云南香格里拉本底站大气CH4体积分数及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2010年7月—2011年10月在云南香格里拉大气本底站对大气CH4进行了在线观测.结果发现,该站春、夏、秋、冬季CH4平均本底值分别为(1850.7±6.9)×10-9(体积分数,下同)、(1850.9±13.4)×10-9、(1865.6±16.1)×10-9和(1839.2±6.5)×10-9.全年体积分数在9月最高,12月最低,月均值振幅约39.6×10-9.4季日平均最低值均出现在14:00—16:00.日变化振幅在冬季最小,秋季最大,分别为4.4×10-9和10.0×10-9.西南来向的地面风会明显抬升CH4体积分数,而北偏东来向的地面风显著降低观测结果.通过4季每日整点后向轨迹聚类计算,结合观测资料分析发现,该站CH4主要受西南来向气团传输影响,尤其在春、夏、秋3季.     

北京上甸子区域大气本底站HCFC-22在线观测研究

2007年4月～2008年3月,利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了HCFC-22在线观测,讨论了北京上甸子站HCFC-22浓度水平并初步分析其影响因素.该站大气HCFC-22浓度(摩尔分数,下同)为(278.1±113.6)×10-12.利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,本底浓度为(199.5±5.1)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和TrinidadHead本底站观测结果基本一致;非本底浓度为(312.1±121.0)×10-12,出现频率69.8%,表明该站受到较强HCFC-22排放源及输送的影响.上甸子站HCFC-22本底浓度季节变化不明显,但非本底浓度呈现夏高冬低的特点,平均非本底浓度最高月(7月)比最低月(1月)高100.9×10-12,与HCFC-22排放的季节性有关.结合风向分析,该站西南扇区平均浓度(327.3×10-12)比东北扇区(236.2×10-12)高91.1×10-12.HCFC-22高浓度水平主要由W-WSW-SW方向贡献引起,NNE-N-NE方向则使得全年HCFC-22浓度水平明显降低.     

气相色谱-质谱联用法在线观测大气中的氢氟碳化物和全氟化碳

利用组装的气相色谱-质谱联用系统(GC-MS)同时测定大气中6种氢氟碳化物(HFCs)和4种全氟化碳(PFCs),空气样品采样的时间分辨率120 min,精度范围0.15%—3.11%,准确度范围-1.52%—0.63%.对2011年2月在北京上甸子站的实验观测结果进行分析,获得HFC-23、HFC-32、HFC-134a、HFC-143a、HFC-125、HFC-152a、CF4、PFC-116、PFC-218、PFC-318的本底和非本底浓度,表明该系统适用于大气中HFCs和PFCs浓度在线观测.     

光腔衰荡光谱法走航连续观测海表大气中氧化亚氮

基于最新型Picarro G5101i型光腔衰荡光谱仪,自行设计并集成了适用于海表大气氧化亚氮的船基走航连续观测系统.实验室测试结果显示,该系统准确度优于1.4×10-9mol·mol-1,精密度优于0.2×10-9mol·mol-1.通过搭载2017年春季黄海和东海综合调查航次,首次在我国开展了海表大气中氧化亚氮的船载走航式连续观测研究.实践证明,该系统操作简便,运行稳定可靠,可获取高频率高精度的海表大气氧化亚氮摩尔分数数据.同时,基于实际观测工作,初步优化建立了相应的数据质量控制和处理方法,为获取具有国际可比性的观测数据奠定了基础.观测结果显示,春季黄海和东海海表大气中氧化亚氮的摩尔分数范围为(331.0~345.1)×10-9mol·mol-1,平均值为(333.5±1.4)×10-9mol·mol-1.     

龙凤山站大气CO2浓度2种筛分方法对比研究

针对黑龙江龙凤山区域本底站2009年1月~2011年12月大气CO2在线观测数据,研究基于地面风、日变化等大气本底/非本底数据筛分方法(SWDV)和稳健局部近似回归大气本底/非本底数据筛分方法(REBS)在龙凤山区域本底站的适用性.研究表明:2种筛分方法在春、秋和冬季都能很好反映龙凤山大气CO2浓度的趋势变化及局地源汇对观测CO2浓度的影响,对于高浓度的非本底数据都能够较好的识别,但在夏季使用REBS方法会影响筛分的准确性,不建议在龙凤山区域本底站使用REBS筛分方法.SWDV和REBS法筛分出的本底数据分别占总数据量的30.7%和 58.9%.2种方法均筛分为本底浓度和非本底浓度的数据分别占总数据量的21.5%和32.0%.二者筛分的本底季平均浓度在春季相差最小为(0.1±0.3)×10-6(摩尔比,下同),冬季和秋季次之,在夏季相差最大为(4.2±1.0)×10-6.典型个例分析表明,SWDV法会将白天一些受西南污染气流影响的CO2浓度误筛分为本底浓度,REBS法会将个别在静稳天气条件下受局地影响大的CO2观测值误筛分为本底浓度.夏季局地污染状况可能被植被强烈的光合作用抵消,CO2浓度变化不大,使得REBS误筛分为本底浓度,以及对于一些较低的CO2浓度值,REBS误筛分为非本底浓度,这些因素导致2种筛分方法在夏季本底浓度差别较大.     

