外电阻对双阴极微生物燃料电池脱氮产电性能的影响

为提高双阴极MFC的脱氮产电性能,构建了双阴极微生物燃料电池系统,考察了连续进水状态下阳极与缺氧阴极间外阻(R_(A-A))以及阳极与好氧阴极间外阻(R_(A-O))的变化对系统脱氮产电性能的影响。结果表明:只增大一侧电阻会降低厌氧阳极的库仑效率和功率密度,但能提高系统的脱氮效果;当R_(A-O)由200Ω增大到1 000Ω时,TN去除率由43.81%提高到60.71%,当R_(A-A)由200Ω增大到1 000Ω时,TN去除率由38.88%提高到61.52%;当总外阻固定在1 000Ω时,两侧电阻变化不影响阳极的功率密度和库仑效率,其分别保持在305.53 mW·m~(-3)和0.35%左右;电阻组合(R_(A-A)/R_(A-O))由500Ω/500Ω变化为100Ω/900Ω,TN去除率由62.32%提高到64.41%;系统的硝化效果随R_(A-O)的增大而增强,反硝化效果随R_(A-A)的减小而增强,总氮去除效果随总外阻的增大而提升。低R_(A-A)与高R_(A-O)的外阻组合能有效提高双阴极三室MFC的脱氮能力。增大总外阻,系统产电性能降低,阳极表面微生物膜氧化性不断减弱,总外阻不变,阳极表面氧化性变化不大。研究探明了外电阻变化对三室双阴极MFC脱氮产电性能的影响,为进一步提高MFC脱氮产电性能提供参考。     

胺基修饰的大孔树脂吸附黄连素的研究

为了提高大孔吸附树脂对黄连素的吸附能力,根据黄连素结构特点,对具有苯乙烯骨架的H109树脂进行了胺基修饰.考察了胺基修饰后的特征基团、孔径和比表面积的变化,并测试了经胺基修饰后树脂对黄连素的吸附效果,确定了最佳吸附温度和初始pH.同时,对吸附过程进行吸附动力学和热力学的拟合与分析.红外扫描结果表明:胺基修饰成功,吸附过程中树脂上的胺基与黄连素分子中的醚基形成了氢键;胺基修饰后的HX树脂的孔径和比表面积有所增大,比吸附量比胺基修饰前增加7.9mg·g-1.HX树脂对黄连素的最佳吸附条件为30℃、初始pH值8.吸附过程可以采用伪二级动力学模型和Freundlich吸附等温线进行描述.     

羧基改性阴极对微生物电合成系统产乙酸性能的影响机制

微生物电合成系统(microbial electrosynthesis systems,MESs)可利用微生物将二氧化碳转化为有价化合物,有望实现温室气体的资源化利用,然而,其合成效率仍需进一步提高.本研究通过电化学还原重氮盐反应将特定的官能团—COOH接枝到碳布电极表面,探究改性阴极对于MESs性能的影响.结果发现,经—COOH改性的阴极材料亲水性显著提高,而循环伏安扫描电流变弱. MESs在启动阶段性能差异最大,运行48 h,改性组CA-H、CA-M、CA-L的产氢速率是CK的21. 45、28. 60和22. 75倍;运行120 h,CA-H、CA-M和CA-L的乙酸累积浓度是CK的2. 01、2. 43和1. 44倍. MESs运行324 h后,各阴极的电化学活性无明显差异,生物膜蛋白量无明显差异(～0. 47 mg·cm~(-2)).阴极生物膜的群落结构分析发现,属水平上由Acetobacterium、norank_p_Saccharibacteria和Thioclava占据主导,总相对丰度占到59. 6%到82. 1%;各阴极之间产乙酸功能菌Acetobacterium的相对丰度差别不大(31. 3%～40. 1%),而消耗乙酸的norank_p_Saccharibacteria属在CA-H、CA-M、CA-L和CK的相对丰度分别为:16. 1%、24. 6%、31. 1%和37. 5%.羧基改性阴极对MESs的启动阶段影响较大,可为MESs的快速启动提供新的思路.     

