作用日益凸现;开展植被在大气汞收支中作用的研究有助于为全球汞减排政策的制定提供参考。本文首先概述了植被中汞的来源和影响因素及其与大气汞的源汇关系;进而重点论述了植被参与大气汞收支的主要方式:凋落物沉降、生物质燃烧和植被表面与大气汞的动态交换,并阐述了植被在大气汞污染监测中的应用;最后在总结我国相关研究的基础上展望了未来的发展方向。     

汞同位素组成示踪燃煤发电过程中汞排放特征研究进展

汞是一种持久性、全球性重金属污染物,污染范围广,排放源复杂,环境地球化学性质活跃.不同环境介质汞污染源解析一直是环境科学研究领域的难题.燃煤电站汞排放被认为是最大的人为汞释放源,亟需准确可靠的示踪手段来深入阐明燃煤电站汞排放过程、迁移转化等归趋行为.汞在自然界有7个稳定同位素,分别是196Hg(0.15%)、198Hg(10.02%)、199Hg(16.84%)、200Hg(23.13%)、201Hg(13.22%)、202Hg(29.80%)和204Hg(6.85%).由于同位素在演化过程中的分馏效应单向性并携有演化过程信息,在地域分布和生物地球化学循环过程中存在显著分异现象,因此,通过研究汞稳定同位素组成可评估、示踪燃煤汞排放特征和生物地球化学过程.本论文结合近年相关研究成果,针对汞同位素分馏过程、煤中汞同位素分馏现象以及汞同位素示踪燃煤电站汞排放的合理性和可行性进行了综述.     

大气汞氧化还原过程与机制的计算化学研究进展

大气中汞的氧化还原反应对于其全球生物地球化学循环起着极其重要的作用,它促进了汞在全球范围内的扩散.汞主要以气态元素汞的形态释放到大气中,并经历复杂的均相和非均相化学反应,被氧化为活性气态汞和颗粒态汞;同时,活性气态汞也可经过光致还原反应光解生成气态元素汞.计算化学是一种基于理论方法利用计算软件来对化学现象和本质进行解释...     

北塘河口沉积物中汞,砷,铬的污染现状和富集特征

由于受上游河流污染的影响,北塘河口沉积物中普遍积累了一定量的汞.本文通过该区域沉积物中汞、砷、铬与有机碳、粘土和铁、铝、锰含量的回归分析,看出这三种元素在沉积物中的富集和分布,主要与水体悬浮物、沉积物中所含有机质,粘土矿物和铁、铝、锰的水合氧化物的含量密切相关.河口淡-咸水界面的水环境中胶体的吸附作用是这些金属离子从溶液转入沉积物的主要途径,水体中的这些金属离子通过悬浮颗粒物和沉积物中有机胶体,无机胶体(粘土矿物和水合氧化物)的吸附,是水体自净的一个极为重要的方面.     

沉积物中汞的生物可利用性研究进展

沉积物是汞在水体中的主要分布相,同时也被认为是许多水生生物摄取汞的主要途径,本文综述了近年来在沉积物中汞的生物可利用性领域所取得的最新研究进展,包括体外消化液萃取法估测沉积物中汞的生物可利用性、可能影响汞生物可利用性的生物地球化学因素(汞在沉积物中的浓度、沉积物的组成、汞与沉积物的接触时间、汞与沉积物的结合形式,以及沉...     

水稻土中铁的厌氧生物氧化还原循环对砷的影响（The Effect of Anaerobic Redox Cycling of Iron on Arsenic Mobility in Paddy）

应用砷污染水稻土的厌氧富集培养,探讨水稻土中潜在存在铁厌氧生物循环及其对氮和砷的耦合作用.富集培养直接证明了水稻土中铁的厌氧生物循环:三价铁(人工合成针铁矿)在厌氧条件下被逐渐还原成二价铁;铁还原过程结束并外源添加硝酸根时,培养基中新生的二价铁在依赖于硝酸根的铁氧化菌的作用下被氧化;当提供新的电子供体乙酸时,生物合成的铁矿重新被还原.在铁氧化还原循环过程中,随着铁的还原,培养基中砷的浓度不断增加,反之,当铁逐渐氧化的同时不断地吸附固定培养基中的砷.在铁的厌氧氧化阶段,铁氧化的同时硝酸根被还原,培养基中积累了NH4+和NO2-.因此,厌氧水稻土中可以进行完整的铁氧化还原循环,同时这个循环过程耦合了氮和砷的迁移转化.     

