高压脉冲放电等离子体活化NH3还原去除NO

NO如直接排放会引起酸雨、光化学烟雾等一系列大气环境问题,采用高压脉冲放电等离子体活化NH3还原去除NO,这种新方法结合了脉冲放电等离子体技术和催化还原技术的优点来提高NO的去除率。采用浸渍法制备催化剂V2O5/TiO2,用NH3作为还原气体,升温的同时利用针头作为阳极,大地作为阴极进行放电处理。结果表明,在有氧条件下(含氧量为10%),当V2O5含量为4.5%,温度为310℃,脉冲电源电压在14000～22000V变化时,NO的去除率可达95.3%。还探讨了放电等离子体活化NH3去除NO的机理。     

超声强化铋掺杂氧化铟降解偶氮染料废水

本实验利用溶剂热法合成了铋掺杂氧化铟催化剂,利用XRD、EDS和SEM对催化剂的结构和形貌进行了表征.研究表明,铋离子已经掺杂进氧化铟的晶格中.掺杂后的催化剂粒径为纳米级,且具有良好的球形形貌.本文以偶氮染料直接大红废水为目标降解物,分别考察了不同催化剂对该染料废水的降解性能以及铋掺杂氧化铟催化剂的投加量、染料的浓度、溶液的p H、超声频率和超声功率对该染料的降解性能.在本实验条件下,催化剂投加量为7.5 mg、染料浓度为10 mg·L~(-1)、pH值为6、超声频率为45 kHz、功率为100 W时,对染料废水的去除效果最优,总去除率可达83.7%,比空白实验的去除率提高将近5倍.     

催化臭氧氧化去除垃圾渗滤液中难降解有机物的研究

研究了Fe(Ⅱ),Mn(Ⅱ),Cu(Ⅱ)作用下,均相催化臭氧氧化去除垃圾渗滤液中高浓度的腐殖质.分析催化剂用量、溶液pH值对腐殖质催化臭氧氧化降解的影响.结果表明,与单纯臭氧氧化比较,催化臭氧氧化对UV254和色度去除率无明显改善,但可明显提高以TOC和CODCr表征的有机物去除率;当投加催化剂过量时,以TOC和CODCr表征的有机物去除率虽降低,但仍有促进作用.但Fe2 的过量投加将明显抑制UV254和色度的去除效果.在碱性条件下,催化臭氧氧化法具有更好的去除效果.三种催化剂催化效果为Cu(Ⅱ)＞Mn(Ⅱ)＞Fe(Ⅱ).采用Cu(Ⅱ)催化臭氧氧化处理实际渗滤液生化处理出水,对CODCr,色度和UV254都显示出较好的去除效果.     

催化臭氧化降解含微囊藻毒素污水

应用金属氧化物构建催化臭氧化工艺处理含微囊藻毒素污水,比较了不同催化剂的性能差异,分析了催化剂投加量、温度、pH、原水浓度对该工艺的影响.结果表明,选用CuO作催化剂能较好地处理含微囊藻毒素污水.温度与原水浓度对该工艺影响较小;催化剂投加量与pH是该工艺的主要影响因素.实验温度40℃、混合气体流量1.8 L.L-.1min-1、pH=9、催化剂投加量5 g.L-1、处理时间60 min,原水MC-LR去除率达到90%以上、COD去除率达到64%以上.处理20 min,该工艺催化作用去除MC-LR贡献率达到28%、去除COD贡献率达到52%.     

TiO_2/CuO/Cu_2O(SeO_3)光催化去除水中腐殖酸

以Cu2Se为原料,用溶胶-凝胶法(Sol-Gel)合成了TiO2/CuO/Cu2O(SeO3)光催化剂,用XRD、FTIR和EDAX等方法进行了表征.探讨了催化剂制备过程中焙烧温度对催化剂组成、晶型结构和光催化去除水中腐殖酸性能的影响.当Cu2Se/TiO2焙烧温度为450℃,焙烧2h时,Cu2Se转化为CuO和Cu2O(SeO3).室温下当TiO2/CuO/Cu2O(SeO3)催化剂投加量为1.5g·l-1,溶液pH7.0时,水中腐殖酸的去除率可达到63.6%。     

