上海宝山区城市土壤铅污染来源的同位素判别

对上海市宝山区月浦公园和蕴川公路菜田采集的土壤柱样,进行了土壤粒度、铅(Pb)含量及其稳定同位素比值的垂向变化分析,以探讨土壤的铅污染特征及其来源.结果表明,菜田和公园土壤柱样中铅含量分别为17.2～34.8 mg.kg-1和17.5～36.5 mg.kg-1,菜田土壤207Pb/206Pb和208Pb/206Pb分别为0.827～0.849和2.082～2.101,公园土壤则为0.839～0.848和2.089～2.099.2个土壤柱样中铅含量及其富集因子(EF)、207Pb/206Pb和208Pb/206Pb比值都随深度增加而减小,菜田和公园表层土壤(表层10 cm)Pb的富集因子基本都大于1.5,指示了菜田和公园土壤表层较高含量的铅系人为活动外源输入所致.对比前人关于上海不同污染源铅稳定同位素比值的研究结果,菜田和公园表层土壤铅同位素特征介于长江河口潮间带沉积物和工业燃煤粉尘之间,且EF>1.5,样品更接近燃煤产物,说明宝山区表层土壤铅污染主要来自工矿企业燃煤所产生的粉尘.     

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

北京大气PM2.5中铅的同位素测定和来源研究

用石英滤膜连续采集北京2003-02～2003-03的12个PM_2.5样品,进行无机多元素、OC、EC和铅同位素丰度比的分析测定.对样品进行聚类分析,结合气象信息讨论了分组结果,描述了2003年春北京市的2个大气铅污染过程.2个污染过程均表现出铅含量高,²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb丰度比低的特点.Al、Ca、K等地壳元素的含量与Pb的含量负相关,表明土壤尘对铅的贡献不大.比较Pb、As、Zn、Se和Al、Ca等地壳元素含量的相关性,2个铅污染过程是由有色冶金排放和燃煤排放共同主导的.而02-28～03-02的铅污染过程中,燃煤排放贡献增大,有色冶金排放贡献下降.结果表明,汽油无铅化以后,北京市春季大气颗粒物中的铅主要来源于有色冶金排放与燃煤排放.     

泉州市不同功能区土壤铅同位素组成及其来源分析

为查明泉州市土壤铅的污染来源,采集了泉州市不同功能区表层(O～20cm)土壤及城市环境污染端元(燃煤尘、汽车尾气尘、污泥)样品.采用ICP-MS测定土壤Pb含量,用热电质谱仪测定各样品的铅同位素组成.分析结果表明,泉州市不同功能区表层土壤已受到一定程度铅污染;泉州市土壤铅同位素208 Pb/(207+206)Pb和206Pb/207 Pb比值变化较大,分别为1.0769～ 1.1486和1.1150～1.2142;泉州市区各端元组分铅同位素组成差别比较大,可以有效示踪和鉴别泉州市区环境铅的污染来源.运用铅同位素示踪技术追踪土壤铅的污染来源结果表明,泉州市区土壤总铅同位素和可溶相铅同位素组成变化较大,土壤中铅来源较为复杂.交通繁忙区土壤铅污染主要来源于汽车尾气排放,农业区土壤铅主要来源于城市污泥与当地土壤背景,商业区土壤铅主要来源于城市污泥与燃煤尘及其煤渣的排放,居民区土壤铅污染主要受城市污泥与汽车尾气排放影响.     