电子穿梭体及其介导的环境与地球化学过程研究进展

电子穿梭体是一类可通过自身氧化还原介导电子转移的化学物质的统称。在地球表层系统中,电子穿梭体可加速微生物向细胞外部进行的电子传递,参与矿物的微生物还原,驱动碳、氮、硫元素循环,并偶联有机污染物降解和重金属迁移转化。电子穿梭在自然界中存在广泛,对于元素循环、污染物环境行为以及微生物的生存行为影响深远,具有重要的环境地球化学意义。因此,该文以自然界存在的典型电子穿梭体为阐述对象,综述了以腐殖质、硫单质和生物炭为代表的三类典型穿梭体的反应特性。其中,腐殖质是土壤中天然存在的分布最广的穿梭体,硫单质是碱性环境下最典型的穿梭体,而生物炭则是稻田系统中人为输入的穿梭体。以上述三类穿梭体为核心,该文系统阐述了穿梭过程与碳氮循环、铁循环和污染物迁移转化的相互关系、以及穿梭体对微生物菌群变化产生的影响。在碳氮循环过程中,穿梭体主要参与有机碳的厌氧消耗、二氧化碳向甲烷的转化、氨氧化以及氧化亚氮向氮气的转化过程;在铁循环过程中,穿梭体主要影响氧化铁的还原溶解、含铁矿物的晶型转变以及氧化铁还原耦合的砷、铬污染物转化过程;而穿梭体作为电子受体,还可改变微生物的生长与竞争关系,调控微生物菌群。文章深入分析了穿梭过程在地球表层系统中产生的环境效应与生态效应,并提出了本领域今后需关注的重点,可为穿梭行为的进一步研究提供思考依据。     

农田土壤中汞的吸附分配行为研究

汞是环境中毒性最强的重金属之一,由于具有持久性、长距离迁移性和生物累积性被列为全球性污染物。土壤是汞重要的源和汇,在汞的生物地球化学循环中发挥关键作用,其理化性质可以显著影响汞的吸附分配行为。本文基于采自全国各地的131份农业土壤样品考察了汞(Hg2+)在土壤中的吸附分配行为,测定了Hg2+的固液分配系数(Kd),并探讨其与p H、有机质(OM)、粒度组成、溶解性有机质(DOM)和总硫等土壤理化性质的关系。利用逐步多元线性回归的方法分析发现旱地土壤对汞Kd的主要影响因素是DOM和土壤粒度,而水田的主要影响因素是总硫。通过淹水实验,进一步探究了土壤氧化还原对Hg2+分配的影响。研究发现,旱地土壤中,大部分土壤在淹水30 d后Kd呈明显增大趋势,继续淹水至60 d的Kd表现为稳定或下降的趋势;大部分水田土壤在淹水条件下Kd未表现出增大的趋势,且随淹水时间呈稳定或下降的趋势。     

电化学方法检测海水中铁的研究进展

海水中的痕量铁作为限制海洋浮游植物初级生产力的关键因素之一,在海洋生物地球化学循环中起着重要的作用.及时分析海水中铁的不同存在形态及其含量,对于进一步认识铁循环机制和有效预防海洋环境污染具有重要意义.电化学方法较其他分析方法在检测海水中痕量铁的含量,尤其是形态分析方面具有独特的优势.本文总结了运用电化学方法检测海水及其他自然水体中铁的分析方法,以期为发展准确、快速测定海水中痕量铁的形态及其含量的分析技术提供基础性参考.     