光助Fe/BiOCl活化过硫酸盐降解橙黄Ⅱ

为研究Fe/BiOCl在光照下活化过硫酸盐(PS)产生硫酸根自由基(·SO_4~-)降解偶氮染料橙黄Ⅱ的催化效果,采用一步水热合成法制备铁掺杂BiOCl纳米催化剂,并用X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),X射线光电子能谱(XPS)对其形貌与组成成分进行表征.结果显示,铁元素成功掺杂进入BiOCl的结构中,呈现出纳米盘状形貌结构.在光照辐射下,考察Fe/BiOCl活化PS降解橙黄Ⅱ过程中初始pH、底物浓度、Fe/BiOCl催化剂投加量和PS投加量等影响因素对橙黄Ⅱ降解处理效果的影响.结果显示,橙黄Ⅱ降解效率随着pH值的降低而升高,Fe/BiOCl和PS投加量的增加对橙黄Ⅱ的去除率出现先增加后降低的趋势.Fe/BiOCl催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),PS的投加量为1 mmol·L~(-1)的条件下时,溶液pH值为3.0,反应60 min后,橙黄Ⅱ降解的效果最佳,其降解速率符合拟一级反应动力学.通过对催化剂Fe/BiOCl稳定性研究,经5次连续循环使用后,脱色率仍然可以保持在79.6%,说明该催化剂具有良好的循环使用性能.通过投加叔丁醇(TBA),甲醇(MeOH),草酸铵(AO),对苯醌(BQ)等自由基猝灭剂,证明光助Fe/BiOCl/PS体系中具有光生空穴,硫酸根自由基,羟基自由基和超氧自由基,其中超氧自由基和光生空穴在反应体系中起重要作用.反应过程中橙黄Ⅱ的降解产物运用GC/MS进行检测,推导得出橙黄Ⅱ的降解路径.     

CWPO体系中污泥炭催化降解头孢氨苄废水

通过加入正丁醇以共沸蒸馏法对剩余污泥进行脱水,再对污泥进行干燥、焙烧和改性得到污泥炭催化剂.将污泥炭催化剂用于催化湿式过氧化氢氧化体系,处理头孢氨苄废水.采用响应面法中的中心组合设计实验,考察反应温度、初始pH和过氧化氢投加量对TOC降解率的影响,反应温度和过氧化氢投加量具有显著交互作用.在最佳实验条件下(T=50℃、pH=3.00、H_2O_2=0.071 mol·L~(-1)),TOC去除率为59%,接近预测的TOC去除率(60%),在95%的置信区间内,说明该模型可靠.SEM、TEM、TPD-MS、XPS和FT-IR等分析结果表明污泥炭表面存在纳米尺寸片状结构,这种结构中存在酚羟基、羰基、羧基等活性官能团和醌类结构,且ICP-OES、EDAX和~(57)Fe穆斯堡尔谱等分析结果表明,污泥炭中含有不同价态的Fe,能有效地催化过氧化氢分解,将头孢氨苄转化为苯甲酸、丁二酮等小分子物质,再进一步完全氧化.     

介质阻挡放电强化沸石处理氨氮废水

本文采用介质阻挡放电(DBD)强化沸石处理废水中的氨氮,比较了人造沸石、4A沸石分子筛、13X沸石分子筛等3种沸石对氨氮的去除效果,去除率分别为84.84%、17.54%、16.65%.DBD强化人造沸石对氨氮废水去除效果最佳,两者表现出了良好的协同去除氨氮作用.采用单因素实验和正交实验考察了放电电压、放电间距、放电频率等电气参数对氨氮处理的影响.研究结果表明,最佳实验参数为:放电间距0 mm,放电电压22 kV,放电频率14.5 k Hz,20—40目人造沸石投加量10 g·L~(-1),处理20 min,初始浓度100 mg·L~(-1)的模拟氨氮废水去除率达84.84%.在协同体系中,DBD产生的高压电场、热效应加速了离子的迁移,冲击波和超声等增加了分子、离子与沸石颗粒的碰撞几率.氨氮克服沸石表面界膜阻力的能力增加,促使沸石表面吸附的氨氮向沸石内部迁移,氨氮更易被去除.     

