基于遥感尾气监测的柴油车气态污染物排放因子计算方法研究

采用遥感尾气测试系统实测了柴油车在实际道路工况下的CO、HC和NO排放特征,修正了排放因子的计算方法,并与车载排放测试系统（PEMS）实测结果进行了验证,获得了实测车辆的CO、HC和NO排放因子.测试结果显示,在各种遥感监测的工况下柴油车尾气中均含有较高浓度的氧气,未考虑氧气影响的燃烧方程反演获得的各污染物体积浓度计算值与PEMS实测值的偏差较大,且氧气浓度越大,偏差越大.经过氧气修正的燃烧方程反演计算的尾气浓度与PEMS实测值吻合度大幅提升,适用于实际工况下遥感检测车辆尾气的反演计算.修正算法得到CO、HC和NO的排放因子离散性较小,精确度较高,可以为量化柴油车尾气排放贡献提供科学依据.     

临沂市区主要大气污染物的污染特征及其对居民健康的影响

大气污染是全球性的公共环境健康问题.本研究基于临沂市区2015年6种大气污染物（PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO、O₃）的逐日监测数据,分析了污染物的污染特征及其与气象因子的相关性,通过构建广义相加模型,模拟分析了单个污染物与居民呼吸、循环系统疾病门诊人次的暴露-反应关系.结果表明,PM_2.5和PM₁₀是临沂市区首要大气污染物,NO₂和SO₂次之,O₃和CO浓度较低;除O₃外,其它5种污染物之间呈显著正相关,与风速、温度、相对湿度3个气象因子呈负相关,浓度水平冬季高、夏季低;O₃与温度呈显著正相关.对于呼吸系统疾病,单个污染物每增加10 μg·m^-3（CO每增加0.1 mg·m^-3）的最大效应情况是：PM₁₀、SO₂、NO₂、CO均在当天（lag0）使得门诊人次分别增加0.36%、1.77%、1.29%、0.69%,PM_2.5和O₃分别在累积滞后6 d（lag05）和单日滞后3 d（lag3）使得门诊人次分别增加0.6%和1.07%;对于循环系统疾病,单个污染物每增加10 μg·m^-3（CO每增加0.1 mg·m^-3）的最大效应是：PM_2.5、PM₁₀均在累积滞后5 d（lag04）使得门诊人次分别增加0.72%、0.80%,SO₂、NO₂均在累积滞后6 d使得门诊人次分别增加3.55%、3.54%,CO和O₃则分别在当天和单日滞后3 d使得门诊人次分别增加0.77%、1.39%.对于呼吸、循环系统疾病,PM_2.5、PM₁₀、CO、O₃对男性的影响均大于女性,SO₂则反之;NO₂对男性呼吸系统和女性循环系统影响较大.大气污染物对少年（7~17岁）呼吸系统和对中年（41~65岁）循环系统影响较大.临沂市区6种大气污染物存在不同程度的污染,对居民呼吸、循环系统疾病均有不同程度的影响,且存在性别和年龄的差异.     

基于腔衰减相移光谱法的二氧化氮分析仪的设计与应用

基于腔衰减相移光谱法设计了一套二氧化氮在线分析仪,通过优化测量参数,该仪器可长期稳定运行,其时间分辨率为60 s,检出限为0.191 ppb,在0~300 ppb范围内,NO₂气体浓度与相位正切信号值具有较好的二次拟合关系,R²为0.9995.另外,该仪器在泰安站进行了长期外场观测,并与改装后的进口商品化仪器PKU-Thermo 42i-TL进行比对实验,结果表明,两者的测量结果一致性较好,R²=0.9811,表明其具有良好的运行稳定性和测定结果准确性,适用于环境大气二氧化氮浓度的在线监测.外场观测结果表明,春季泰安站二氧化氮浓度均值为12.39 ppb,有明显日变化规律.     

基于稳定氢同位素的太原市大气单环芳烃来源

采集太原市城北和城南区域环境空气和5类污染源挥发性有机物样品,测定样品中典型单环芳烃稳定氢同位素（δD）组成,基于同位素质量平衡原理计算单环芳烃从源到环境空气受体的δD初始混合值,探讨单环芳烃来源.结果表明,柴油挥发源、溶剂挥发源、汽油挥发源（97^#）、汽油挥发源（95^#）、机动车尾气（97^#）、机动车尾气（95^#）和民用燃煤源中单环芳烃δD范围依次为：（-138.7‰~-115.5‰）、（-147.0‰~-121.0‰）、（-150.8‰~-117.6‰）、（-131.8‰~-113.8‰）、（-171.2‰~-120.0‰）、（-138.9‰~-102.7‰）和（-168.3‰~-142.3‰）,民用燃煤源中单环芳烃δD显著贫重氢同位素（D）组成,机动车尾气源与汽油挥发源中苯的δD相比显著贫D,可用于探索污染物转化过程;城北和城南环境空气中δD范围为（-131.7‰~-115.1‰）和（-131.9‰~-74.9‰）,δD初始混合值为-138.4‰和-173.9‰,体现了其来源差异.     

