邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征及来源分析

为研究邯郸市PM_2.5中碳组分的污染特征及其来源,于2017年4~12月采集PM_2.5样品,用热光反射法（TOR）分析PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度.结果表明：邯郸市PM_2.5和总碳气溶胶（TCA）质量浓度的年均值分别为（88.87±58.89）μg/m³和（31.45±23.35）μg/m³,PM_2.5质量浓度超标率为50%,TCA/PM_2.5比率的年均值为（38.23%±14.61%）,表明邯郸市碳组分污染严重.冬季PM_2.5中TCA质量浓度均值为（68.06±23.77）μg/m³,TCA/PM_2.5比率的均值为（46.86%±10.07%）,OC（37.09±13.05）μg/m³和EC（8.72±3.78）μg/m³浓度明显高于其它季节,表明冬季碳组分污染较为严重.各季节OC/EC比值均大于2,表明邯郸市全年均受二次有机碳（SOC）的污染;OC、EC及SOC与SO₂、NO₂呈显著正相关,与O₃呈显著负相关,尤其是与NO₂相关关系最强,说明邯郸市碳质气溶胶可能受到机动车尾气排放的影响.对8种碳组分进行主成分分析,发现道路扬尘、燃煤排放和机动车尾气是邯郸市PM_2.5中OC和EC的主要贡献源.     

盘锦市夏冬季PM2.5中碳组分污染特征及来源分析

于2016年7月和2017年1月采集盘锦市3个点位的PM_2.5样品,研究盘锦市夏冬季节PM_2.5中碳组分的特征与来源.结果表明：盘锦市夏季PM_2.5、有机碳（OC）和元素碳（EC）日均浓度分别为（46.14±12.70）,（8.58±2.82）和（2.89±1.54）μg/m³;冬季分别为（91.01±43.51）,（24.50±15.51）和（7.31±5.00）μg/m³.夏季开发区和第二中学2个采样点的OC与EC之间不具有线性相关性;冬季3个采样点OC、EC高度相关.采用最小相关系数法（MRS）估算SOC浓度,得到夏季SOC的浓度为4.65μg/m³,占OC总量的54.19%;冬季SOC浓度为8.42μg/m³,占OC总量的34.36%.通过比值分析和主成分分析得出盘锦市夏季PM_2.5中碳组分主要来源为汽油车尾气和燃煤排放;冬季PM_2.5中碳组分主要来源为机动车尾气、燃煤排放和生物质燃烧.     

苏南五市秋冬季PM2.5化学组成特征和空间差异

于2020年9月至2021年2月在苏南五市(南京、苏州、无锡、常州和镇江)收集PM_2.5滤膜样品,分析了各样品中的水溶性无机离子和碳质组分.结果表明,苏南五市PM_2.5各组分中ρ(NO₃^-)均为最高[(9.54±10.1)～(12.1±11.3)μg·m^-3],比其它目标组分高约2倍以上.由于受更多道路扬尘和燃煤源的影响,常州市PM_2.5中Ca²⁺、Cl^-、OC和EC的浓度平均值高于其它4个城市.将所有目标组分浓度相加得到重构PM_2.5(r PM_2.5)浓度,发现各城市r PM_2.5浓度均由二次无机离子(NH₄⁺、NO₃^-和SO₄^2-,SNA)主导,占比高达(59.2%±11.1%)～(70.8%±9.72%),且r ...     

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.     

京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM_2.5组分中二次无机水溶性离子（SNA）浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM_2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示：3个城市PM_2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度极大值同时出现在冬季,PM_2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM_2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO₃^-的贡献整体高于SO₄^2-和NH₄⁺.交通源、居民源和工业源对PM_2.5、SO₄^2-和NO₃^-浓度贡献最高,NH₄⁺主要来自居民源的排放.     

