太原市大气PM_(2.5)中铅同位素特征研究

使用ICP-MS测定太原市2009年夏季至2010年春季典型月份中存在于PM2.5上的铅(Pb)及同位素特征,分析了铅的浓度水平、季节变化特征,探讨了铅同位素丰度比特征,并由富集因子法初步解析了铅的来源。结果显示,太原市环境大气中存在于PM2.5上的Pb含量为270.83ng/m3,低于我国环境空气质量标准(GB3095-2012)中对颗粒物中铅的年均限值,在国内属中等水平。冬季存在于PM2.5中的Pb浓度水平最高,与取暖燃煤排放有关;扬尘中的Pb富集则对春季的Pb污染有较大贡献。Pb与PM2.5的相关性显示夏季和冬季二者来源一致,皆为燃煤排放;206 Pb/207 Pb与208 Pb/206 Pb的同位素丰度比特征也表明PM2.5中Pb的主要源于燃煤排放,由于冬季煤炭消费量较高,其燃烧排放对PM2.5中Pb的贡献高于其他季节。采样期间PM2.5中Pb的富集因子(20.45)显示,Pb主要源于人为活动的排放;春季的富集因子(10.76)接近10,表明春季时自然源的Pb对PM2.5的贡献较大。     

Fe3O4活化过硫酸盐体系同步去除诺氟沙星和铅

采用Fe₃O₄活化过硫酸盐（PS）同步去除水中的NOR （诺氟沙星）和Pb （II）.探讨了Fe₃O₄投加量、PS浓度、初始pH值和Pb （II）浓度对NOR降解的影响.结果表明,NOR的降解符合伪一级反应动力学,在温度为30℃、NOR初始浓度为5.0mg/L、Pb （II）浓度为1.0mg/L、Fe₃O₄投加量为2.0g/L、PS浓度为1.5mmol/L、初始pH值为7.0的条件下,反应120min后,NOR降解率达90.2%,Pb （II）去除率为99.5%.自由基淬灭实验证实,硫酸根自由基（SO₄^-·）是NOR降解的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了NOR可能的降解路径和中间产物.Fe₃O₄活化PS高级氧化工艺可作为一种同步去除有机污染物和重金属的工艺.     

硫酸盐还原菌对碱性和酸性农田土壤中重金属的钝化效果及其作用机制

通过土壤培养实验考察了硫酸盐还原菌（SRB）包括希瓦氏菌、梭状芽胞杆菌和两者混合菌对碱性和酸性农田土中有效态重金属（Cd、Pb、Cu和Zn）的钝化效果及其作用机制.结果表明,在相同接菌量下,希瓦氏菌处理组对碱性土中有效态重金属的钝化效果优于梭状芽胞杆菌和两者混合菌的处理组;而不同种类的SRB对酸性土中有效态重金属的钝化效果无显著差异.培养第20 d后土壤中有效态重金属的钝化率不再显著变化.SRB处理对碱性土中有效态重金属的钝化率可达80%以上,而对酸性土中有效态重金属的钝化率低于40%.在碱性土中,SRB能够有效还原SO₄^2-,并且提高土壤pH值,使S^2-可与重金属紧密结合,显著提高有效态重金属钝化率.尽管SRB使酸性土壤pH值升高,但土壤仍然呈酸性使SO₄^2-还原受到抑制,不利于有效态重金属的钝化.总体来看,SRB适用于碱性和酸性土壤的重金属污染治理,但与酸性土壤相比,SRB对碱性土壤中有效态重金属的钝化效果更好.     

基于在线观测的太原市冬季PM2.5中金属元素污染水平及来源解析

为更好地识别太原市PM_2.5的来源,于2022年1月采用在线多金属监测仪对太原市区PM_2.5中13种金属元素(K、Ca、Ba、Cr、Mn、Fe、Cu、Ni、Zn、As、Se、Pb和Sr)小时浓度进行了监测,分析了其污染特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型解析了其来源.结果表明,13种金属元素浓度之和均值为(3 901.6±2 611.2)ng·m^-3,在PM_2.5中平均占比为(7.1±7.7)%.Fe、Ca和K是3种主要的金属元素,浓度平均值分别为(1 319.5±1 003.5)、(1 181.0±1 241.6)和(883.3±357.3)ng·m^-3.ρ[Cr(Ⅵ)](4.6ng·m^-3)和ρ(As)(11.2 ng·m^-3)平均值高于国家环境空气质量(GB 3095-2012)和世界卫生组织的标准值.PMF源解析结果显示：扬尘、机动车排放、不锈钢制造、生物质燃烧与垃圾焚烧、散煤燃烧和工业燃煤是PM_2.5     