北京道路交通环境亚微米颗粒物元素组成特征及来源分析

于2011年12月和2012年8月对北京北四环道路交通环境中亚微米颗粒物(PM1)进行了采样,并对PM1的质量浓度、元素组成及主要来源进行了分析.夏季非灰霾时段PM1日平均浓度为(52.5±29.9)μg·m-3,灰霾时段PM1浓度增加到(154.2±36.3)μg·m-3;冬季非灰霾时段PM1日均浓度为(59.6±32.5)μg·m-3.采用X射线荧光光谱法(XRF)对颗粒物中元素进行分析,共得到Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Ba和Pb等21种元素的质量浓度.其中S、Cl、K、Na、Si、Zn、Fe和Ca等8种元素含量较高,占测试元素质量浓度90%以上.污染元素浓度呈现显著的季节差异,夏季S元素浓度较高,冬季As、Cl、K、Pb、Mn、V、Cd和P等元素浓度较高.应用富集因子法发现,PM1相对PM2.5能够更好地反映人为源的元素污染特征.应用因子分析法分析出PM1的3个元素浓度贡献主成分因子:因子1反映燃煤、交通源排放和生物质燃烧,因子2反映道路及建筑扬尘贡献,因子3反映机动车排放和工业排放.因子1和因子3之和的夏季和冬季贡献比例分别高达46.8%和68.3%,表明来自机动车、燃煤、生物质燃烧等重要人为源对道路交通环境PM1浓度的贡献显著高于其他来源.灰霾期间S、As、Pb等污染元素浓度明显高于非灰霾期间,地壳元素在灰霾期间无明显浓度变化.     

北京大气PM2.5中微量元素的浓度变化特征与来源

为了解北京大气细粒子中微量元素的污染水平和来源,在车公庄和清华园进行了连续1年、每周1次的PM2.5采样和全样品分析.微量元素浓度的周变化大,尤以冬季为甚,相邻2周最大相差达1.6倍;但除冬季的平均浓度较高之外,其季节变化并不显著.微量元素的富集因子在春季最低,反映了频繁发生的沙尘天气的影响.Se、Br和Pb的浓度比来自于北京A层土壤中的含量要高出约1000～8000倍,表明它们主要来自于人为污染.其中Se的富集度最高,反映了北京细粒子来自于燃煤污染的特征.Pb的年均浓度(0.31μg@m-3)虽然未超过WHO的年均标准,但与洛杉矶和布里斯班相比处于较高的水平;与Br、Se的比较分析表明,燃煤可能是Pb除机动车排放之外的另一个重要来源.     

镇江市冬季PM_(2.5)的来源解析

采集了镇江环境监测站1月份的PM2.5样品,用SPAMS 0515对PM2.5来源进行解析,结果显示,对镇江市区冬季环境空气有明显贡献的颗粒物来源是汽车尾气、燃煤、工业排放和扬尘,4者的贡献率分别为汽车尾气占22.5%、燃煤占16.3%、工业源占13.6%、扬尘占11.8%。镇江市区冬季PM2.5颗粒中,汽车尾气、燃煤分布在小粒径段,扬尘分布在大粒径段。日间汽车尾气和扬尘对PM2.5增高的影响增大,早高峰、晚高峰汽车尾气贡献增长。PM2.5中含的Mn、Fe、Cr、Zn、Pb 5种金属元素颗粒中含Pb颗粒数量最大。     

贵阳市秋、冬季PM_(2.5)中碳组分污染特征及来源分析

为研究贵阳市大气细粒子PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的污染特征,于2013年10月14日至2013年12月25日,采集2个监测点位秋季和冬季的PM2.5样品,检测分析PM2.5中有机碳(OC)、元素碳(EC)的质量浓度。结果表明,秋季PM2.5中OC的平均浓度为14.9μg/m3,EC的平均浓度为2.31μg/m3;冬季PM2.5中OC的平均浓度为26.2μg/m3,EC的平均浓度为7.53μg/m3,呈冬季高、秋季低的季节变化特征。秋、冬季PM2.5中OC/EC的值均大于2,表明存在二次有机碳(SOC)的贡献;秋季SOC的值为6.89μg/m3,冬季SOC的值为8.29μg/m3。通过计算PM2.5中8个碳组分丰度,初步判断PM2.5中秋季碳的主要来源是汽车尾气、道路扬尘和生物质燃烧,冬季碳的主要来源是汽车尾气、燃煤尘和道路扬尘。     