大气CO2、CH4、CO高精度观测混合标气配制方法

高精度、高准确度的大气CO2、CH4、CO浓度观测需使用以干洁大气为底气的标气.标气中水汽含量及CO2的δ13C对基于光学原理的观测系统有不可忽视的影响.本研究利用自组装的混合标气配制系统,以环境大气为底气,并通过添加高浓度气体或利用吸附剂吸附,调节目标物种浓度.CO2和CO吸附效率分别达99.7%和99.8%,标气水汽含量小于3.7×10-6(物质的量分数,下同),可配制不同浓度范围的CO2、CH4、CO混合标气.在青海瓦里关全球大气本底站配制环境大气浓度范围的标气,CO2、CH4、CO实际配制浓度同目标浓度的偏差小于10×10-6、30×10-9、30×10-9,CO2中δ13C同实际大气接近.本方法配制的标气已应用于我国本底站大气CO2、CH4、CO高精度观测,符合世界气象组织/全球大气观测(WMO/GAW)质量要求.     

北京地区FLEXPART模式适用性初步研究

FLEXPART是挪威大气研究所开发的拉格朗日粒子扩散模式.为客观地评价该模式在北京地区的适用性,以北京上甸子大气本底站为例,模拟了CO浓度变化及其源区分布特征,并与该站实测CO浓度和2006年排放源清单进行了比对.结果表明:①模式模拟的CO浓度变化趋势可以较好地反映上甸子地区CO浓度的日变化规律,CO浓度的模拟值与实测值的相关系数在春夏两季分别达到0.42和0.41;②春夏两季北京市污染气团主要源地分布在西-西南和西西南-南-南南东扇区,模式结果较好地体现了北京及周边地区CO源区的分布特征.初步研究表明,FLEXPART模式在北京地区是基本适用的.     

新型CO2和CH4混合标气标校流程及方法

基于光腔衰荡法Picarro G-1301型甚高分辨率分析仪自组装新型CO2和CH4混合标气标校系统,研究建立了简便高效的标校流程和方法.该系统操作简便,运行稳定,工作标气消耗更少,线性好,对环境大气浓度范围的CO2和CH4的分析精度分别优于0.06×10-6 mol·mol-1和0.3×10-9mol·mol-1,准...     

气相色谱法检测本底大气N2O的单一标气定量方法

提出采用单一标气非线性校正的方式对未知气体的N2O进行定量.以浓度为278.11×10-9(物质的量之比)的单一标气多次分析3瓶接近于环境浓度的N2O样气,结果与多点二次多项式拟合均值差异小于0.1×10-9,精度优于(0.03±0.09)%,表明该方法在用于本底大气中N2O浓度在线观测时,能有效校正采用单点线性拟合可...     

龙凤山本底站大气CO2数据筛分及浓度特征研究

针对黑龙江龙凤山区域大气本底站2009年1月～2011年12月低层(离地10 m)和高层(离地80 m)大气CO2在线观测数据,选取低层数据重点开展研究,分析地面风向和风速等因素对观测CO2浓度的影响.结果表明,龙凤山低层大气CO2浓度明显受局地源汇影响,其与高层观测结果差异在白天08:00～17:00相对较小,小于(0.5±0.5)×10-6(物质的量比).春、夏和秋这3个季节E-ESE-SE-SSE扇区来向的地面风会明显抬升大气CO2浓度,而冬季N-NNW-NW-WNW扇区CO2浓度明显较高.该站4个季节近地面CO2浓度随着风速增大而逐渐减小,在冬季尤为明显.结合日变化及地面风的影响,对低层观测数据进行初步本底/非本底筛分,筛选出代表东北区域混合均匀CO2水平的本底数据占总数据的30.7%.本底CO2浓度季节变化显示该站大气CO2浓度呈现冬季高夏季低的趋势,季振幅约为(36.3±1.4)×10-6,明显大于同期WMO/GAW同纬度站点观测结果,2009～2011年龙凤山大气CO2平均增长率为2.4×10-6a-1.