重庆市主城区大气细颗粒物污染特征与来源解析

重庆市主城区大气细颗粒物(PM_(2.5))浓度从1990s的100μg·m~(-3)下降至当前的约70μg·m~(-3),但仍高于环境标准限值.为探讨重庆市主城区PM_(2.5)化学组成与来源特征,于2012—2013年在渝北区大气超级站利用四通道采样仪连续采集了颗粒物样品,分析了其中水溶性离子、碳质组分和无机元素含量.采样期间,重庆市主城区大气PM_(10)和PM_(2.5)的年日均浓度分别为103.9和75.3μg·m~(-3),扩散条件不利的冬季,细颗粒物污染较为严重.受静稳天气影响的1月和2月,受沙尘影响的3月,及二次转化显著的6月是重庆市细颗粒物污染较重的月份.重庆市PM_(2.5)组成以有机物(OM,30.8%)为主,其次为硫酸盐(SO_4~(2-),23.0%)、硝酸盐(NO_3~-,11.7%)、铵盐(NH_4~+,10.9%)、地壳物质(Soil,8.2%)、元素碳(EC,5.2%)、K~+(1.1%)、Cl~-(1.0%)和微量元素(Trace,0.6%).较高的SO_4~(2-)浓度和逐步上升的[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值反映了重庆市燃煤污染较重,同时机动车污染比例逐步增加.采用主因子分析/绝对主因子得分法解析了重庆城区细颗粒物5类主要来源是:二次粒子(41.7%)、燃煤(15.6%)、建筑/道路尘(12.4%)、土壤尘(11.0%)和工业尘(10.4%),通过各污染源季节变化及与其他结果对比,该源解析结果能够较可靠反映重庆市细颗粒物的来源信息.     

低Reynolds数雨滴表面流体滑移及重力效应对粒子清除的影响

采用拉格朗日法求解了低Reynolds数雨滴以终端下落速度时对大气气溶胶粒子的捕集效率,为考察雨滴表面流体滑移效应,采用Hadamard-Rybczynski流场描述低Reynolds数下雨滴的绕流特征,数值计算中考虑了粒子的惯性碰撞与拦截捕集机理,分析和讨论了雨滴表面流体滑移及粒子重力效应作用对粒子捕集效率的影响.结果表明,若忽略雨滴表面流体滑移及粒子的重力效应,则数值计算结果与已有分析结果一致.当考虑雨滴表面流体滑移效应,则粒子捕集效率有一定程度增加,增加幅度与雨滴尺寸、粒子尺度及粒子密度等参量均有关.粒子所受的重力对雨滴捕集粒子的能力起削弱作用,其削弱程度依赖于粒子拦截参数(R)和Stokes数(St)的大小,在0.2St0.3区间,重力作用对粒子捕集的削弱作用最为显著.     

纳米TiO2添加剂对DMDF发动机大负荷燃烧及PM排放影响的试验研究

在一台电控增压中冷四缸柴油机的进气道上加装一套电控喷射装置,使其运行柴油/甲醇双燃料(DMDF)模式.研究了甲醇中Ti O_2添加剂的添加量及同一添加剂添加量在不同甲醇分散系喷射量时对发动机大负荷工况的燃烧和颗粒物(PM)排放的影响.结果表明,在甲醇中添加适量(30和100 mg·kg~(-1))的纳米Ti O_2能够使爆发压力升高,对燃烧有一定的促进作用,但添加过量(100 mg·kg~(-1))会对燃烧产生不利影响.加入纳米Ti O_2后,干炭烟烟度排放和积聚态颗粒数明显降低,在添加剂添加量为1000 mg·kg~(-1)时,最大降幅分别达到26.8%和29.4%,而核态颗粒物排放变化不大.在相同添加剂添加量下,增加甲醇分散系替代率R_m会使放热始点后移,放热更加集中,爆发压力增大,干炭烟烟度和颗粒物排放均大幅度降低.在添加剂添加量为100 mg·kg~(-1)时,与R_m=10%相比,R_m=40%时爆发压力增加0.94 MPa,放热率峰值增加53.5%,烟度、核态颗粒数、积聚态颗粒数和颗粒物总数的降幅分别达66.9%、42.3%、67.0%和58.0%.     

