Ionic imbalance due to hydrogen carbonate from Asian dust

In an attempt to identify the ionic imbalance, hydrogen carbonate, HCO₃⁻ (bicarbonate), was determined together with the commonly determined nine major ions because the imbalance was frequently encountered in the chemical analysis of samples with high pHs. Titration method was applied for the determination of the samples with pH higher than 5.6. These samples amounted to 102 of the 1536 samples collected in Hokkaido, Northern Japan, from April 1998 to December 2002. Of the 102 samples, 74 (Group A) showed an acceptable ion balance without including HCO₃⁻. In the other 28 (Group B), however, inclusion of HCO₃⁻ successfully improved the ion balance. These results suggested that hydrogen carbonate was a potential candidate for explaining the imbalance. The hydrogen carbonate concentrations showed a strong correlation with the corresponding non-sea salt calcium (nss-Ca²⁺) concentrations, which implied that hydrogen carbonate was derived from calcium carbonate particles incorporated into falling raindrops or cloud droplets. For Group A, the relationship between hydrogen carbonate and the nss-calcium ion concentration was very similar to that for commonly suspended particles in Hokkaido. On the other hand, Group B exhibited a stronger but significantly different correlation. To the samples of Group B, a back-trajectory analysis was applied to demonstrate that the samples were associated with aerosol travelling from Northern China or Mongolia, which indicated that alkaline aerosol affected the chemistry. In consideration of these findings, the current standard of the ion balance should be critically reviewed for modification in regard to the contribution of hydrogen carbonate not only in source areas but also in receptor areas of alkaline aerosol.     

基于卫星遥感气溶胶产品评估体系的气溶胶时空分布及变化趋势表征

卫星遥感气溶胶虽然空间覆盖度高,但不同产品数据在准确性和适用性上存在显著差异.为了能够科学定量的衡量各个产品的优劣,选择最合适的气溶胶产品,该研究以数学统计为基础,提出了一种卫星遥感气溶胶产品评估体系,并依此确定了全球6个人口密集地区的最优卫星数据集,在此基础上开展了近10年的（2009—2018）气溶胶时空变化分析.结果表明暗像元算法在植被覆盖度高的地区表现最好,深蓝算法在亮地表的沙漠干旱地区更占优势,而暗像元-深蓝融合算法在土地类型复杂且气溶胶来源多变时得以突出.人口密集的6个区域中,除了区域A和区域B,其它地区的大气污染水平整体偏高.其中,A、B、E的气溶胶负荷呈下降变化,区域F基本不变,其余区域上升变化.评估体系的建立为气溶胶遥感产品的选取提供了新的衡量方法,且该文关于气溶胶时空分布及变化的分析可以为区域性气溶胶研究提供一定的参考价值.     

深圳大气PM2.5中水溶性有机物的来源特征

对2017年9月~2018年8月深圳市北部大气PM_2.5中水溶性有机物（WSOM）的质量浓度、质谱及来源结构进行测量和分析.结果表明：PM_2.5的质量浓度为（32.3±18.4）μg/m³,WSOM的质量浓度为（9.4±5.7）μg/m³,占颗粒物总有机物的（77.6%±14.0%）.质谱分析显示,WSOM的氧碳比（O/C）平均值达到（0.57±0.09）,属于二次有机物的O/C值范围,且生物质燃烧排放的离子碎片C₂H₄O₂⁺的丰度显著,说明WSOM的来源中有显著的生物质燃烧排放的有机气溶胶.为了明确WSOM的来源结构,利用正矩阵因子分解法（PMF）模型进行来源解析,发现3个合理因子：高氧化态有机气溶胶（MO-OOA）,低氧化态有机气溶胶（LO-OOA）和生物质燃烧（BBOA）,贡献比例分别为51.7%,31.8%和16.5%.MO-OOA和BBOA贡献浓度均呈现秋冬高、春夏低的季节变化特征,反向轨迹分析显示其与内陆污染传输关系密切.LO-OOA的变化相对稳定,本地源的贡献较大.结合¹⁴C同位素示踪法对秋冬季WSOM样品分析,发现机动车等化石源二次有机物是WSOM的主要来源,贡献比例达到53.9%,需继续加强对化石燃料控制来降低WSOM污染.     