不同外电压下自养型生物阴极还原硫酸盐的性能及生物膜群落响应

微生物电解系统(microbial electrolysis system,MES)生物阴极还原去除环境污染物的过程中,外加电压的大小可显著影响其性能,阴极生物膜作为去除污染物的关键因子,其对外电压改变的响应尚属未知.本研究构建了双室MES,比较外电压为0.4、0.5、0.6、0.7和0.8 V情形下自养型生物阴极的硫酸盐还原特性及生物膜胞外聚合物和群落结构特征.结果表明,MES的输出电流、周期电荷量、COD去除量与外加电压(0.4~0.8 V)呈正相关关系;外加电压为0.4~0.8 V时,硫酸盐还原量随着电压的升高先升高后降低,在0.7 V时获得最大硫酸盐还原速率[78.9 g·(m3·d)-1]和最高S2-出水浓度(31.9 mg·L~(-1)±2.2 mg·L~(-1));MES的电子回收率最高值为41.8%,推测产氢可能是电子损失的一个途径.阴极生物膜的聚多糖和蛋白量随外电压的升高而增加,0.8 V电压下的生物量比0.4 V提高了70%.阴极生物膜群落结构分析发现,Proteobacteria在门水平分布中占主导,Desulfovibrio在属水平分布中占主导,Desulfovibrio的相对丰度并未随着外加电压的升高发生明显的波动,表明Desulfovibrio在利用阴极呼吸代谢方面具有独特的优势.种水平分析发现,Desulfovibrio magneticus RS-1和s_unclassified_g_Desulfovibrio随着外电压的改变呈现相反的变化趋势.     

氧化石墨烯与聚苯胺修饰阴极的微生物燃料电池电化学性能

利用聚苯胺（PANI）与氧化石墨烯（GO）来修饰微生物燃料电池（MFC）阴极电极,可以加强氧阴极还原速率并且降低阴极电势损失.本文利用扫描电镜（SEM）、元素分析（XRD）、红外光谱（FTIR）、CV曲线与EIS曲线分析等手段,考察PANI与GO联合修饰MFC阴极的方法及其电化学性能改善效果.结果表明在聚合修饰液中,当苯胺浓度为0.1M时,GO的最佳浓度为0.10~0.12g/L,此时修饰电极的氧还原峰电位最高,CV测试电活性面积最大,EIS的测试表明此时阴极传荷内阻达到最小.研究显示通过使用GO与PANI来共同修饰微生物燃料电池阴极可以使阴极的高电化学活性更高,可提高MFC的最大电压和最大电容.研究结果对优化,MFC的应用与运行具有借鉴意义.     

阴极电解液对Cd污染红壤电动修复的影响

针对土壤重金属电动修复过程中阴极电解室pH升高会对重金属的去除产生不利影响的问题,利用Fe3+/Fe2+、Cu2+/Cu标准电极电位较高的优势,以人工模拟Cd污染红壤为研究对象,对不同阴极电解液[Fe（NO₃）₃、CuSO₄、柠檬酸]的电动修复效果进行系统分析.结果表明:分别将Fe（NO₃）₃、CuSO₄、柠檬酸加入阴极电解室中,pH均控制在2~3,电动修复10 d后发现,将Fe（NO₃）₃溶液、CuSO₄溶液和柠檬酸作为阴极电解液均可以有效控制阴极室的pH,CuSO₄溶液、柠檬酸的加入对土壤中Cd的去除效果较差,而且Cu2+的加入增加了土壤重金属二次污染的风险.相对于CuSO₄、柠檬酸试验组,Fe（NO₃）₃试验组土壤中Cd的去除率较高（大于87.27%）,Fe（NO₃）₃试验组对土壤中Cd的修复效果也最为明显,土壤中w（Cd）由阴极附近的75.95 mg/kg降至阳极附近的9.13 mg/kg.分析电动修复后各试验组中不同形态Cd在Cd总量中所占比例的分析,结果显示,w（弱酸提取态Cd）所占比例由初始的74.57%最高可达到92.69%[Fe（NO₃）₃试验组],表明Fe（NO₃）₃的加入有助于促进土壤中Cd的迁移.研究显示,相比于CuSO₄溶液、柠檬酸,Fe（NO₃）₃溶液作为阴极电解液在控制阴极电解室pH升高的前提下,显著促进了土壤中Cd的解吸和迁移,并达到最佳修复效果.      