硫化汞纳米颗粒的微生物摄入及其在汞甲基化中的作用

甲基汞因其独特的食物链富集特性和毒性使汞成为重要的全球污染物.厌氧环境中微生物介导的汞甲基化是甲基汞生成最主要的来源,厌氧环境中不同汞地球化学形态控制着甲基汞的生成过程.硫化汞纳米颗粒是在实际厌氧环境中新近发现的重要颗粒汞形态,对其环境行为还缺乏基本认识.本文基于硫化汞纳米颗粒的环境行为,重点围绕其与微生物的相互作用,讨论并总结了硫化汞纳米颗粒的生成、硫化汞纳米颗粒的微生物摄入、溶解以及硫化汞纳米颗粒对微生物汞甲基化的影响,并进一步对硫化汞纳米颗粒与微生物相互作用的未来研究重点进行了展望.     

铁循环微生物对环境中重金属的影响研究进展

铁循环微生物包括铁氧化菌(Fe(Ⅱ)-oxidizing bacteria,FeOB)和铁还原菌(Fe(Ⅲ)-reducing bacteria,FeRB),在由它们介导Fe²⁺(Fe³⁺)氧化(还原)的过程中,往往也伴随着一系列重金属元素的迁移转化,对重金属在环境中的生物有效性和迁移性方面有重要作用.本文综述了环境中的铁循环微生物,针对铁循环微生物驱动重金属迁移转化的作用机制,分别从铁氧化菌氧化亚铁生成铁矿物对重金属的固定,铁还原菌介导铁矿物还原溶解及次生矿物生成,以及铁循环微生物代谢耦合重金属形态转化方面进行阐述;进一步通过研究实例综述了铁循环微生物对环境中砷、镉、铬、铜、铅等重金属的作用及修复潜力;未来的研究可关注特定微生物的成矿机制,生物成矿对重金属固定的调控,以及重金属复合污染场地的铁循环微生物修复应用等方面.本文以期为基于铁循环微生物的重金属污染修复提供理论指导和应用依据.     

环境中植酸的分布、形态及界面反应行为

肌-肌醇六磷酸(myo-inositol-1,2,3,4,5,6-hexakisphosphate,IHP,myo-IP6)简称植酸(Phytic acid或phytate),是大多数土壤中最为丰富的有机磷,它在环境中的界面反应影响着磷素的迁移、循环、转化、生物有效性以及环境效应.本文简要总结了环境中植酸的分布与形态,并综述了其界面反应,包括铁铝氧化物、粘土矿物、碳酸钙等对植酸的吸附解吸,多价阳离子与植酸的络合反应以及沉淀作用.土壤矿物对植酸的吸附影响其转化和生物有效性,矿物对植酸磷的吸附量一般远高于正磷酸盐.其中,弱晶质铁铝(氢)氧化物对植酸的吸附能力一般较晶形铁铝(氢)氧化物大很多.同时,分析了矿物类型、介质pH、温度、共存离子等环境条件对植酸界面反应的影响,植酸吸附对矿物表面电荷性质、颗粒大小和分散稳定性等的作用,以及植酸在金属污染土壤修复中的应用前景.最后讨论了环境中植酸的主要研究热点和方向.     

利用GC-ICP-MS分析生物组织中的汞形态

汞的形态对于其对生物的毒性具有非常重要的影响.本文利用气相色谱仪与ICP-MS进行联用,对海产品中的汞形态进行精确分离和定量,并给出了优化后的接口条件、色谱条件等仪器参数.     

沉积物中汞的甲基化研究进展

汞是环境中存在的一种重要污染物质,其毒性与之化学形态密切相关。环境中的汞主要以无机汞形态存在,然而无机汞可以通过甲基化作用转化为毒性更强的甲基汞,从而给受到暴露的生物及人类带来更高的健康风险。沉积物是汞在水生环境系统中的主要分布相,也是无机汞甲基化过程发生的主要场所。沉积物中汞的甲基化过程受到生物种类、汞的生物可利用性等生物因素及温度、含硫化合物、有机质、氧化还原条件等环境理化性质的影响。本文对汞在沉积物中甲基化过程的作用机制及其影响因素的研究现状及最新进展进行了总结,并对未来更深入的研究进行了展望。     