邢台市秋季PM2.5及水溶性离子污染特征

为研究邢台市秋季PM_2.5污染特征,于2017年10月15日~11月14日在邢台市区对PM_2.5样品进行了采集,并对其中水溶性离子（包括Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺、Ca²⁺、Na⁺、Mg²⁺、K⁺）进行了分析.结果显示,观测期间邢台市ρ（PM_2.5）平均值为（130.0±74.9）μg/m³,其中水溶性离子质量浓度为（69.8±11.4）μg/m³,占ρ（PM_2.5）的53.3%,NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺为主要离子,占水溶性离子比例达到了89.7%. 当污染加重,水溶性离子质量浓度随ρ（PM_2.5）增大而升高,且NO₃^-、NH₄⁺及SO₄^2-占比亦逐渐升高,但其他离子占比随之下降,Ca²⁺尤为明显,表明ρ（PM_2.5）升高时主要受二次无机转化影响;观测期间SOR（硫转化率）与NOR（氮转化率）的平均值分别为0.36和0.25,表明秋季SO₂与NO₂转化速率较强,二次无机污染严重,另外SOR及NOR与温度及相对湿度呈正相关,且SOR对二者更为敏感;邢台市秋季PM_2.5呈弱碱性,NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在;ρ（NO₃^-）/ρ（SO₄^2-）平均值为2.13,表明移动源对秋季大气颗粒物的来源贡献较大;PMF分析结果表明,二次转化源、燃烧源及扬尘源为邢台市秋季PM_2.5中水溶性离子的主要来源.     

近14年西北地区甲醛柱浓度的时空变化研究

基于臭氧监测仪（OMI）卫星反演数据,对2005~2018年西北4省区域大气甲醛柱浓度数据进行提取及分析,探讨其时空变化特征及影响因素.结果表明：在时间变化上,14a甲醛柱浓度整体呈先上升后下降的波动变化趋势,夏秋季显著高于冬春季,且冬季均值略高于春季.在空间分布上,甲醛柱浓度自西向东、自北向南逐渐升高,高值区集中于陕西和甘肃东南部及青海西南部;低值区集中于宁夏、青海和甘肃的西北部;稳定性呈现出东部分散、西部集聚、差异显著的分布格局.影响甲醛柱浓度变化的因素包括自然和人为因素,自然因素中,甲醛柱浓度受地形影响显著,与风向、气温均呈现显著正相关;人为因素中,甲醛柱浓度与人口密度、地区生产总值、工业废气排放量及建筑房屋竣工面积均表现出正相关关系,与工业废气排放量的相关度最高.大气中甲醛分子与气溶胶粒子二者间呈显著正相关关系,这进一步说明甲醛浓度受到了诸多因素的综合影响,但气溶胶粒子、气温及工业废气的排放是主导因素.     

NOx存在条件下相对湿度对甲苯氧化产物的影响

利用流动管反应器模拟甲苯与氧化剂×OH在NO_x存在条件下的反应,定量测定了不同相对湿度条件下（17.5%、35%、50%、70%）反应生成的部分气相产物和颗粒相产物,计算了不同相中产物产率,测量了不同相对湿度下的颗粒相有机碳（OC）产率,推导了相对湿度对甲苯氧化反应的影响机制.结果表明,相对湿度不仅对甲苯与×OH反应途径比例有影响,还对产物的产率及氧化程度有影响.     

北京地区基于化学组分的夏季气溶胶吸湿特性

利用吸湿增长光散射测量系统、黑碳仪和气相色谱质谱联用仪等仪器,于2019年7月15日~8月4日在北京地区开展了为期21d的大气气溶胶观测实验.观测期间北京市区于7月27日出现短暂的轻度污染,并在7月29日出现强降水天气.结果显示：北京市区夏季大气污染变化剧烈且短暂,大气气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）呈现平滑连续的特点,并且降水会对f（RH）造成显著影响.7月27日PM_2.5的平均质量浓度为（92.54±47.05）μg/m³;,表现出较为剧烈的污染变化.7月28~30日平均散射吸湿增长因子f（80%±1%）分别为（1.50±0.35）,（1.43±0.36）和（1.48±0.25）,反映了降水对于大气气溶胶的湿清除作用.最后利用实验数据估算粒径吸湿增长因子gf（RH）,并建模研究f（RH）和gf（RH）的关系,模型精度R²最高可达0.698.     