石家庄市采暖前后大气颗粒物及其碳组分特征

为研究石家庄市大气颗粒物、碳组分特征和污染来源,采集2016年11月1日—12月31日石家庄市大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）样品,分析采暖前后PM₁₀、PM_2.5和PM₁及其中OC（有机碳）、EC（元素碳）和WSOC（水溶性有机碳）浓度水平,计算颗粒物与碳组分间相关性,进行OC/EC（质量浓度之比,下同）特征比值法和8个碳组分（OC1、OC2、OC3、OC4、OPC、EC1、EC2和EC3）研究.结果表明:①采暖后ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）比采暖前分别增加了26.4%和32.1%,而采暖后ρ（PM₁）比采暖前降低了12.2%.采样期间ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）显著相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）相关性差.采暖后散煤燃烧造成ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）增加,区域机动车限行和工业限产/停产导致ρ（PM₁）降低.②Pearson相关系数计算可知,ρ（OC）与ρ（EC）强相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）强相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）中等相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（EC）弱相关,ρ（PM₁）与ρ（EC）中等相关.③采暖后PM₁₀、PM_2.5和PM₁中ρ（OC）比采暖前分别增加了215.1%、97.2%和18.5%;采暖后PM₁₀和PM_2.5中ρ（EC）比采暖前分别增加了65.2%和5.3%,而采暖后PM₁中ρ（EC）比采暖前降低了10.9%.集中供热和散煤燃烧排放了大量OC;PM₁₀和PM_2.5中EC主要来源于散煤燃烧,PM₁中EC主要来源于工业排放和机动车尾气.④采暖前PM₁₀、PM_2.5和PM₁中OC/EC平均值分别为4.5、4.5和4.3;采暖后PM₁₀和PM_2.5中OC/EC平均值分别为9.8和9.7,而PM₁中OC/EC平均值为7.4.采暖前后SOC/OC（质量浓度之比,下同）平均值的范围为0.36~0.65,石家庄市冬季大气中SOC污染严重;⑤8个碳组分分析发现,石家庄市机动车限行导致PM₁中ρ（EC1）降低,而采暖后集中供暖和散煤燃烧的增加,导致ρ（OC2）明显增加.研究显示,大气颗粒物中碳组分采暖前主要来源于机动车尾气,而采暖后主要来源于燃煤燃烧,尤其是散煤燃烧.      

典型道路路边空气颗粒物中碳组分的组成特征

在天津市内选取了4条不同等级的道路（次干道,主干道,快速路,外环线）,于2015年4～5月分别在4条道路的路边进行了PM_2.5和PM₁₀样品和车流量信息的采集,并对其中的碳组分进行了分析.结果显示,天津路边PM_2.5和PM₁₀中OC、EC的浓度与国内已研究的其它城市相比处于中等水平,与国外城市相比,国内这些城市的OC、EC的浓度水平则较高.char-EC、soot-EC、OC、EC在PM_2.5中的百分含量在4条道路之间存在显著性差异,在4条路上百分含量为主干道 > 快速路 > 外环线 > 次干道,而PM₁₀不存在.PM_2.5中OC/EC和char-EC/soot-EC的平均比值分别是2.95和2.3,PM₁₀中分别为3.1和2.2.相关性分析的结果表明PM_2.5和PM₁₀中OC和EC有相同的来源,且EC与char-EC存在线性关系.     