不同Cu负载量Cu-ZSM-5催化剂上正丁胺的选择催化氧化性能

采用等体积浸渍法制备不同Cu负载量(1%、2%、5%和10%)的系列Cu-ZSM-5催化剂,并考察了Cu负载量对催化剂的正丁胺催化氧化性能的影响。通过XRD、N₂吸脱附、EPR、H₂-TPR、NH₃-TPD表征方法对催化剂的晶相结构和物化性质进行表征并研究构效关系。结果表明:Cu负载量为10%的催化剂催化活性最高,在300℃下实现了正丁胺的完全转化;而Cu负载量为5%的催化剂N₂选择性最佳,低温时N₂选择性明显高于其他催化剂。表征结果表明,催化剂的氧化还原性能主要影响正丁胺的转化率,Cu负载量影响催化材料的氧化还原性能,Cu负载量高的催化剂氧化还原性能优异。高N₂选择性主要归属于催化剂孤立态Cu2+物种和弱酸性位,催化剂的弱酸性位有利于正丁胺的吸附活化和深度氧化。     

非自由基活化过一硫酸盐氧化降解喹啉的反应机制及毒性评价

采用非自由基活化的过一硫酸盐（PMS）氧化降解水中的喹啉,考察了PMS浓度、初始pH、反应温度及水中共存物质对喹啉降解效率的影响.结果表明,非自由基活化PMS体系可以有效降解喹啉,喹啉的降解过程符合伪一级反应动力学.初始喹啉浓度为10.0 mg·L^-1、PMS浓度为4.0 mmol·L^-1、pH 为7.0、温度为25 ℃的条件下,反应150 min喹啉降解率达到95.8%. HCO₃^-、NO₃^-、SO₄^2-和腐殖酸对喹啉的降解没有影响, 高浓度Cl^-可促进喹啉的降解.淬灭实验证实,反应体系中没有SO₄^-·和·OH的生成,而存在单线态氧（¹O₂）,PMS的直接氧化是喹啉降解的主导作用机制.通过GC-MS检测了喹啉降解的中间产物,并推测了喹啉降解的可能路径.毒性实验表明,反应体系降解喹啉过程中产生了毒性更强的中间产物,而在最佳反应条件下体系可以有效脱毒.     

生物质炭对农田土壤中抗生素消减和潜在风险的影响

本研究采用农业废弃物玉米轴、玉米秸秆和核桃壳分别于250、400和600℃下缺氧热解制备生物质炭,并通过土壤培养实验考察了生物质炭对灭菌和未灭菌农田土壤中四环素类、磺胺类和喹诺酮类抗生素消减和潜在风险的影响.对照和生物质炭处理组均是未灭菌土壤中抗生素的消减率通常高于灭菌土壤,这是因为灭菌土壤中的抗生素以非生物消减为主,而未灭菌土壤中同时存在抗生素的非生物消减和微生物降解.250℃制备的核桃壳生物质炭促进了灭菌和未灭菌土壤中抗生素的消减.灭菌和未灭菌土壤中抗生素表观分配系数（K_app）变化趋势均是喹诺酮类>四环素类>磺胺类.与灭菌土壤相比,未灭菌土壤中抗生素的K_app值通常较低,说明微生物可以促进土壤中抗生素从轻结合态甚至紧密结合态向着交换态或者水溶态转变.多数生物质炭降低了灭菌和未灭菌土壤中四环素类和喹诺酮类的K_app值,这将增大抗生素的迁移性和传播抗性基因的风险.     

山西省大气PM_(2.5)污染时空分布特征

本文基于国家空气质量自动监测位点2015年3月到2016年2月全年的逐时监测数据,对山西省11个地级市PM_(2.5)的污染状况与时空分布进行了详细研究.结果表明,山西省11个地级城市PM_(2.5)年均浓度均超过了国家年均浓度的二级标准限值,其中,长治和运城污染最为严重,超标率均高达27.51%.PM_(2.5)月均浓度变化特征分析发现,各地区PM_(2.5)污染高峰主要出现在冬季,9个城市在夏季出现另一小高峰,太原在春季出现另一小高峰.PM_(2.5)/PM_(10)月均浓度变化特征分析发现,太原、大同、晋城、朔州、晋中和忻州等6个城市PM_(2.5)/PM_(10)的值从春季到冬季逐渐增长,临汾和运城该比值波动于50%—70%之间,阳泉和吕梁PM_(2.5)/PM_(10)的值在7月和11月出现两次高峰,长治则在7月和1月出现两次高峰,提示不同地区可能受到不同污染源的影响.PM_(2.5)日变化规律总体较为一致,呈明显的双峰分布,其特征是中午和午夜高,凌晨和下午低.不同季节PM_(2.5)的空间分布虽有很大差异,但总体上南部城市高于北部城市.局部自相关分析发现,山西省PM_(2.5)污染的热点区域主要集中在运城.