钛基改性DSA电极氧化法去除水中全氟化合物

为了提高金属氧化物电极(DSA电极)的稳定性及催化活性,实现全氟化合物(PFCs)的高效降解,分别以溶胶涂覆法和电沉积法制备了改性DSA(Ti/SnO_2-ZnO)电极,并用于全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS)的电化学降解过程研究.实验分别考察了电流密度、溶液初始pH、 PFOA与PFOS初始浓度对PFCs降解效果的影响.结果表明:两种方法制备的改性DSA电极表面均匀负载了SnO_2-ZnO复合涂层.在二维电极体系中,极板面积约为65.0 cm~2,电流密度为20.0 mA·cm~(-2),极板间距为15.0 mm,电解质为1.30 g·L~(-1)次氯酸钠溶液以及电解时间为150 min时,溶胶涂覆法和电沉积法所制备的Ti/SnO_2-ZnO电极对初始浓度为100 mg·L~(-1)的PFOA和PFOS分别在pH为3.50和6.50时去除效果最佳,分别达到了90.6%、94.6%和91.0%、93.7%;循环使用电极3次,其降解过程均符合准一级反应动力学,且电沉积法制备的电极效果优于溶胶涂敷法,表现出对PFCs类污染物稳定、高效的去除能力.     

某集约化肉鸡饲养场PM2.5中抗生素抗性基因的分布特征

集约化家禽饲养场是抗生素抗性基因(ARGs)的重要来源,而PM_(2.5)作为ARGs可能向人体暴露的重要途径还未得到很好地研究.本文采集了集约化肉鸡饲养场舍内PM_(2.5)和粪便以及舍外PM_(2.5)样品,利用荧光定量PCR(q PCR)进行一类整合子(int I1)、总细菌(16S r DNA)和6类共19种ARGs丰度的检测.结果显示,除blaGES-1和blaSHV-1之外,其余17种ARGs在6类样品中均有检出.磺胺类、四环素类、大环内酯类和氨基糖苷类抗性基因在舍内粪便中丰度较高,达到1. 04×109～3. 27×1010copies·g-1,粪便是饲养场PM_(2.5)中ARGs的主要来源.舍内PM_(2.5)中以磺胺类和大环内酯类抗性基因丰度较高,分别为(8. 9±1. 9)×107copies·m-3和(5. 6±3. 1)×107copies·m-3,且舍内PM_(2.5)中ARGs丰度明显高于舍外. PM_(2.5)质量浓度与16S r DNA、int I1和ARGs丰度呈显著正相关,表明集约化饲养场中PM_(2.5)是空气传播细菌、ARGs和int I1的储存库和传播者. 6类样品中int I1丰度均高于ARGs,同时int I1和ARGs的共存关系表现出了多药耐药性的威胁,易对饲养人员和家禽健康及周边空气环境造成危害.     

四川省典型工业行业PM2.5成分谱分析

利用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI+)对四川省水泥行业、玻璃行业、陶瓷行业、砖瓦行业、燃煤锅炉、生物质锅炉、电厂、钢铁行业等典型行业开展排放特征测试,通过组分分析,获取各行业PM_(2.5)成分特征谱.结果表明:①水泥、玻璃、陶瓷、砖瓦等建材行业均以Si、Ca、Mg等元素为主要排放组分,双碱法脱硫SO_4~(2-)排放占比高于其他脱硫工艺;②电厂PM_(2.5)中SO_4~(2-)、Ca~(2+)、NH_4~+、Mg和Si为特征组分;燃煤锅炉中OC、Al、Si和Ca等为特征组分;③OC和EC是生物质锅炉PM_(2.5)主要排放组分,成型生物质燃料锅炉中K排放占比也较高,非成型生物质燃料锅炉中Cl~-排放占比为所有行业中最高;④钢铁行业中Ca含量最高,为18. 11%,其次为SO_4~(2-)、Na~+和Fe.     