关中典型城市及农村夏季PM2.5的化学组成对比

于2016年7~8月采集了陕西省西安市（城市）及蔺村（农村）夏季昼夜PM_2.5样品,分析其有机碳（OC）、元素碳（EC）和无机离子等化学组分的含量,探讨关中平原城市和农村地区PM_2.5的化学组成和来源的差异.结果表明,采样期间西安和蔺村的PM_2.5浓度分别为（49.7±22.8）和（62.6±14.2）μg/m³.西安PM_2.5中OC和EC的浓度[（6.5±2.5）μg/m³,（3.2±1.8）μg/m³]与蔺村[（6.8±1.8）μg/m³,（3.8±2.3）μg/m³]相当.西安OC/EC比值白天（2.6）高于夜晚（1.9）,蔺村反之（白天：1.6;夜晚：2.7）,主要是因为夜间城市地区重型卡车运输活动增强导致排放更多EC,而夜间农村地区人为活动较少导致EC排放显著降低.西安和蔺村无机离子总浓度分别为（20.2±14.6）和（30.1±10.5）μg/m³,占PM_2.5浓度的40.6%和47.6%.蔺村SO₄^2-的平均浓度高达19.0μg/m³,占PM_2.5浓度的30%以上,远高于西安（9.4μg/m³和18.9%）,主要与农村固体燃料（煤和生物质）使用有关.西安NO₃^-和Ca²⁺的浓度及其对PM_2.5的贡献、NO₃^-/SO₄^2-比值均明显大于蔺村,表明城市地区受机动车尾气和扬尘的影响更大.西安K⁺与Ca²⁺和Mg²⁺的相关性较强,而蔺村K⁺与EC的相关性显著强于西安,说明西安市区K⁺由粉尘源主导,而农村地区则主要来自生物质燃烧.     

太原市采暖季PM2.5组分特征及重污染事件分析

针对2017~2018年采暖季太原市PM_2.5及其水溶性离子、碳质组分和无机元素开展在线观测,结合气象数据分析不同污染水平下的组分特征.分析表明,2017~2018年太原市采暖季细颗粒物主要化学成分为SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、Ca²⁺、OC、EC,且呈现OC>SO₄^2- > NO₃^- > NH₄⁺ > Cl^- > Ca²⁺ > EC的趋势,随污染水平增长最多的是二次无机物;优良、轻度污染和重污染3种污染水平下OC、EC相关系数分别为0.69、0.66、0.55,N/S分别为1.06、1.29、0.93,表明随着污染水平的提高,OC和EC的来源一致性逐步变差,且排放源虽仍处于氮排放源（移动源和工业源）和硫排放源（燃煤源）的共同控制,但硫排放源贡献率显著升高.重污染事件分析表明太原市重污染应对过程中不仅需要加强机动车、工业源等污染源的管控,更需要重点加强燃煤管控.     

2018～2020年北京市大气PM2.5污染特征及改善原因

利用2018～2020年北京市33个环境评价站和5个区域评价站的空气质量数据,以及气象数据和北京市城区PM_2.5组分数据,研究了3年间北京PM_2.5的浓度演变、时空变化和重污染发生情况,并对PM_2.5组分和气象条件变化进行比较分析.结果发现,3年间北京市ρ(PM_2.5)分别为51、42和38μg·m^-3,2020年的PM_2.5相比2017年下降30.9%,但仍超过国际标准8.6%;北京市PM_2.5空间分布依旧维持南高北低的特征,但南北差异逐年减小,区域浓度趋于均一化;1～3月PM_2.5浓度相对较高,8～9月PM_2.5浓度相对较低,采暖季各污染物浓度均显著高于非采暖季,NO_x和CO分别偏高58.4%和52.9%,PM_2.5偏高27.5%;采暖季和非采暖季PM_2.5日变化出现反向特征,采暖季夜间PM_2.5明显...     

乌鲁木齐市PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中碳组分季节性变化特征

2011年1月至12月在乌鲁木齐市区用膜采样法采集了大气PM_(2.5)和PM_(2.5~10)样品,并利用热光/碳分析仪测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.通过OC与EC的粒径分布特征、比值和相关性的分析,初步分析了乌鲁木齐市大气可吸入颗粒物中碳质气溶胶污染特征,并用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(2.5~10)的年平均质量浓度分别为92.8μg/m~3和64.7μg/m~3.PM_(2.5)中OC和EC的年平均浓度分别为13.85μg/m~3和2.38μg/m~3,PM_(2.5~10)中OC和EC的年平均浓度分别为2.63μg/m~3和0.57μg/m~3.OC和EC四季变化趋势基本一致,季浓度最高.碳组分主要集中于PM_(2.5)中,OC/EC比值范围为3.62~11.21.夏季和秋季的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中OC和EC的相关性较好(R20.65).估算得出的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中SOC的估算浓度为2.31~11.98μg/m~3和0.38~1.49μg/m~3.     