金属表面涂装行业VOCs排放特征及排放系数

对比了浙江省2014和2018年金属表面涂装企业的有机废气排放及治理情况,分析了该行业涂料及稀释剂的使用、主要污染因子,测算了溶剂型、水性涂料的挥发性有机物（VOCs）产生系数和排放系数.结果表明：2018年VOCs治理水平明显高于2014年,水性涂料使用企业比例由18%上升至36%,纯溶剂型企业由82%下降至64%;金属表面涂装行业的主要排放污染物为二甲苯、丁醇、乙酸乙酯、乙酸丁酯、甲苯、丙二醇、乙苯、苯乙烯等8种有机物.溶剂型和水性涂料的VOCs产生系数分别为0.72和0.31kg/kg;溶剂型和水性涂料2014年VOCs排放系数为0.64和0.29kg/kg,2018年为0.48和0.21kg/kg.     

离子液体吸收废印刷线路板热拆解过程中挥发性有机物——基于COSMO-RS模型

模拟废印刷线路板（WPCB）的热拆解过程,分析热拆解过程中的挥发性有机物（VOCs）组分;利用真实溶剂似导体屏蔽（COSMO-RS）模型对浓度较高的污染物进行量子力学模拟,研究离子液体（ILs）组成单元对目标污染物溶解度的影响差异,分析溶解过程中主导分子间作用力类型,确定优选吸收剂;测定不同溶剂进行溶解性,验证模型适用性.结果表明：①乙酸乙酯和环戊酮是浓度较高的VOCs组分,在240和250℃时浓度分别为43.1,153mg/m³和105,252mg/m³,质量百分比总和分别为76.3%和67.3%.②高表面屏蔽电荷密度分布峰、长烷基链阴阳离子和亲电基团的存在可提高乙酸乙酯和环戊酮在ILs中的溶解度.双三氟甲磺酰基亚胺盐（NTf₂^-）类ILs是一类优良吸收剂.静电力和范德华力对溶解过程起主导作用.③COSMO-RS模型可定性和半定量用于预测乙酸乙酯和环戊酮的溶解度.     

东南亚生物质燃烧输送影响我国西南气溶胶辐射特性研究

利用2013年地基CE-318太阳光度计观测数据,结合中分辨率成像光谱仪（MODIS）遥感产品和HYSPLIT后向轨迹分析,研究了一次东南亚生物质燃烧污染长距离输送至中国西南昆明站点过程（2013年4月5~8日）中,气溶胶光学特性和辐射特性的变化及其可能来源.结果表明,此次污染过程期间,我国西南地区生物质燃烧活动较少,而中南半岛地区生物质燃烧活动显著.4月5~7日,昆明站点气溶胶光学厚度（AOD）升高,消光波长指数（EAE）和吸收波长指数（AAE）均增大.此外,依据EAE和AAE分类方法,5~6日昆明站点以城市工业气溶胶为主,7~8日以生物质燃烧气溶胶为主,其细模态峰值半径（0.11μm）小于5~6日（0.15μm）,7日细模态粒子体积浓度峰值（约为0.16μm³/μm²）是5日的2倍.气溶胶直接辐射强迫（ARF）日变化结果表明4月7日气溶胶对地表的降温效应达到最大,对大气的加热作用最强.气溶胶直接辐射强迫效率值（ARFE）的变化表明生物质燃烧气溶胶对大气顶的降温作用减弱.MODIS遥感以及HYSPLIT模式后向轨迹表明,此次昆明站点生物质燃烧气溶胶主要来源于东南亚地区（主要是印度北部、印缅北部和不丹地区）.