太原城区PM_(2.5)重金属元素季节变化及形态分析

为了研究太原城区PM_(2.5)重金属污染变化特征和存在形态,于2012年不同季节采用大流量PM_(2.5)采样器,对太原市坞城区PM_(2.5)进行采样。运用火焰/石墨炉原子吸收、Fernández连续提取等方法,在对PM_(2.5)中5种重金属含量水平进行分析测试的基础上,对不同重金属的富集因子进行了计算和分析,并研究了其中Cd和Pb的不同化学形态分布特征。研究结果表明,采样期间PM_(2.5)日均浓度高达216.71μg/m3,为PM_(2.5)国家二级标准日均限值的2.89倍。4个季节PM_(2.5)中5种重金属元素的浓度大小,均呈现出相同的变化规律:ZnPbCuCrCd,Pb、Cr、Cu冬季高于其他季节,Zn夏季最高,Cd无明显季节变化,燃煤和超重型工业结构特征是导致PM_(2.5)中Cr和Cu明显高于其它城市的主要原因。重金属的富集因子计算结果表明,Cd和Pb是太原市PM_(2.5)中的典型污染元素。冬季PM_(2.5)中Cd和Pb形态分析结果表明,Cd和Pb 3种形态F1、F2和F3占比之和分别为81%和68%,Cd的活性和潜在活性均大于Pb,因此,太原城区PM_(2.5)中Cd和Pb对人体健康的影响应引起高度重视。     

泉州湾洛阳江河口潮间带柱状沉积物铅同位素组成的变化与来源

不同源区铅同位素的组成不同,可以利用铅同位素的这种“指纹”特征来示踪铅的不同来源.泉州湾洛阳江河口潮间带柱状沉积物中,从底层到表层其铅同位素组成呈现出一定的变化规律,其中207 pb/204Pb呈上升趋势,206 Pb/2077 Pb和208 Pb/(2066pb+207 Pb)呈下降趋势.铅污染的来源主要与工业生产、污水排放和燃油尾气排放有关,受燃煤的影响很少,从底层到表层铅同位素组成的演化趋势为:由工业及污水排放逐渐向汽车尾气方向飘移结合定年分析,推断出油铅的污染起源于20世纪80年代中期,其污染呈不断加重趋势;其中表层沉积物中铅的污染受汽车尾气排放的影响最为严重.对不同时期沉积物中铅污染的来源及其相对贡献率研究表明,1973年到1984年间,沉积物受燃油铅的影响较少,其污染来源主要以工业污染为主,其贡献率占70％以上;1984到1994年间汽车尾气铅的贡献率迅速上升,占到了50％;而1996年到2008年汽车尾气铅的贡献率逐渐增加,由50％上升到了66％.     

Chemical compositions of PM2.5 aerosol during haze periods in the mountainous city of Yong''an, China

Haze phenomena were found to have an increasing tendency in recent years in Yong'an, a mountainous industrial city located in the center part of Fujian Province, China. Atmospheric fine particles (PM_2.5) in the urban area during haze periods in three seasons (spring, autumn and winter) from 2007 to 2008 were collected, and the mass concentrations and chemical compositions (seventeen elements, water soluble inorganic ions (WSIIs) and carbonaceous species) of PM_2.5 were determined. PM_2.5 mass concentrations did not show a distinct difference among the three seasons. The carbonaceous species organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) constituted up to 19.2%-30.4% of the PM_2.5 mass during sampling periods, while WSIIs made up 25.3%-52.5% of the PM_2.5 mass. The major ions in PM_2.5 were SO₄^2-, NO₃^- and NH₄⁺, while the major elements were Si, K, Pb, Zn, Ca and Al. The experimental results (from data based on three haze periods with a 10-day sampling length for each period) showed that the crustal element species was the most abundant component of PM_2.5 in spring, and the secondary ions species (SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺, etc.) was the most abundant component in PM_2.5 in autumn and winter. This indicated that dust was the primary pollution source for PM_2.5 in spring and combustion and traffic emissions could be the main pollution sources for PM_2.5 in autumn and winter. Generally, coal combustion and traffic emissions were considered to be the most prominent pollution sources for this city on haze days.     