单一汞同位素示踪大气与农田作物汞的交换过程

汞是引人注目的全球性污染物,植被叶片吸收是大气汞的主要去除途径之一.然而,当前对于大气-植被叶片汞通量交换过程及吸收后的汞在植被体内的归趋等认识尚有不明确之处.本文利用单一大气汞同位素标记技术,测定了大气汞浓度为0、2、5、10 ng·m~(-3)时,C3植物水稻与C4植物玉米叶片汞交换通量的变化特征,并分析了标记的汞同位素在植被体中根-茎-叶的分布比例.结果表明:(1)水稻和玉米叶片汞的沉降通量与大气汞浓度呈显著正相关关系;(2)植物叶片汞的沉降通量有明显的昼夜变化,水稻和玉米的吸收通量白天均高于晚上;(3)玉米对大气汞的补偿点白天为0.63 ng·m~(-3),夜间为2.85 ng·m~(-3);水稻白天为1.24 ng·m~(-3),夜间为1.32 ng·m~(-3),水稻对大气汞的富集能力强于玉米,但二者的补偿点均显著低于国内大气汞浓度;(4)植被从大气吸收的汞主要集中在植物地上部,水稻叶片分布88.92%,茎中分布11.08%,而玉米叶片分布90.95%,茎中分布7.09%,根中分布1.96%.这些结果表明,农田系统的植被能富集大气中的汞,并主要贮存在叶片内部,向茎、根迁移量较少,是大气汞的重要汇.上述结论为进一步估算中国农田系统的大气汞汇与认识汞在大气-叶片-茎-根-土壤中循环提供了科学依据.     

青藏高原林线森林汞的空间分布格局及对大气环境汞污染的指示

汞是引人关注的全球性污染物,偏远地区汞的源汇关系是当前研究的重点.由于其特殊的地理环境与大面积在线监测的不便,青藏高原大气汞的污染特征尚不明确.本研究根据青藏高原季风的传播路径,设置了云南-西藏与四川-西藏两条采样带,通过测定样带上林线森林各个组分的汞含量,来反演大气汞的污染状况.研究结果表明,青藏高原林线区域的冷杉凋落物、树叶树皮与表层土壤的汞含量均表现为越靠近青藏高原腹地,汞浓度越低.特别冷杉凋落物在云南与西藏、四川与西藏的交界区域汞浓度为60—70 ng·g~(-1),而昌都地区汞浓度仅为20—30 ng·g~(-1).此外还发现,凋落物与表层土壤的总汞含量在空间分布上与经度正相关,与纬度负相关.通过综合分析排放清单与大气环流资料,其原因可总结为:越靠近青藏高原腹地,局地源的汞排放与大气环流输送的汞均显著减少,使得大气环境汞含量降低,进而导致植被与土壤汞含量相应下降.本研究表明了凋落物中的总汞含量可作为大气环境汞污染的指示指标,证实了南亚、东南亚及我国的四川盆地与云贵高原是青藏高原大气汞污染的潜在排放源.     

贵州省务川汞矿区汞污染的初步研究

对贵州省务川汞矿区的大气、地表水和土壤中汞污染的调查表明,务川汞矿区大气汞浓度为7-40000 ng·m-3,超出正常大气汞浓度1-4个数量级.地表水总汞为43-2100 ng·l-1,远高于对照区(15-29 ng·l-1);活性汞、溶解态汞和颗粒态汞含量也显著高于对照区,颗粒态汞是地表水汞迁移的主要方式.土壤总汞含量为1.3-360 mg·kg-1,远高于对照区土壤总汞含量(O.22-0.39 mg·kg-1),土壤剖面汞含量的垂向递减反映了大气汞的沉降是土壤汞的重要来源之一;同一地点不同土地利用类型的土壤,一般为稻田总汞含量高于菜地和玉米地;土壤pH值和有机质影响着土壤中汞的迁移和富集.