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451.
为探究石化行业中硫铁化合物自燃的微观机理,基于密度泛函理论建立了(FeS)m(m=1~6)团簇模型,计算O2在(FeS)m(m=1~6)团簇上的吸附性质与反应过程。吸附性质计算表明,O2倾向于吸附在Fe原子周围,随着FeS团簇尺寸增大,吸附能先增大后减小,当m=3时吸附能最大。O2吸附前后,(FeS)m(m=1~6)团簇的能隙均逐渐减小,其中(FeS)3团簇在所有吸附结构中能隙最小,化学活性最好。反应路径计算表明,反应分不同阶段,反应初期有FeSO、SO等产物形成,随着反应进行会生成S2和FeO,反应后期产物S2会受热氧化生成SO2。各阶段反应在动力学和热力学上均是可行的。分析认为FeS的氧化过程是一个自发的多阶段放热反应,FeS的氧化释放大量的热,引发S2的氧化反应,两步反应形成协同效应,加剧体系的反应进程,使反应体系不断积聚热量直至发生自燃。 相似文献
452.
为探究氧气浓度与升温速率对煤自燃特性的影响,利用TG/DSC-FTIR联用热分析技术测试3种不同变质程度的煤样在不同氧体积分数和不同升温速率下的放热特性,分析3种煤样在氧化过程中特征温度、热效应及标志性气体产生量等参数的变化规律。结果表明:氧体积分数一定时,升温速率越小,放热峰值、特征温度和指标气体释放峰值越向低温区偏移。在相同升温速率下,随着氧气体积分数的减小,煤氧化放热峰值温度降低;煤自燃指标气体峰值对应的温度逐渐向高温区域移动。煤变质程度增高,煤自燃特征温度呈增大趋势;放热量的峰值降低,对应的峰值温度增大;指标气体释放峰值温度增大,自燃危险性呈降低趋势。 相似文献