稀土钙钛矿型催化剂对吡啶的脱臭作用

本文研究的四种不含贵金属的稀土钙钛矿型催化剂(DyCoO_3、LaCoO_3、DyMnO_3、GdCoO_3),对吡啶的催化脱臭效果很好。在温度为573—623K、空速为20,000h~(-1)的条件下,可以将浓度少于0.1％的吡啶样气完全氧化而达到消除吡啶之目的,转化率达到100％。氧化产物中的NO_2与NO总量(用NO_x表示)也同时消除60％左右,符合排剂要求。对DyCoO_3和LaCoO_3进行了200h的寿命实验,证实催化剂稳定性很好。     

Fe（0）/H_2O_2协同降解亚甲基蓝的研究

进行了Fe（0）和H2O2协同催化降解亚甲基蓝的研究,分析了Fe（0）投加量、H2O2投加量、溶液初始pH值和染料初始质量浓度等因素的影响。研究表明：Fe（0）和H2O2协同可有效催化降解亚甲基蓝;在pH为4.5,Fe（0）用量为2.0 g.L-1,H2O2用量为3.0 mmol.L-1时对10 mg.L-1亚甲基蓝的去除率在60 min内达到90%以上。MB的降解去除率随着Fe（0）投加量与H2O2用量的增加而增加,但随着其初始质量浓度的增大而降低。研究结果还表明,Fe（0）和H2O2可在接近中性条件下有效协同催化降解亚甲基蓝。UV-Vis光谱在反应过程的变化说明亚甲基蓝降解生成了一些小分子物质。     

商用催化剂对氯代芳烃和氮氧化物的协同处置研究

多污染物的协同控制是环境催化研究的前沿,氯代芳烃和氮氧化物（NO_x）是生活垃圾焚烧等热工业过程中共存的典型污染物,目前商用催化剂能否实现二者的协同处置尚不清楚.因此,本文研究了5类商用SCR催化剂对氯苯（CB）和一氧化氮（NO）的协同处置活性.结果表明,1#催化剂在300℃下对CB和NO具有较好的降解活性,且在90 min的反应周期内具有较高的稳定性,这是由于1#催化剂具有较大比表面积、较高比例的表面吸附氧（Oβ）以及V5+.1#催化剂对CB和NO的协同降解实验显示,在250℃和300℃下,NO的引入能够生成NO₂,可促进CB的降解.300℃时CB的存在抑制了NO的转化,而当温度降到250℃时,CB对NO的转化有促进作用.这可能是因为在较高温度下NO₂生成量相对较多,C—Cl键解离程度较大,在一定程度上会影响SCR反应的进行,导致NO的转化率较低;而温度降低时,CO₂选择性增强,可能会抑制NH3的过度氧化,同时NO2生成量和C—Cl键的解离均变弱,进而使得SCR反应相对增强.利用热脱附/GC-MS联...     

Fe-Mn/AC催化湿式过氧化氢氧化间甲酚

采用等体积浸渍法制备了一种新型Fe-Mn/AC催化剂,应用于催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)间甲酚废水.通过SEM和XRF表征了其表面形态结构和元素组成,通过穆斯堡尔谱分析了催化剂中铁离子的存在形态,结果表明,新型Fe-Mn/AC催化剂中的铁以二价铁、三价铁以及四氧化三铁的形式存在.通过正交实验考察了CWPO降解间甲酚的影响因素,结果表明,各因素对间甲酚转化率影响的大小顺序依次为:底物初始p H值反应温度反应时间催化剂投加量.通过正交实验得到CWPO降解间甲酚的最佳反应条件.当间甲酚浓度为100 mg·L-1、反应温度为40℃、反应时间为40 min、催化剂投加量为0.6 g·L-1及底物初始p H值为3时,间甲酚转化率为99.8%,TOC去除率为28.3%.气相色谱/质谱联用没有检测到中间产物,气相色谱检测到CWPO降解间甲酚中间产物主要为乙酸和丙酸.     