嗜盐高效降酚菌株Halomonas sp.H17的筛选及降解苯酚特性

从巴丹吉林沙漠盐湖沉积物中分离获得1株在高盐环境下高效降解苯酚菌H17.分析了H17生理生化特性、16S rDNA基因序列、苯酚降解特性及动力学,结果表明,H17属于盐单胞菌属(Halomonas sp.),能在0～20%的盐度下有效降解苯酚,每升外加适量的碳源(葡萄糖浓度0.8 g)和复合氮源(KNO_3 1 g、NH_4Cl 5 g、酵母提取物0.2 g和胰蛋白胨0.2 g)能够促进H17的生长及降解苯酚能力.在温度为30℃、pH 7～8、盐度5～10%的条件下,H17均能高效降解苯酚,最高降解率可达到88.5%.该菌株降解苯酚动力学符合Halane模型,经拟合其生长参数为μ_(max)=0.31 h~(-1),K_S=191.63 mg·L~(-1),K_i=683.05 mg·L~(-1).研究显示H17具有在高盐环境下降解和耐受苯酚的能力,同时对环境有较强的适应性,体现出其在高盐含酚废水实际处理中具有良好的应用价值.     

CoZn-ZIF/MgAl-LDHs制备及其对碘吸附性能的研究

通过在双金属氢氧化物MgAl-LDHs表面定向固定纳米尺度的CoZn-ZIF,并原位生长形成CoZn-ZIF/MgAl-LDHs复合材料.利用扫描电子显微镜(SEM),傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR),X射线衍射(XRD)和热重差热综合热分析仪(TGA/DSC)分析手段对材料进行表征,考察CoZn-ZIF/MgAl-LDHs复合材料对正己烷中碘分子的吸附行为,讨论了吸附时间和吸附温度对吸附性能的影响.此外,还对吸附过程的吸附动力学和热力学进行详细的研究,考察准一级和准二级动力学模型,Langmuir和Freundlich等温吸附模型探究该材料的吸附机理.实验结果表明,CoZn-ZIF/MgAl-LDHs对碘的吸附行为符合准二级动力学模型,吸附平衡时间为225 min.通过Langmuir等温方程得到最大平衡吸附量为344.3322 mg·g~(-1),碘的吸附过程更好地拟合Freundlich等温方程,说明反应是多分子层吸附过程,同时,由热力学数据得知该吸附是以物理吸附为主的放热过程,降低温度对吸附过程更有利.     

基于数据挖掘算法和数值模拟技术的大气污染减排效果评估

近年来,京津冀地区采取了大量污染减排措施进行大气污染治理,如何客观评估减排效果是目前大气环境领域的研究难点.为准确评估大气污染过程的减排效果,本文利用北京地区常规气象资料、国控站PM_(2.5)浓度资料,遴选了北京地区2018年3月11—14日和2013年3月14—17日两次空气污染过程,计算了大气容量系数、静稳指数,并利用KNN数据挖掘算法和WRF-Chem模式,对比分析了有无减排条件下的PM_(2.5)日均浓度.结果表明:两次空气污染过程的天气形势和局地气象条件较相似,就大气热力和动力的垂直结构来看,2018年空气污染过程比2013年空气污染过程的大气稳定性更强、边界层高度更低、环境容量更小,但PM_(2.5)峰值浓度却显著下降,平均浓度明显降低,PM_(2.5)小时浓度的增长趋势相对平缓,重污染持续时间缩短.KNN数据挖掘算法减排评估结果显示,该方法能够较好地预测PM_(2.5)日均浓度的变化趋势,2018年3月11—14日,在减排和不减排情景下PM_(2.5)日均值分别为171和229μg·m~(-3),减排使得污染过程PM_(2.5)平均浓度下降了25.3%.数值模拟结果与KNN数据分析结论吻合,进一步验证了减排措施的有效性.综合看来,2018年空气污染过程中PM_(2.5)浓度相比历史相似气象条件下的污染过程显著降低,这是长期大力度减排效果的体现.     

Ag/P-g-C3N4复合材料可见光催化降解双酚AF的机理研究

利用简单的热聚合及原位沉淀法制备了一系列不同质量比(1%～10%)的Ag/P-g-C_3N_4复合材料,采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、FTIR、BET和XPS等表征手段对复合材料的形貌结构、光学特性和化学组成进行了表征.利用合成材料光催化降解双酚AF(BPAF),研究了溶液初始pH、溶解性有机质(DOM)对BPAF降解的影响,并对光催化降解机理进行了探讨.结果表明,在pH=7时,5%Ag/P-g-C_3N_4表现出最强的光催化性能,其在90 min内对BPAF的降解率达到100%.DOM在低浓度(0.5 mg·L~(-1))时促进了BPAF的光降解,而在高浓度时(2～10 mg·L~(-1))抑制了BPAF的光降解.活性基团捕获实验结果表明,在Ag/P-g-C_3N_4降解BPAF过程中,h~+和·OH起主要的作用,直接参与了BPAF的降解.相对于P-g-C_3N_4,Ag/P-g-C_3N_4光催化性能的增强主要是因为Ag的负载促进了e~-和h~+的分离,同时Ag单质的SPR效应提高了复合材料对可见光的吸收率,延长了光生载流子的寿命.     