唐山一次冬季重污染过程污染特征及成因分析

选取河北省唐山市2017年12月27~31日一次典型重污染过程,开展其污染特征及成因分析,对污染期间气象要素、大气颗粒物组分特征进行综合研究.结果表明,此次大气重污染过程中PM_2.5平均质量浓度为154μg/m³,重度污染及以上时PM_2.5/PM₁₀为0.7;PM_2.5中SNA质量浓度占比达58.0%,OC/EC的比值为4.1,说明颗粒物二次反应和有机物在此次污染过程有较大贡献;长期均压场以及近地面高湿、小风、逆温的出现导致唐山地区大气层结稳定,加之周边地区区域传输的贡献,是导致此次大气重污染过程的重要影响因素.     

京津冀地区典型城市大气细颗粒物碳质组分污染特征及来源

为研究京津冀地区典型城市大气细颗粒物及其碳质组分的时空变化特征及来源,于2016年12月28日—2017年1月22日及2017年7月1—26日,对北京市与石家庄市PM_2.5（细颗粒物）及PM₁（亚微米颗粒物）进行采集,使用DRI（热光碳分析仪）检测PM_2.5与PM₁中ρ（OC）与ρ（EC）,并对其碳质组分来源进行分析.结果表明:①采样期间,冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（OC）均为石家庄市采样点远高于北京市采样点;冬季PM_2.5与PM₁中ρ（EC）均为石家庄市采样点高于北京市采样点,夏季则略有不同.②冬季污染日,北京市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）均为石家庄市采样点的1.08倍,PM_2.5与PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.14和1.12倍,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中ρ（EC）分别为北京市采样点的1.15和1.28倍;冬季重污染日,北京市采样点的ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为石家庄市采样点的1.03和1.04倍,PM_2.5和PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.23和1.22倍,石家庄市采样点PM_2.5和PM₁中的ρ（EC）分别为北京市采样点的1.03和1.16倍.夏季污染日,石家庄市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为北京市采样点的1.16和1.30倍,PM_2.5与PM₁中ρ（OC）分别为北京市采样点的1.64和2.71倍,两个采样点ρ（EC）相近.③冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（SOC）/ρ（OC）均较高,冬季北京市采样点分别为48.09%和54.29%,石家庄市采样点分别为44.98%和48.09%,夏季北京市采样点分别为48.47%和61.50%,石家庄市采样点分别为61.52%和63.55%,表明SOC更易富集于亚微米粒子中.④冬季北京市和石家庄市两个采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分均主要来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气;夏季北京市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于机动车尾气,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于燃煤和机动车尾气.研究显示,北京市和石家庄市两个采样点大气细颗粒物及其碳质组分浓度存在时空分布和污染来源差异.      

基于混合效应模型的京津冀地区PM2.5日浓度估算

利用2016年182d的MODIS 3km AOD数据与地面监测数据,评估了混合效应模型不同参数组合的模拟性能,得出模型在解释AOD-PM_2.5关系时,对时间序列变异的解释能力要比空间差异更佳.在此基础上,利用混合效应模型建立京津冀地区每日的AOD-PM_2.5关系,模型拟合R²为0.92,交叉验证调整R²为0.85,均方根误差（RMSE）为12.30 μg/m³,平均绝对误差（MAE）为9.73 μg/m³,说明模型拟合精度较高.基于此模型估算的2016年京津冀地区年均PM_2.5浓度为42.98 μg/m³,暖季（4月1日~10月31日）为43.35 μg/m³,冷季（11月1日~3月31日）为38.52 μg/m³,与同时期的地面监测数据差值分别为0.59,0.7,5.29 μg/m³.空间上,京津冀地区的PM_2.5浓度呈现南高北低的特征,有一条明显的西南-东北走向的高值区.研究结果表明,基于每日混合效应模型可以准确评估京津冀地区的地面PM_2.5浓度,且模型估算的PM_2.5浓度分布状况为区域大气污染防治提供了基础的数据支撑.     