南昌市移动源排放清单研究

根据收集的南昌市移动源活动水平数据,采用合适的估算方法、排放因子和GIS技术,建立了南昌市2007—2014年移动源排放清单,并对2014年移动源清单进行了空间化处理与分析,空间分辨率为1 km×1 km.结果表明,2007—2014年南昌市移动源共向大气排放CO、HC、NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2分别为18.26×10~4、5.07×10~4、18.46×10~4、0.99×10~4、1.08×10~4、3.31×10~4t.其中,2014年移动源向大气中排放的这6种污染物总量分别为2.14×10~4、0.76×10~4、1.97×10~4、0.08×10~4、0.09×10~4、0.55×10~4t.道路移动源中,汽油小型客车是CO、HC和SO_2最大的贡献源,排放量分别占机动车排放总量的55.1%、78.5%和56.1%;柴油重型货车是NO_x、PM_(2.5)和PM_(10)排放贡献率最大的车型,分别占43.2%、40%和40%.非道路移动源中,小型拖拉机对CO、HC、NO_x、PM_(2.5)和PM_(10)的贡献率均较大,分别占非道路移动源排放总量的29.9%、26.9%、23.4%、29.5%和29.8%;SO_2排放主要来源于船舶,占非道路移动源SO_2排放总量的45.1%.高污染排放集中的区域,主要是青山湖区、西湖区和东湖区.     

厦门湾流域河流氮污染综合溯源与水体达标策略

全球变化背景下海岸带地区面临多种环境压力,快速城镇化和人类活动导致河流与海湾营养盐污染和富营养化问题加重,污染溯源是水体达标方案编制与实施的重要环节.兼顾科学性与操作性,本文基于综合溯源思路,以厦门湾河流为例,于水质较差的枯水期开展水系沿程梯度调查,进行氮的生物地球化学过程解析,结合硝酸盐氮氧双位素及土地利用统计分析,探明氮污染关键源区和氨氮超标成因.结果表明,研究区63%的站位水中氨氮占无机氮的50%以上,沿下游方向氨氮污染加重,且与城镇与农村宅基地、渔塘的面积占比均呈正相关.土壤氮、粪肥及污水和化肥贡献了硝酸盐89%~91%的来源.最后,提出了污染减排(控源)、生态修复(增容)、以海定陆(统筹)的水体达标策略,为我国水污染防治与管理提供方法示范.     

城镇污泥蚯蚓堆肥硝化进程及其影响因素

硝化是城镇污泥蚯蚓堆肥稳定化的最后一个阶段,研究硝化进程及其影响因素对减少蚯蚓堆肥过程中的NH_4~+积累、氮素损失和加快蚯蚓堆肥稳定化过程具有重要意义.文章考察了蚯蚓生物量、环境温度以及好氧条件对蚯蚓堆肥NH_4~+、NO_3~-变化的影响.结果发现,蚯蚓生物量对NH_4~+、NO_3~-含量变化影响较大,并存在显著的跃变特点,即当蚯蚓生物量超过一定数量时,会显著加快氨化和硝化速率.环境温度显著影响堆肥氨化作用,影响大小顺序为25℃20℃15℃;环境温度仅对蚯蚓堆肥硝化速率产生影响,但不改变堆肥的硝化进程.蚯蚓堆肥好氧条件对硝化影响大于对氨化的影响,好氧条件优劣不但影响硝化进程还影响硝化速率,氧环境条件好的蚯蚓堆肥硝化进程启动早,硝化速率高.     

