基于分步热解技术的沉积岩形态汞同位素分析方法

沉积岩中的汞及其同位素常被用于指示大规模火山活动、海洋氧化还原演变等古环境演化事件,但现有研究主要聚焦总汞含量及相应的总汞同位素组成,缺少形态汞含量及其同位素组成数据,因此无法精准判别古环境中汞的来源、沉积环境和沉积过程。本研究开发了基于热解技术的沉积岩中不同形态汞的分离和同位素分析方法。首先通过沉积岩中典型形态汞（有机质、硫化物和粘土矿物结合态汞）单一标准建立热解温度曲线,然后将上述单一标准物质混合,通过调整升温速率以及形态汞采集的温度范围和时间优化热解分离方法,收集不同温度下析出的气态单质汞进行同位素分析。结果表明,分离的有机质结合态及硫化物结合态汞的δ²⁰²Hg和Δ¹⁹⁹Hg值同参考值的平均差值分别小于0.20‰和0.03‰,因此该分离方法能有效分离上述形态汞并进行汞同位素组成分析。上述方法被进一步应用于分析天然标准物质（黄红壤、水系沉积物、海相沉积岩）的汞形态及其同位素组成,验证了该方法在自然样品中的广泛适用性。     

成都市PM2.5中无机组分与硝酸盐氮氧同位素变化特征

2013年1月12日～2013年1月23日和2014年8月10日～2014年8月21日在成都市城东成都理工大学校园内按昼夜采集PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)样品的质量浓度、9种水溶性无机离子含量和硝酸盐的δ~(15)N和δ~(18)O。结果表明,采样期间成都市PM_(2.5)冬、夏季的质量浓度分别为161～677μg/m~3(360±118μg/m~3)和87～137μg/m~3(92±18μg/m~3),冬季超标2～9倍,属于重度污染,夏季超标1～2倍,属于轻度污染; SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(SNA)的质量浓度占总水溶性无机离子和PM_(2.5)质量浓度的比值冬夏季分别为72%±14. 3%和65%±9. 2%,21. 1%±2. 5%和30. 3%±6. 9%,是主要的无机离子组分。结合离子相关性分析,SNA的存在形式在白天以(NH_4)_2SO_4或NH_4HSO_4为主,部分以NH_4NO_3的形式存在,而在夜间则以NH_4NO_3为主,部分以(NH_4)_2SO_4或NH_4HSO_4形式存在。成都市PM_(2.5)中硝酸盐的δ~(15)N和δ~(18)O呈冬季高、夏季低的特征。冬季,硝酸盐来源于燃煤和机动车尾气;夏季,硝酸盐来源于机动车尾气、燃煤和农业土壤释放,根据其[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]值说明成都市冬夏季均以固定污染源(燃煤)为主,移动污染源(机动车尾气)为辅。成都市冬季大气颗粒物中硝酸盐主要由NO_x经O_3氧化形成,夏季主要经·OH氧化形成硝酸盐或N_2O_5水解生成硝酸盐。     

京津冀地区森林土壤酚含量及其关键调控因子

由于酚的难分解性和对养分循环有抑制效应,土壤酚含量对森林生态系统具有重要调控作用和指示意义;然而,由于高氮沉降下森林土壤酚观测数据缺乏,土壤酚含量变化及其响应氮沉降或气候因子的敏感性和机制并不清楚.因此,选取全球氮沉降热点区域京津冀地区,对27个不同氮沉降和气候条件下的森林土壤酚含量进行取样测试,探究该地区森林土壤酚含量水平及其影响因子.京津冀地区土壤酚含量点位均值范围在0.09-0.67 mg/g,区域平均水平0.32mg/g,显著低于全球其他地区的观测值（点位均值范围为0.79-5.00mg/g）.在研究区内,土壤酚含量因土壤和主要植被类型存在明显差异,总体上针叶树种与棕壤发育导致较高土壤酚含量;并且研究区中森林土壤pH是调节土壤酚含量的主要负面因子.总之,氮沉降热点区域京津冀地区土壤酚含量水平较低,且土壤pH是土壤酚含量的主要调控因子.上述结果和发现对于理解氮污染区森林碳氮循环过程及其对全球变化的响应以及森林资源管理具有重要科学意义.（图4表3参38）     

兰州地区大气污染的化学组成及来源解析

为探究大气污染的特征,于2020年5月—2021年4月在中国西北部的兰州市区采集了总悬浮颗粒物样品227个,利用离子色谱仪、热/光碳分析仪对主要水溶性离子、元素碳(EC)和有机碳(OC)的质量浓度进行了测定.结果显示,兰州地区大气总悬浮颗粒物质量浓度均值为(376.7±974.8)μg·m^-3,高于国家环境空气质量二级标准(NAAQS),呈昼低夜高的变化特征主要是由于兰州地区夜间大气多处于静稳状态导致的污染物累积效应.水溶性阴、阳离子按质量浓度排序为NO₃^->SO₄^2->Cl^-、Ca²⁺>NH₄⁺>Na⁺>K⁺>Mg²⁺,其中二次离子(NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺     

中国西南地区近千年湖泊水位变化

重建湖泊水位历史、掌握其演变规律和机制,对水资源管理、生态环境保护、旱涝灾害防治以及认识区域水文气候变化机制皆有重要意义.中国西南地区拥有大量湖泊,其水位变化及驱动机制广受关注.本文通过汇总历史文献记录并将其与邻近地区的其他湖泊水位重建进行比较,总结了过去一千年中国西南地区湖泊水位的变化.结果显示中国西南地区近千年的湖...     