全球液化石油气运输网络贸易社区特征及其演化分析

液化石油气在全球清洁能源消耗市场中扮演着极为重要的角色,其通过船舶在不同港口之间进行运输,而港口之间通过局部密集的运输关系,形成了联系极为紧密的贸易社区。采用复杂网络社区探测方法,基于2013—2017年全球液化石油气船舶轨迹大数据构建运输网络,并对其贸易社区特征及其演化趋势开展分析。结果表明：（1）液化石油气（Liquefied Petroleum Gas,LPG）贸易社区内的港口之间的联系更加紧密,不同社区内的枢纽港口联系也日益紧密;（2）各个贸易社区的规模呈现出增长趋势,且同一社区内的港口在地理空间上变得更为集聚;（3）亚太地区、中东、西北欧和地中海地区形成的社区在全球LPG贸易中一直保持着重要地位,而随着时间推移,美洲社区已逐渐从一个相对孤立的社区发展成为与其他社区存在紧密联系的社区。     

NOx存在条件下相对湿度对甲苯氧化产物的影响

利用流动管反应器模拟甲苯与氧化剂×OH在NO_x存在条件下的反应,定量测定了不同相对湿度条件下（17.5%、35%、50%、70%）反应生成的部分气相产物和颗粒相产物,计算了不同相中产物产率,测量了不同相对湿度下的颗粒相有机碳（OC）产率,推导了相对湿度对甲苯氧化反应的影响机制.结果表明,相对湿度不仅对甲苯与×OH反应途径比例有影响,还对产物的产率及氧化程度有影响.     

Ca(OH)2解吸并固定混合吸收液中CO2的实验研究

CO₂化学吸收法分离纯度高,技术成熟,但能耗过高及成本是困扰该技术发展的瓶颈.在常压条件下对利用Ca（OH）₂直接矿物碳酸化固定MDEA/PZ混合吸收富液中CO₂进行了一系列实验研究,考察了吸收液负荷、Ca（OH）₂投加量、pH、温度及搅拌速率等因素对解吸率的影响,并利用动态吸收-解吸循环实验研究了其CO₂吸收性能和循环使用稳定性,最后对碳酸化反应产物进行了XRD、TEM分析.结果表明,在常压条件下,Ca（OH）₂可以通过液相直接矿物碳酸化对CO₂进行直接固定,并实现吸收富液的再生;随着负荷的升高及Ca（OH）₂投加量、pH、搅拌速率的增大,解吸率随之增加;随着溶液温度升高,解吸率下降;经过5次动态吸收-解吸循环实验后CO₂吸收量可以达到并保持在0.57 mol·L^-1,显示出了良好的循环稳定性.     

船舶排放及不确定性对中国空气质量的影响

船舶排放是我国沿海地区重要的人为排放源,但现有的船舶排放评估研究大多只关注区域尺度的影响分析,而且忽视了排放清单的不确定性,这在一定程度上削弱了评估结果的可靠性.为此,本文利用WRF-SMOKE-CAMQ空气质量模型,定量评估了船舶排放及其不确定性对我国七大沿海港口城市夏季空气质量的影响,结果表明：船舶排放对我国主要沿海港口城市的SO₂、NO_x和PM_2.5浓度贡献范围分别为16.5%~62.5%、21.9%~72.9%和5.9%~26.0%,尤其对宁波、青岛和深圳等港口城市空气质量的影响显著,主要是由于港口较高的船舶排放以及气象传输两方面原因造成的;如果考虑船舶排放清单的总量不确定性,船舶排放对沿海港口城市夏季SO₂、NO_x和PM_2.5的影响分别呈现1.0~3.1,2.1~5.5,0.3~0.9μg/m³的波动;考虑船舶排放清单的时空分配不确定性,船舶排放对沿海港口城市夏季SO₂、NO_x和PM_2.5的影响分别呈现1.9~15.7,5.1~29.3,0.6~2.5μg/m³的波动.可见,船舶排放清单的不确定性对沿海城市船舶排放贡献影响量化有明显的影响.所以在评估船舶排放对港口城市空气质量的影响时,要考虑船舶排放清单的不确定性,尤其是时空分配的不确定性.而合理的时空分配能够提高船舶排放清单的质量和对沿海空气质量模拟的准确性.     

Tuning the fill percentage in the hydrothermal synthesis process to increase catalyst performance for ozone decomposition

The performance of Ce-OMS-2 catalysts was improved by tuning the fill percentage in the hydrothermal synthesis process to increase the oxygen vacancy density. The Ce-OMS-2 samples were prepared with different fill percentages by means of a hydrothermal approach (i.e. 80%, 70%, 50% and 30%). Ce-OMS-2 with 80% fill percentage (Ce-OMS-2-80%) showed ozone conversion of 97%, and a lifetime experiment carried out for more than 20?days showed that the activity of the catalyst still remained satisfactorily high (91%). For Ce-OMS-2-80%, Mn ions in the framework as well as K ions in the tunnel sites were replaced by Ce⁴⁺, while for the others only Mn ions were replaced. O₂-TPD and H₂-TPR measurements proved that the Ce-OMS-2-80% catalyst possessed the greatest number of mobile surface oxygen species. XPS and XAFS showed that increasing the fill percentage can reduce the AOS of Mn and augment the amount of oxygen vacancies. The active sites, which accelerate the elimination of O₃, can be enriched by increasing the oxygen vacancies. These findings indicate that increasing ozone removal can be achieved by tuning the fill percentage in the hydrothermal synthesis process.