基于OMI数据的东南沿海大气臭氧浓度时空分布特征研究

基于臭氧监测仪(OMI)卫星反演数据,对2005—2018年东南沿海5省区域大气臭氧柱浓度数据进行提取及分析,探讨其时空分布格局及影响因素.结果表明:①在时间变化上,14年间,该区域大气臭氧柱浓度整体呈先上升后下降的趋势,2005—2013年臭氧柱浓度持续升高,最高值为324.52 DU,高值区不断向南部区域扩大;2013—2018年臭氧柱浓度呈下降趋势,最低值为228.27 DU,但在2017、2018年略有上升.②在空间分布上,臭氧柱浓度自北向南逐渐降低,高值区集中分布在江苏及浙江省北部;低值区集中于福建省南部及广东省大部分地区.③在季节变化上,大体呈现出春夏季高于秋冬季,高值区在春夏季交替出现,秋季略高于冬季,但差异不明显.④稳定性分析表明:研究区臭氧柱浓度整体呈现中部分散、南北部集聚、差异较显著的分布格局.⑤自然因素中,风向、气温均呈现显著正相关,江淮地区的梅雨季节(降水)及华南地区的台风和暴雨也起到显著作用.⑥人文因素中,臭氧柱浓度与地区生产总值、各产业生产总值及机动车保有量均表现出正相关,其中,臭氧柱浓度与第二产业的相关度最高.另外,臭氧柱浓度与NO_x排放量表现出显著相关性.VOC_s对臭氧柱浓度的影响中,工业源是主控因素,交通源和居民源次之,电厂源对臭氧柱浓度的影响最弱.这进一步说明臭氧浓度的变化受到了诸多因素的综合影响,但气温、NO_x及VOC_s的排放是臭氧浓度变化的主导因素.     

MnO2/Al2O3催化剂-微气泡臭氧体系催化降解喹啉及其机理

制备了纳米MnO₂,并以Al₂O₃为载体制备了掺杂型MnO₂/Al₂O₃颗粒催化剂.催化剂焙烧温度和时间分别为500℃和4 h、MnO₂质量分数为8%时,催化剂具有最高的臭氧催化氧化活性.SEM分析表明,纳米MnO₂均匀分布于Al₂O₃载体表面.MnO₂/Al₂O₃催化剂的比表面积（BET）为183.22 m²·g^-1,平均孔容为0.27 cm³·g^-1,平均孔径为4.87 nm.建立了MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧催化反应体系,研究了该体系对喹啉的降解去除效果及其机理.臭氧微气泡的平均粒径为61.7 μm.微气泡臭氧投量为30 mg·L^-1时,反应60 min后喹啉去除率能达到95%以上;反应20 min后,MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧体系对实际煤化工废水二级出水的TOC去除率可达到55%以上.以叔丁醇作为分子探针,证明了羟基自由基（·OH）氧化作用在臭氧微气泡催化氧化体系中对喹啉的降解起到主导作用.     

富营养化巢湖沉积物溶解性有机质光谱时空分布特征及其环境意义

通过紫外吸收光谱（UV-vis）和三维荧光光谱（3D-EEMs）,研究典型富营养化湖泊巢湖沉积物溶解性有机质（DOM）光谱时空分布特征.结果表明,巢湖表层沉积物DOM的a（254）含量为13.1~101.7 m^-1,平均值为（32.2±16.2）m^-1.其中,夏季沉积物a（254）的含量（（46.6±25.6）m^-1）要显著高于其它季节,且湖心区a（254）平均值和变异性均小于湖滨区.表层沉积物DOM的S_275~295值从春季到冬季上随时间呈明显上升趋势.沉积物DOM荧光强度在夏季最高,在垂直剖面上总体呈下降趋势.DOM组分以酪氨酸类蛋白质和溶解性微生物产物为主,各组分在空间分布上无明显差异.巢湖沉积物DOM荧光指数（FI）为2.56~4.89,腐殖化指数（HIX）为0.57~6.78,生物源指数（BIX）为0.31~1.54.巢湖沉积物DOM主要来自于生物源,藻的生长循环会显著影响富营养化湖泊沉积物DOM的来源和性质.     