Atmospheric lead pollution in fine particulate matter in Shanghai, China

The Pb-monitoring program was extended for 6 years from 2002 to 2007 at 17 representative urban sites (6 traffic, 5 industrial, and 6 residential sites), and 3 suburban sites to assess the lead pollution in fine particulate matter (PM2.5) after phasing out leaded gasoline in Shanghai. Compared with Pb levels reported in other places, the Pb pollution in Shanghai is still serious after phasing out leaded gasoline, which remains at high concentration range (213–176 ng/m3) in PM2.5 in winter. Significant spati...     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_(2.5)和PM_(10)进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_(2.5)中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧源、扬尘源、机动车排放和工业源,贡献率分别为22.64%、 7.49%、 41.22%、 14.71%和13.94%.PM_(10)中元素来源主要有扬尘源、燃煤和铜冶炼的混合源、机动车排放和工业源,贡献率分别为55.47%、 19.80%、 7.48%和12.83%.由此可见,扬尘源和燃煤与铜冶炼的混合源是临沂市颗粒物污染形成过程中的重要源类.     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

海西城市群PM2.5中重金属元素的污染特征及健康风险评价

采集2010~2011年海西城市群PM_(2.5)样品,用粒子激发-X射线发射技术(PIXE)方法测试样品中痕量重金属(Zn、Cu、Pb、Mn、Ni、Cr、As)的浓度,分析痕量重金属的污染特征、富集程度和来源,并进行重金属对人体健康风险的评价.结果表明,PM_(2.5)中重金属总浓度的时空分布特征与PM_(2.5)的不一致,这与PM_(2.5)的某些主要贡献源(如建筑尘和扬尘等)并非痕量重金属的贡献源有关.PM_(2.5)中Zn、Cu、Pb、Mn、Ni、Cr、As等重金属的EF值均高于10,呈明显的人为源富集现象.主成分-多元线性回归(PCA-MLR)解析结果显示,PM_(2.5)中痕量重金属主要有3种来源,即燃煤和机动车尾气(70.59%)、混合源(燃煤、燃油和冶炼行业,17.55%)以及其他工业源(11.86%).健康风险评价结果显示,PM_(2.5)中致癌重金属(Ni、Cr、As)的风险值高于非致癌重金属(Zn、Cu、Pb、Mn)风险值,但均低于一般可接受风险水平(10-6),说明海西城市群大气环境PM_(2.5)中重金属未对人体健康造成危害.     

厦门海沧区PM2.5中金属元素污染评价及来源分析

为了了解金属元素的污染特征和潜在来源,以及重金属元素的风险水平,本研究于2015年4月至2016年1月采集了厦门海沧区不同类型站点四季大气PM_(2.5)样品348份,用X射线荧光分析仪(XRF)测定了其中K、Ca、Na、Mg、Al、Zn、Cu、Fe、Ti、As、V、Mn、Ba、Co等14种金属元素的质量浓度.本研究分析了码头、生活区、工业区和背景区这4个类型站点PM_(2.5)中金属元素的时空分布特征,综合利用富集因子法和健康风险评价模型进行了金属元素的污染评价,并采用相关性分析、主成分分析和后向气团轨迹初步探讨了金属元素的来源.结果表明,采样期间厦门海沧区PM_(2.5)中14种金属元素总质量浓度在PM_(2.5)中的占比为5.4%~10.6%.金属元素总质量浓度的时空变化特征与PM_(2.5)的较为一致,均表现为春冬季浓度高于夏秋季,海润码头和新阳工业区高于海沧分局和市委党校.而夏季海润码头和海沧分局PM_(2.5)日均值超标率较高的现象,与海润码头作业以及风向有关.新阳工业区Zn的质量浓度最高,市委党校次之;海润码头V的质量浓度最高,夏季海沧分局易出现V的浓度高值;均说明污染源站点(新阳工业区和海润码头)排放的污染物对其附近站点的金属元素质量浓度产生了影响.K质量浓度冬季最高,As超标现象出现在冬季和春季,说明冬季生物质燃烧以及燃煤等燃烧排放对大气污染的影响较为严重.Cu、Zn、As、Co、Na和Mn在各站点的富集因子范围为67~8449,富集均较严重.非致癌重金属Zn、Cu、Mn风险值之和低于一般可接受的风险水平(1×10~(-6)a~(-1)),其中Mn对总风险值的贡献范围为74%~88%.综合相关性分析和主成分分析结果表明,厦门海沧区PM_(2.5)中金属元素主要来源于地面扬尘、机动车排放、燃煤和工业排放以及船舶排放,各来源分别可以解释变量的34.5%、12.5%、10.6%、7.8%.后向气团轨迹表明春、秋和冬季均受到局地气团的影响,而夏季气团运动相对较强;春冬季途经长三角内陆的气团可能导致PM_(2.5)浓度偏高.     