HPO42-和H2PO4-对蒙脱石-胡敏酸胶体凝聚的影响

为探究HPO₄^2-和H₂PO₄^-界面行为对土壤胶体凝聚的影响,以蒙脱石和胡敏酸胶体为研究对象,采用动态光散射技术比较研究HPO₄^2-和H₂PO₄^-引发胶体颗粒凝聚过程的差异.结果表明,随着电解质离子强度的升高,HPO₄^2-和H₂PO₄^-体系蒙脱石-胡敏酸混合悬液从慢速凝聚（线性增长）转化为快速凝聚（幂函数增长）,但胶体凝聚过程对H₂PO₄^-体系离子强度的变化更敏感.HPO₄^2-和H₂PO₄^-作用下凝聚体有效粒径增长、总体平均凝聚速率（TAA）、临界聚沉离子强度（CCIS）和活化能均存在明显差异;其中,与HPO₄^2-相比,H₂PO₄^-体系中拥有更高的TAA、更低的CCIS和活化能,说明H₂PO₄^-离子引发蒙脱石-胡敏酸混合胶体凝聚的作用更强,HPO₄^2-体系中CCIS是H₂PO₄^-中的2.43倍.HPO₄^2-和H₂PO₄^-体系中离子特异性效应的差异（活化能差值）随离子强度的降低而增大,主要由强电场中离子非经典极化作用引发.胡敏酸的添加明显增加了HPO₄^2-体系中胶体的CCIS和活化能,而对H₂PO₄^-体系未产生明显影响;HPO₄^2-和H₂PO₄^-离子特异性效应的强弱在不同比例蒙脱石/胡敏酸体系中表现为96%蒙脱石+4%胡敏酸 >> 99%蒙脱石+1%胡敏酸 > 100%蒙脱石.以上结果表明HPO₄^2-和H₂PO₄^-对蒙脱石-胡敏酸混合胶体的凝聚存在强烈的离子特异性效应,胶体表面附近电场强度直接影响该效应的强弱.     

2016~2018年采暖季太行山沿线城市PM2.5污染特征分析

对2016年、2017年采暖季太行山沿线传输通道城市大气中PM_2.5的OC、EC和水溶性离子进行分析,并利用特征组分比值和元素富集因子变化研究该传输通道的污染特征.结果表明,2017年采暖季通道整体较2016年同期空气质量改善良好,PM_2.5浓度由2016年的171.86μg/m³下降为123.90μg/m³.太行山中部城市2017年采暖季较2016年同期PM_2.5浓度下降显著,2a采暖季SNA离子（SO^2-,NO₃^-,NH₄⁺ 3种离子总称）浓度与占比呈现"北低南高",加之SNA/EC比值"北低南高",表明南部城市二次无机生成较为严重.而OC、EC浓度与占比呈现"北高南低",Cl^-/K⁺比值和元素Zn、Ba的富集因子北部均高于南部,表明北部城市可能受燃煤和机动车源等一次排放影响较大;各城市2017年采暖季SO₂、NO₂、CO浓度有所下降,且均呈现"北高南低"趋势,进一步表明北部城市一次排放较为严重.     

自上而下的城市能源消耗碳排放估算方法

快速的城镇化进程带来城市碳排放的快速增长,准确的城市水平碳排放数据对于制定科学合理的碳减排政策极为关键,明确碳排放源的关键类别可以做到有的放矢和精准管控.但是目前中国碳排放数据的研究主要集中在国家、地区和省级层面,城市水平由于所需基础数据的不透明和不准确,长久以来缺乏完整的碳排放清单.为解决该问题,在以前相关研究的基础上,通过省级能源平衡表,尝试利用合理的分配指标从省级碳排放数据估算出下属城市的碳排放,构建了一套自上而下的城市能源消耗碳排放估算方法.通过与现有可获得的城市水平数据进行对比,发现估算差距均在10%以内,证明了该方法的可行性和准确性,并尝试在时间尺度进行了扩展.为获取在时间和空间上均连续的中国城市能源消耗碳排放数据提供了科学的方法和合理的思路,也能为各城市分配减排任务和城市间进行减排协商提供可靠的数据支撑.