MnFe2O4磁性纳米棒非均相Fenton催化降解水中四环素的研究

采用水热合成法成功制备出MnFe₂O₄磁性纳米棒（s-MnFe₂O₄）,并考察了商品化的Fe₃O₄、MnFe₂O₄和合成的s-MnFe₂O₄纳米棒这3种磁性纳米颗粒作为非均相Fenton催化剂降解水中四环素抗生素的性能.同时,采用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、N₂吸附-脱附、振动样品磁强计（VSM）及X射线光电子能谱（XPS）等技术对催化剂的理化性质进行了表征.非均相Fenton催化降解四环素的结果表明,s-MnFe₂O₄具有最高的催化活性,反应180 min,四环素的去除率可以达到87.6%,TOC的去除率达到47.5%.自由基捕获试验证实了羟基自由基（·OH）是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种.s-MnFe₂O₄磁性纳米棒的高催化活性归因于其表面拥有较高含量的Mn³⁺和Fe²⁺物种,它们的存在能加速界面电子的转移效率,从而促进·OH的生成.合成的s-MnFe₂O₄催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,四环素的去除率仅从87.6%降低到80.2%,且氧化过程中活性组分的流失很少.     

外源8''-炔基脱落酸强化东南景天吸收重金属的研究

为探究脱落酸类似物8''-炔基脱落酸[8''-（C₂H）ABA]强化东南景天富集重金属的效应,通过水培的方法研究了外源8''-（C₂H）ABA分别对Cd（20 mg·L^-1）、Zn（160 mg·L^-1）单一胁迫下东南景天Cd/Zn积累和生理特性的影响,以及初步探讨了8''-（C₂H）ABA在植物重金属胁迫响应中的作用.实验结果表明：与天然ABA相比,外源8''-（C₂H）ABA能达到与ABA类似的作用效果,且对Cd胁迫下东南景天促进效果好于Zn;在Cd胁迫下,与对照相比,外源8''-（C₂H）ABA能显著增加东南景天根、叶中的Cd含量（44.2%、27.5%）,以及光合色素（10.7%）和叶中过氧化物酶（SOD）活性（52.9%）、超氧化物歧化酶（POD）（24.7%）和过氧化氢酶（CAT）活性（27.9%）抗氧化酶活性,使可溶性糖（SS）（13%）和游离脯氨酸（Pro）（37.4%）含量增加,而叶中丙二醛（MDA）（40%）含量明显降低.上述结果表明,一定浓度的8''-（C₂H）ABA可以提高东南景天抗氧化酶活性来增强其对重金属Cd的抗性及吸收和转运能力,在强化东南景天修复重金属污染方面具有应用潜力.     

粤港澳大湾区NO2污染的时空特征及影响因素分析

利用Aura卫星搭载的臭氧观测仪（OMI）反演的对流层NO₂柱密度数据,分析了自2005年以来粤港澳大湾区（GBA）对流层NO₂柱密度的空间分布特征、时间变化趋势及其影响因素.研究结果表明GBA对流层NO₂柱密度从2005~2018年呈减少的趋势,每年递减约为2.8%.小波系数显示时间演化过程中存在9个月的主振荡周期,冬季浓度较高,夏季较低.人为排放和各种自然因素,导致了GBA对流层NO₂柱浓度月变化在时间和空间上存在明显差异,最小值和最大值分别出现在6和12月,多年平均值分别为3.9665×10¹⁵和12.3423×10¹⁵molec/cm².NO₂在空间分布上呈现明显的空间分异特征,冬季12月最明显.NO₂污染严重的高值区主要出现在中部地区,如广州市、佛山市和中山市,最大的对流层NO₂柱密度可达18.8306×10¹⁵molec/cm²,大约是周边地区的3 倍,且高污染区域向四周逐渐扩散,连成一片.低值区主要在北部的肇庆市和东部的惠州市,多年平均的对流层NO₂柱密度约为7.1400×10¹⁵molec/cm².对流层NO₂柱密度的增长率在不同区域的变化趋势呈现明显的差异,变化范围为-15×10¹⁵~6×10¹⁵molec/cm²,增长率百分比范围为-65%~65%.出现增长的地区主要是肇庆市北部和惠州市东部的低值区;对流层NO₂出现明显减少的区域集中在中部的高值区,减少量最大的地区为广州市、佛山市和中山市交界处.     