Fe~(3+)除磷对缺氧好氧膜生物反应器工艺运行性能及生物除磷的影响

针对膜生物反应器(MBR)较长的污泥龄导致磷的处理效果差的问题,采用铁盐强化除磷,向反应器中投加n(Fe)/n(P)=2.0的Fe Cl3·6H2O,系统考察膜生物反应器对氮、有机物及磷的去除效果,重点考察膜生物反应器投加铁盐前后运行性能、活性污泥菌群及膜污染速率变化情况.结果显示,在氮、有机物去除方面,投加前后没有发生明显的变化,去除率始终保持在90%左右.在磷去除方面,投加前磷的平均去除率为52%,投加后去除率提高了近40%,去除效果显著提升.实验进一步研究了加入三价铁盐前后对活性污泥优势菌群和生物除磷的影响.铁盐的投加降低了活性污泥菌群多样性及部分已知聚磷菌的相对丰度,对生物除磷造成一定的负面影响.在膜污染方面,通过跨膜压差(TMP)记录分析此浓度的铁盐并没有导致膜生物反应器膜组件膜污染的加剧.本研究表明,该浓度(n(Fe)/n(P)=2.0)的铁盐进入膜生物反应器会对体系内活性污泥聚磷菌的相对丰度及生物除磷效率造成一定程度上的降低,但对膜污染没有明显影响,可以使出水各项指标尤其是磷的尾水排放浓度达标.     

制备钙钛矿催化剂LaNiO3用于染料废水的降解脱色

为改善普通石墨电极的电催化性能,将以溶胶-凝胶法合成的钙钛矿氧化物LaNiO3混合其它原料做成气体扩散电极,用于电化学降解活性艳红X-3B,以脱色率来考核催化剂的氧还原活性.采用星点设计-效应面曲线法对催化剂制备工艺进行了优化,得出最佳工艺参数为:柠檬酸含量为金属离子物质的量的1.54倍,pH值为9.94,焙烧温度为824.39℃.采用X射线衍射(XRD)、动电位扫描等检测分析方法对所制备的催化剂进行表征和分析.结果表明,制备的催化剂晶相纯净、晶型完整、衍射峰强度较高,是较完整的钙钛矿结构;相比于普通石墨电极,掺杂催化剂的气体扩散电极极化阻力高,氧还原性能良好,有利于有机物的降解.     

模拟饮用水消毒过程中高铁酸钾降解吲哚美辛的动力学分析

模拟饮用水消毒过程中高铁酸钾(Fe(Ⅵ))对吲哚美辛(IDM)的降解,考察了Fe(Ⅵ)投加量、IDM初始浓度、溶液pH值、温度等因素对IDM降解速率的影响.实验结果表明,Fe(Ⅵ)可以有效地去除饮用水中的IDM,当Fe(Ⅵ)投加量为0.3 mmol·L~(-1),溶液pH值为7,温度为25℃时,反应20 min后IDM的去除率达到95%,其反应过程符合准一级反应动力学模型;准一级动力学常数与Fe(Ⅵ)的投加量正相关,与IDM的初始浓度负相关;pH值升高会降低反应速率,温度升高会加快反应的进行.将不同温度条件下反应速率常数进行线性拟合,推算出了Fe(Ⅵ)与IDM反应的热力学参数Ea、ΔH和ΔS的值分别为15.79 J·mol~(-1)、13.27 J·mol~(-1)、-183.76 J·mol-1·K~(-1),说明该反应是吸热反应,同时活化能较低也说明了该反应在常规饮用水消毒条件下即可进行.TOC测定实验表明,Fe(Ⅵ)对IDM的矿化效率较低,大部分IDM转化成其它大分子有机物.     

高压脉冲放电等离子体降解水中痕量硝基苯

采用高压脉冲等离子体技术处理水中痕量硝基苯,考察了脉冲电压峰值、电极间距、溶液初始pH值、氧气鼓入量和Fe2 添加量等因素对硝基苯去除率的影响.在脉冲电压峰值为35kV,电极间距为20mm,溶液初始pH值为10.2,氧气鼓入量为400ml·min-1,Fe2 添加量为30mg·l-1的实验条件下,水中硝基苯放电处理50min的去除率可达92.8%.     