青藏高原拉萨河流域水化学时空变化特征控制因素研究

根据丰、枯水期采集的拉萨河河水、地下水、降水以及冰川水样品,提取采样点子流域面积、地形、岩性以及冰川面积占比等流域特征因子。采用Piper图、Gibbs图分析河流水化学受岩石风化的控制作用;采用主成分分析和相关性分析方法,分析河流水化学主成分及其与子流域特征因子之间的关系。结果表明：拉萨河河水为HCO₃-Ca型水,主要受碳酸盐岩风化控制,蒸发盐岩溶解影响次之,丰水期河水水化学还受降水、冰川融水补给影响。河水水化学特征总体呈现为,随着子流域面积增加、海拔降低,水岩作用增强,碳酸盐岩风化作用增强,蒸发盐岩溶解作用减弱。而枯水期的冰川影响区,由于采样点控制面积大且枯水期地下水补给较强,蒸发盐岩影响作用随碳酸盐岩溶解增强而加强。研究结果为揭示高寒山区河水水化学特征的控制因素及区域规律研究提供科学依据。     

华北南部重污染城市周边区域二次气溶胶的化学特征及来源解析

为探究华北南部地区重污染城市邯郸市北部地区冬季大气颗粒物的化学组分及来源,于2020年11月23日至12月12日采集了 PM1 和PM2.5样品并进行了分析.观测期间日平均ρ(PM1)和ρ(PM2.5)分别为114.53 μg·m-3和124.25μg·m-3,PM1/PM2.5比值的变化范围为83.3％～95.3％,...     

苏州大气颗粒物PM2.5和PM10质量浓度异常“倒挂”现象的成因及影响分析

为深入研究PM_2.5和PM₁₀质量浓度异常“倒挂”现象的成因及影响,在苏州市相城区国控点开展比对监测分析,回顾性分析了2016—2020年苏州全部国控点颗粒物浓度数据。苏州市相城区国控点PM_2.5浓度的比对分析结果表明：该国控点频繁出现PM_2.5浓度高于其他国控点PM_2.5浓度和高于该站点PM₁₀浓度(“倒挂”率高达34%)的“双高”现象,PM_2.5平均浓度比其他9个国控点高12.5%～37.2%,比位于同一站点的备用监测仪器(“倒挂”率为0)高38.1%。2016—2020年,苏州全部国控点“倒挂”时间的总体趋势都是逐年递增,且集中发生在相对湿度较高的20:00至次日07:00。这5年间各国控点PM_2.5浓度异常偏高导致的异常“倒挂”现象对全市年均浓度产生的正误差分别为1.6%、2.8%、6.0%、6.2%和4.1%,基本呈现出逐年递增的趋势。上述结果表明：苏州PM_2.5浓度偏高是由动态加...     

西南喀斯特流域岩溶水氢氧同位素时空分布特征及水文意义——以后寨河流域为例

受多重导水介质影响,喀斯特流域水循环过程复杂,只以水分为研究对象的水文学方法难以刻画其时空变化特征及其受喀斯特水文地质条件的控制作用.稳定氢氧同位素赋予岩溶水指纹信息,为解译喀斯特流域水循环时空演变与水文功能提供了重要研究手段.论文选取贵州普定后寨河流域为研究对象,基于月尺度的高空间分辨率的水样采集,结合聚类分析和克里...     

白龙江溶解有机碳的空间分布、来源及其控制因素探究

流域碳循环是全球碳循环的重要组成部分,也是研究的热点,但是目前对于高原流域碳循环的认识仍然不足。白龙江流域位于青藏高原东缘,是研究高原流域碳循环的理想地区之一。为了研究白龙江流域河流水体中溶解有机碳(DOC)的空间分布特征、来源及其影响因素,我们对白龙江流域河流水体进行了系统的空间序列采样并对河流水体水温、p H、电导率(EC)、DOC浓度、DOC的稳定碳同位素组成(δ~(13)C_(DOC))及紫外-可见光吸收光谱特征等进行测试分析。分析结果显示,白龙江流域DOC浓度为0.4～4.1 mg/L,平均值为1.4 mg/L,δ~(13)C_(DOC)变化范围为-27.2‰～-26.2‰。研究结果表明白龙江源区高海拔区域DOC含量在全流域内最高,自源区至下游,DOC含量逐渐降低,干流中、下游DOC浓度值基本相同,南部DOC含量由上游支流至下游支流逐渐减少。白龙江流域DOC含量与土壤有机碳含量和α(254)之间明显的正相关性,以及δ~(13)C_(DOC)的分布范围等,均表明DOC主要来源于以C3植物为主的陆源有机质,其空间分布受到海拔(温度)和土地利用控制。