BS+CTMAB复配修饰在黄棕壤吸附苯酚上的应用

本文基于两性修饰剂十二烷基二甲基甜菜碱(BS-12)和阳离子型表面修饰剂十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)复配修饰蒙脱石吸附苯酚的最佳修饰比例基础上,分别以蒙脱石含量为43%和6%的2种黄棕壤制备了2个系列的BS-12+CTMAB复配修饰土样.以两性复配修饰蒙脱石作对比,研究了2种两性复配修饰黄棕壤对苯酚的吸附特征,分析了温度、pH值和离子强度对两性复配修饰黄棕壤吸附苯酚的影响,并探讨了两性复配修饰蒙脱石与两性复配修饰黄棕壤以及两性复配修饰黄棕壤之间吸附苯酚的差异性.结果表明,和两性复配修饰蒙脱石相同,复配修饰增强了两性修饰黄棕壤对苯酚的吸附能力,30℃时吸附量呈215BS+215CT(215%BS-12+215%CTMAB)215CT(215%CTMAB)215BS(215%BS-12)CK1(蒙脱石含量为43%未修饰黄棕壤)和33BS+33CT(33%BS-12+33%CTMAB)33CT(33%CTMAB)33BS(33%BS-12)CK2(蒙脱石含量为6%未修饰黄棕壤)顺序.Henry模型适用于描述苯酚在黄棕壤各供试土样中的吸附;2种修饰黄棕壤对苯酚吸附量均随温度、pH值的升高而降低,在低浓度范围内,随离子强度的增大而升高,和修饰蒙脱石吸附苯酚的规律相同;土样阳离子交换量(CEC)是决定两性复配修饰蒙脱石与黄棕壤以及2种两性复配修饰黄棕壤之间吸附苯酚存在差异的根本原因.     

一种新型电化学体系降解苯酚的机理研究

通过使用自制的碳聚四氟乙烯(CPTFE)气体扩散电极作为阴极,TiIrO2RuO2材料为阳极,研究了隔膜电解槽中电化学降解苯酚的机理.结果表明,在阴极室,CPTFE气体扩散阴极通过外界曝气提供的O2在阴极还原产生H2O2,电解80min后H2O2的稳定浓度达到8.3mg·L-1.采用电子自旋共振法(ESR)在阴极室中检测到羟自由基(HO·)的存在.采用高效液相色谱(HPLC)在阴极室检测到羟基加合物对苯二酚,证明HO·参与了苯酚的降解过程.在该电化学体系中苯酚的降解是在阳极直接、间接氧化及阴极产生的H2O2、HO·的氧化共同作用下完成的.阴极室检测到了对苯二酚、苯醌等苯环化合物和顺丁烯二酸、反丁烯二酸、丙烯酸、丙二酸、草酸、乙酸、甲酸等短链羧酸,据此提出了苯酚降解的可能历程,并对阴、阳极室中苯酚降解途径之间的差异进行了初步比较.     

有机修饰塿土中铬酸根吸附热力学特征及机理

研究了以十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)单一修饰和CTMAB+十二烷基磺酸钠(SDS)混合修饰的塿土耕层和黏化层土样对CrO42-的吸附热力学特征及机理.结果表明,Langmuir模型是描述两层次修饰土对CrO42-吸附等温线的最佳模型,供试土样吸附亲和力(bL)和最大吸附量(qmL)大小具有相同的变化趋势,同时与实验结果具有较好的一致性;热力学研究结果表明,修饰后壤土两土层各土样吸附CrO42-的表观吸附自由能变(△G)均为负值,属自发性反应,同一层次土壤中,各修饰土样-△G基本上呈现100CB＞120CS＞50CB的顺序,表明-△G、bL与qmL、平衡吸附量的同序性.机理研究证实,填土两层次土样对CrO42的吸附是一个物理吸附和化学吸附共存的吸附机制,土壤表面的有机修饰具有增强物理吸附而减弱化学吸附的作用.     

纳米F-PbO2修饰电极测定化学需氧量的应用研究

以制备的纳米F-PbO2修饰电极为工作电极，利用安培检测法测定水体中的COD值。该电极能够催化氧化水体中的有机物，根据氧化电流的大小可以对水样的COD值进行定量，在COD值为20-500mg／L的范围内，电极的氧化电流与水样的COD值成正比。检测限为10mg／L。该电极用于实际水样的检测，耗时短。方法简单，样品无需预处理，环境友好，测定结果与国家标准分析法比对，有较好的相关性。