节水灌溉措施下湘东北丘陵林-稻汇水区复合系统铅的迁移

铅通过食物链的迁移和积累对人类健康的毒害作用日益为社会所重视,而水稻是人类铅摄入的主要途径之一,因此,对稻田土壤铅的迁入途径及其过程特征的研究十分必要.为了探明湖南地区远离城镇、工矿区的丘陵稻区铅的输入、迁移、滞留机制,选择位于湘东北地域的汩罗市桃林林场的林地-山塘-稻田汇水区系统作为研究对象,在水稻大田生长期间,原位研究其大气沉降、岗地径流、山塘水、稻田水、水稻生长等过程的铅通量.结果表明：①输入系统的铅源是大气沉降,其中,在水稻生育前期通过东南季风输入的区域外源铅占90%;②山塘是大气沉降铅的主要集纳地貌单元,存留了大气沉降输入岗地和山塘总铅的66%;③林-稻汇水区系统岗地铅净留存28.8~57.7 g·hm^-2,山塘铅净留存604.3~961.9 g·hm^-2,稻田铅净留存89.6~90.9 g·hm^-2;而对照系统岗地铅净输出173.3 g·hm^-2,山塘净留存3427.6 g·hm^-2,稻田净留存87.1 g·hm^-2;④岗地和山塘对铅的截留量能够互补;⑤从岗地通过径流-山塘水过程迁移到稻田的大分子有机物能够增强稻田对铅的截留.综上所述,丘陵林-稻汇水区系统中铅的循环与大气沉降有关,系统内岗地森林类型、郁闭度、降水产流及泥沙、有机物的输出都会影响铅在系统中的迁移和分配.     

核壳结构KNbO3@Co(OH)2的制备及其活化过一硫酸盐降解帕珠沙星的研究

制备了以KNbO₃为载体材料的Co（OH）₂复合材料并对其进行了详细的表征,分析了材料的组成成分、组成形态进而确定了其为核壳结构形貌的KNbO₃@Co（OH）₂.利用合成的样品作为催化剂活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）来降解帕珠沙星（pazufloxacin,PZF）,结果表明制备的催化剂对PZF的去除效率显著增加.讨论了不同初始PMS剂量对降解效率的影响,发现随着PMS增加可活化生成更多的硫酸根自由基（sulfate radicals,SO₄^·-）和羟基自由基（hydroxyl radicals,HO^·）来降解PZF,但继续增大PMS用量降解效率未见明显提升.酸性和中性pH值条件下利于反应活化PMS降解PZF,而碱性体系减缓反应,甚至强碱体系更易形成Co（OH）₂沉淀不利于反应体系中活性组分CoOH⁺的形成,大大抑制了催化性能.此外,在体系中加入淬灭剂叔丁醇（tert-Butanol,TBA）或者乙醇（ethanol,ETOH）进行自由基的淬灭实验,结果表明SO₄^·-自由基为体系降解PZF过程中主要贡献的自由基,而HO^·自由基的贡献较少.催化剂具有较好的稳定性5次循环之后仍能在10 min之内完全去除PZF.本研究提出了新的思路为制备其他载体的Co（OH）₂核壳结构提供参考依据,同时将该催化剂结合高级氧化技术应用到水体新兴有机污染物净化领域具有很好的应用前景.     

基于Sentinel-2的平寨水库叶绿素a浓度反演

为实现对平寨水库叶绿素a的遥感监测,选取平寨水库2017年11月17—18日的实测叶绿素a浓度数据和准同步的Sentinel-2数据,通过选取最佳波段组合建立BP神经网络模型,对平寨水库叶绿素a进行反演,并分析其空间分布特征。结果表明:Sentinel-2红边波段对叶绿素a的敏感性优于可见光波段,在叶绿素a浓度反演方面具有较大潜力。相关系数最大的波段组合方式是:B5/B4、[1/B4-1/B5]*B6、[1/B4-1/B5]*B7和[1/B4-1/B5]*B8;BP神经网络模型可决系数R2为0.9160,平均相对误差为29.87%,反演精度优于三波段模型;平寨水库叶绿素a浓度空间分布差异明显,水面开阔的中心库区浓度较高,各支流上游河段浓度较低。Sentinel-2数据可较好地应用于喀斯特高原湖泊叶绿素a浓度反演,BP神经网络模型估测结果合理、可靠;研究结果可为平寨水库水环境治理提供科学依据。     

电解锰渣基方沸石的制备及其对Pb2+的吸附性能

以电解锰渣为原料,经过"弱酸除杂-碱融活化-室温陈化-晶化"水热合成反应体系,在分别外加铝源和硅源的条件下制备方沸石ANA-A及ANA-S,运用XRF、XRD、SEM-EDS和BET等表征手段对2种方沸石的化学组成、晶相结构、微观形貌和比表面积进行分析。结果表明:在煅烧温度750℃、合成温度180℃、水热反应时间8 h的条件下,外加铝源和硅源均可合成方沸石。进一步研究2种沸石对水溶液中Pb2+的静态吸附性能,其所合成的电解锰渣基ANA-A及ANA-S方沸石均可以很好地用Langmuir等温模型拟合,属于单分子层吸附,饱和吸附量分别为161.29,185.19 mg/g,对初始浓度为100 mg/L的Pb2+去除率分别为93.69%和95.47%,且均符合Lagergren准二级动力学模型,属于化学吸附;两者中ANA-S的吸附效果更好。