沈阳市冬季不同污染程度PM2.5中OC和EC污染特征

于2018年12月~2019年1月对沈阳市PM_2.5进行持续在线浓度监测,使用有机碳/元素碳分析仪对PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度进行分析,研究了不同污染程度下PM_2.5及其碳组分的污染特征和来源.结果表明,沈阳地区冬季碳组分污染较为严重,不同污染程度下的总碳气溶胶（TCA）约占PM_2.5的36.3%~42.8%.中/重度污染天气下PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度达到148.6,29.6,6.6μg/m³,是清洁天的3.1~3.3倍.PM_2.5、OC和EC的日变化均表现为早晚高、午后低,任一时刻其浓度均为中/重度污染>轻度污染>清洁天.不同污染程度下的OC/EC值均大于2,其中污染天比值分布在2.1~25.3区间内,表明燃煤和机动车尾气排放是污染天碳质气溶胶的主要来源.二次有机碳（SOC）随污染程度增加表现出升高趋势,清洁天、轻度污染和中/重度污染下其平均浓度依次为2.9,6.5,10.6μg/m³.后向轨迹聚类结果表明,沈阳地区冬季污染天主要受偏北和西北方向气团影响.     

京津冀典型城市一次重污染过程特征及边界层结构变化对其影响

为探究典型重污染过程的污染特征与大气边界层结构演变规律,基于PM_2.5采样数据、气象观测数据及WRF-Chem模式,以北京市和石家庄市2016年12月27日—2017年1月10日一次重污染过程为研究对象,对气象要素、PM_2.5化学组分、天气背景场、边界层结构演变特征,以及大气边界层结构变化对ρ(PM_2.5)及其主要化学组分的影响进行分析.结果表明:①研究期间,北京市和石家庄市ρ(PM_2.5)分别为(165.63±110.89)(247.67±95.22)μg/m3,石家庄市污染程度高于北京市;高空纬向环流和地面弱高压控制的天气背景场,低于1.75 m/s的风速以及超过75%的相对湿度是造成北京市与石家庄市重污染的不利气象条件.②重污染时段北京市与石家庄市SNA(SO₄2-、NO₃-、NH₄+三者的统称)与碳质组分(OC、EC)占比之和超过76%,是PM_2.5中的两大主要组分;重污染时段ρ(SNA)占比明显上升,北京市与石家庄市ρ(SNA)占比由非重污染时段的42.23%、45.93%分别升至重污染时段的58.87%、59.62%;北京市与石家庄市ρ(OC)/ρ(EC)分别为5.13、3.51,表明在重污染时段两城市存在明显的二次有机气溶胶污染.③WRF-Chem模式模拟结果表明,PM_2.5污染严重时北京市与石家庄市在300~500 m处均出现明显的逆温,垂直风场主要表现为低层偏南风顺时针向上切变为偏西风,切变高度在400~1 000 m,逆温层结与明显垂直风切变的边界层特征共同抑制了污染物的湍流与扩散.④北京市与石家庄市重污染时段的PBLH(Planetary Boundary Layer Height,大气边界层高度)日均值与非重污染时段相比分别下降了202、128 m,PBLH每下降100 m,北京市与石家庄市ρ(PM_2.5)分别上升18.81、29.85 μg/m3,PBLH下降是导致两城市ρ(PM_2.5)快速上升的重要因素.北京市与石家庄市的PBLH与PM_2.5组分质量浓度之间的相关性不同,北京市PBLH与ρ(SNA)的相关性高于与碳质组分质量浓度的相关性,石家庄市PBLH与ρ(EC)相关性最高,表明此次重污染过程中北京市PM_2.5污染特征以二次形成为主,而石家庄市以一次排放为主.研究显示,北京市与石家庄市此次重污染过程与大气边界层结构变化密切相关.