阳泉市秋冬季PM2.5化学组分及来源分析

采集了阳泉市城区2017年10月15日～2018年1月23日PM_(2.5)样品,分析了优良天和污染天PM_(2.5)及其化学组分特征,并利用富集因子分析法(EF)和正定矩阵因子分析法(PMF)对PM_(2.5)进行来源分析.结果表明,采样期间污染天二次无机离子(SO_4~(2-)、 NO~-_3和NH~+_4)在PM_(2.5)中的比例为23.83%,是优良天的2.43倍,污染天二次无机污染严重,污染天人为源相关的元素Cd、 Sb、 Sn、 Cu、 Pb、 Zn和As富集程度大于优良天;主要的污染源对PM_(2.5)的贡献分别是燃煤29.26%、扬尘23.83%、机动车19.34%、二次源16.01%和工业源11.57%,其中,污染天机动车排放对PM_(2.5)的贡献20.57%,高于优良天时17.82%,而燃煤源的贡献23.04%明显低于优良天时33.75%,静稳天气时机动车排放对PM_(2.5)贡献较优良天上升,燃煤源对PM_(2.5)贡献有下降.因此,阳泉市在秋冬季应加强对燃煤、扬尘源的控制,同时进一步加强对机动车的控制,以减少污染期间机动车的贡献.     

电厂燃煤烟尘PM2.5中化学组分特征

采集了阳泉市具有代表性的燃煤电厂除尘器下载灰,测定了其PM_(2.5)中元素、离子及EC(元素碳)、OC(有机碳)的含量水平,对其化学组分特征进行了研究,并运用分歧系数法对阳泉与其他地区的燃煤烟尘PM_(2.5)成分谱之间的相似程度进行了比较.结果发现,阳泉市电厂燃煤锅炉排放的细颗粒物(PM_(2.5))中主要组分为SO_4~(2-)、Ca、NO_3~-、OC、EC、Al、Si、Na、Fe、Mg以及Cl~-,占PM_(2.5)总质量的57.22%;Pb在燃煤烟尘PM_(2.5)中相对富集系数最大,达到10.66~15.91,呈显著富集;无烟煤和劣质煤燃烧后烟尘的PM_(2.5)成分谱之间的分歧系数为0.072,认为这两个成分谱必定相似,与其他城市所建立的燃煤烟尘成分谱相比,阳泉市燃煤电厂PM_(2.5)的化学组分具有特异性,尤其是Ca含量明显高于国内其他地区燃煤烟尘Ca的排放.     

长春市典型高架公路大气环境颗粒物中重金属污染特征

于2014年4—11月对长春市典型高架公路大气颗粒物PM_(2.5)和PM_(10)进行采样,对颗粒物中主要重金属元素的浓度进行了分析,并采用变异系数法、地积累指数法和富集因子法对大气颗粒物重金属污染情况进行评价.研究表明,道路施工期间,PM_(2.5)和PM_(10)中重金属的浓度普遍低于道路运行通车后的浓度,而采暖期重金属的浓度又高于非采暖期的浓度.重金属元素在PM_(2.5)中的含量占PM_(10)中总含量的比例均超过50%,说明颗粒物越细越容易富集重金属.Zn、Fe和Mn的变异系数较小,说明来源稳定,自然源占主导地位.富集因子法表明,Zn的富集程度极强,Mn无富集.Cr和Cd的变异系数较大,受人为活动干扰严重,在道路施工期间二者富集程度较轻,道路通行加之采暖后富集程度加强,主要来源为汽油和煤的燃烧.Pb、Cu和Ni的变异系数在0.56~0.76之间,有一定的人为干扰,Pb和Ni在高架公路施工期富集程度较轻,道路运行及取暖期富集程度显著,主要来源是交通源;Cu富集程度强,主要来源可能是油燃烧、建筑扬尘.