羊粪生物炭对水体中诺氟沙星的吸附特性

以羊粪为原料分别在350、450、550、650℃条件下制备生物炭,通过元素分析、BET-N_2、电镜扫描及FTIR表征了不同热解温度下羊粪生物炭的结构特征,并采用序批实验研究了pH、生物炭投加量、热解温度、初始浓度等因素对羊粪生物炭吸附水体中诺氟沙星(NOR)的影响及吸附机制.结果表明,随着热解温度的升高,生物炭的比表面积、总孔容、平均孔径增大,芳香性和稳定性也有所提高.羊粪生物炭吸附NOR的最佳初始pH为6.0,吸附在180 min左右达到平衡,采用准二级动力学模型能更好地拟合动力学数据(R~20.96),吸附速率由表面吸附和颗粒内扩散共同控制.等温吸附拟合发现,Langmuir模型能较好地描述NOR在羊粪生物炭上的吸附行为(R~20.93),吸附过程均为有利吸附,且可能与氢键和π-π键作用密切相关,4种热解温度下生物炭的吸附能力大小为:650℃550℃450℃350℃.吸附过程中ΔGθ0、ΔHθ0、ΔSθ0,表明羊粪生物炭对NOR的吸附是自发、吸热及熵增加的过程.650℃和550℃条件下制备的羊粪生物炭可作为水体中NOR的优势吸附材料.     

桉树叶提取液还原石墨烯电极提高微生物燃料电池产电性能的研究

将桉树叶提取液绿色还原氧化石墨烯(G-rGO)电极和微生物还原氧化石墨烯(B-rGO)电极依次作为微生物燃料电池(MFC)阳极,采用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对所制备的电极进行表征,并采用循环伏安法(CV)、交流阻抗法(EIS)对比2种电极的电化学性能.结果发现,G-rGO阳极的内阻为243.87Ω,应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为18.77 W·m~(-3)和760 mV,对照组B-rGO电极的内阻为299.11Ω,将其应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为13.16 W·m~(-3)和635 mV,对照组未修饰阳极的内阻为375.21Ω,最大功率密度和最大输出电压分别为8.97 W·m~(-3)和480 mV.研究表明,G-rGO电极电阻更小,导电性能更优越.     

甲硫醇降解菌群筛选及其降解特性研究

从处理甲硫醚(DMS)和丙硫醇(PT)混合废气的生物滴滤塔中富集出一组能够有效降解甲硫醇(MT)的混合菌群,并对其特性进行了系列研究.结果表明,该混合菌群能有效降解MT,菌群较为适宜的生长和降解条件为30℃、p H=7.0,在该条件下能将初始浓度为20 mg·L~(-1)的MT在70 h内降解完全.添加酵母膏(YE)后,MT降解速率进一步提高,降解所需时间缩短10 h.利用高通量测序技术分析混合菌群的群落结构,发现其中优势菌属为Pseudomonas sp.、Thiobacillus sp.和Acinetobacter sp.,所占比例分别为33.78%、21.91%和17.01%.中间产物检测结果表明,混合菌群降解MT的过程中产生了甲醛、H_2S、二甲基二硫醚(DMDS)等物质,推断MT的降解途径可能有如下2条:(1)MT在MT氧化酶作用下形成甲醛和H2S,随后氧化为SO_4~(2-);(2)MT依次转化为DMDS、DMS、二甲基亚砜(DMSO)和二甲基砜(DMSO_2),最后经甲基磺酸(MSA)可生成SO_4~(2-).     

改性生物炭负载纳米零价铁去除水体中头孢噻肟

抗生素对环境的危害已经引起了人们的广泛重视.本实验以改性生物炭(MB)为载体制备了负载纳米零价铁的功能生物炭(Fe/MB).以头孢噻肟(CFX)为目标抗生素,研究了该材料对头孢噻肟的降解特性及影响因素,并探讨了去除机理.实验结果表明,50 min内头孢噻肟的去除率为92%(Fe/MB用量为0.4 g·L~(-1),溶液p H=5.0,头孢噻肟浓度为20 mg·L~(-1),振荡速率为200 r·min~(-1),柠檬酸浓度为1.47 mmol·L~(-1)).头孢噻肟的去除过程存在改性生物炭的吸附和纳米零价铁还原降解的协同作用,数据符合伪二级反应动力学方程(R20.99).采用紫外可见光谱结合质谱分析了降解产物的结构并提出头孢噻肟的降解途径.