响应面法优化污泥炭催化湿式过氧化氢氧化降解间甲酚模拟废水

以污水处理厂剩余污泥为原料制备硝酸改性活性炭,用于催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)处理间甲酚模拟废水,以实现剩余污泥的资源化利用.使用物理吸附、程序升温脱附(TPD)、X射线荧光光谱(XRF)等表征方法对污泥炭的物理化学性质进行测定.而后采用响应面法(RSM)优化污泥炭CWPO降解间甲酚的反应条件,选取反应温度、反应时间、初始pH值、过氧化氢(H_2O_2)投加量及催化剂投加量为影响因子,总有机碳(TOC)去除率为响应值,应用中心组合设计(CCD)建立响应值与各影响因子之间关系的二次多项式数学模型,采用后退回归法进行模型精简,并通过方差分析对模型进行可信程度检验.优化结果表明,在反应温度为60℃,反应时间为120 min,初始pH=3.00,H_2O_2投加量为2.03 g·L~(-1),催化剂投加量为0.78 g·L~(-1)的条件下,可达到最佳效果,此时预测模型的TOC去除率为44.6%,间甲酚转化率为100%.通过模型验证实验得到的TOC去除率为46.6%,仅与理论值相差2.0%,在95%的置信区间内,说明该模型具有可靠性.最后采用GC-MS对污泥炭CWPO降解间甲酚中间产物进行分析.     

CdS-TiO2复合光催化剂可见光下降解黄连素

采用沉积法制备CdS-TiO2复合光催化剂,利用UV-Vis DRS、XRD等方法对其进行表征,并在可见光下对黄连素废水进行处理,考察了催化剂投加量、黄连素初始浓度、黄连素初始pH值对黄连素去除率的影响.研究结果表明,在常温下制备的CdS-TiO2复合光催化剂,对可见光有较好的响应能力;在催化剂投加量1.5 g.L-1,黄连素初始浓度80 mg.L-1的条件下,催化剂对黄连素的去除效果显著,可达80%以上.pH对反应的影响不大.该催化剂循环使用3次仍具有较高的光催化活性与化学稳定性.     

以ZrO2为载体的金属氧化物催化剂对NO还原性能的研究

研究了负载于氧化锆载体上的多种金属氧化物在富氧条件下,以丙烯为还原剂,选择性还原NO的活性,考察了CuO和Ag的负载量与活性关系,CuO和Ag单独负载与共同负载时的催化性能,以及氧气浓度对催化剂活性影响.结果表明:在CuO,MgO,La2O3 ,CoO,Fe2O3 ,MoO3和WO3等七种金属氧化物中,CuO活性最好,NO转化率为47.5%,加入活性组分银可明显提高催化剂的NO还原能力,转化率提高到61%.单独负载银时,催化剂活性较差,NO转化率仅为22.1%.在对氧气浓度的考察中,确定在0.4%NO,0.4?H6的反应气中,氧气的最佳含量为2%.     

温度对等离子体与催化剂结合脱除Nox的影响

考察了温度对介质阻挡放电和CuZSM-5催化剂"一段法"结合脱除氮氧化物(NOx)的影响.实验表明,在250℃和300℃时,对于NO/N2,NO/O2/N2和 NO/C2H4/N2三个体系,"一段法"脱除NOx的活性都相对较低.在NO/O2/C2H4/N2体系中,250℃介质阻挡放电和CuZSM-5结合脱除NOx产生了明显的协同效应.在300℃,等离子体对脱除NOx起负作用.相对低温(150℃)时,等离子体的促进作用很小.电学实验表明,当反应温度由25℃升至450℃,"一段法"体系的李萨如(Lissajous)图形由平行四边形(25℃)逐渐变为椭圆形(450℃),表明较高温度时催化剂的介电性质发生了变化.原位发射光谱证明在不同温度下,"一段法"体系中等离子体气相产生的活性物种数量明显不同.