基于单颗粒质谱技术的石家庄冬春季气溶胶成分特征及混合状态研究

利用位于石家庄市大气梯度监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪分析了冬、春季大气环境中气溶胶的化学组成及混合状态,并采用ART-2a分类法对气溶胶分类。结果表明,石家庄市大气中主要存在8类颗粒物,即元素碳(EC)、有机碳(OC,相对分子质量小于150)、高分子有机碳(HOC,相对分子质量大于150)、混合碳(元素-有机碳混合,ECOC)、重金属、左旋葡聚糖碎片(LEV)、矿物质和富钾颗粒。8类颗粒中绝大部分包含SO_4~-、NO_2~-和NO_3~-等二次离子组分,表明采集到的颗粒物大都经历了不同的老化,或与二次组分进行了不同程度的混合。冬季气溶胶的主要成分是OC(数浓度36.1%),谱图含有C2H+3、C_2H_3O~+、C_5H_3~+、C_6H_5~+等离子,主要来自化石燃料、生物质等燃烧产生的一次排放颗粒,以及由挥发性有机物光化学氧化而成的二次有机颗粒;春季气溶胶的主要成分是EC(数浓度43.6%)和矿物质(数浓度15.4%)。EC中含有一系列单质碳峰,来自化石燃料或木材等生物质不完全燃烧的一次排放;矿物质颗粒中含有Mg~+、Al~+、Ca~+、Fe~+及SiO_3~-,主要来自扬尘。发生灰霾时,冬季OC和ECOC颗粒占比增大,EC颗粒占比减小;春季矿物质和ECOC颗粒占比变大,OC颗粒占比变小。随着灰霾天气发生,冬、春季碳气溶胶与二次无机气溶胶颗粒的混合加剧,而NH_4~+与碳气溶胶的混合加剧最为明显。冬季气溶胶的数浓度与气象因素的相关性高于春季,而低风速、高湿度和低气压易导致灰霾出现。石家庄市春季和冬季气溶胶污染应分别从机动车尾气、扬尘及燃煤、制药企业加以管控。     

青岛采暖期不同天气状况下大气颗粒态无机氮分布研究

于2007-10～2008-04采集了青岛近海采暖前及采暖期内大气气溶胶样品,并运用离子色谱法(IC)分析了颗粒物中的无机氮组分.结果表明,采暖期内青岛颗粒物和无机氮的浓度都有明显增加,采暖期颗粒物质量浓度为137.41μg/m3,比采暖前增加了82.2%;NO3--N和NH4+-N浓度分别由采暖前的2.48μg/m3和6.95μg/m3增加到采暖期的4.43μg/m3和10.28μg/m3.天气过程对于青岛颗粒物浓度和无机氮离子浓度均有较大影响.采暖期晴天颗粒物浓度均值为181.34μg/m3,较采暖前增加32.0%,主要源于二次气溶胶的NH4+-N和NO3--N浓度分别为5.56μg/m3和1.86μg/m3,低于采暖前.雾天因为低温高湿和污染物的循环积累,样品中颗粒物、NH4+-N和NO3--N平均浓度比采暖前浓度增加了1～2倍.大风降温天气下颗粒物浓度及无机氮组分浓度均有所降低.采暖期烟尘和飞灰的排放明显影响青岛大气颗粒物和无机氮的粒径分布,特别是细粒子部分.青岛近海颗粒物及NO3--N质量浓度呈现双峰分布,采暖前峰值出现在0.43～0.65μm与3.3～4.7μm的范围内,采暖期积聚模态峰值移至0.65～1.1μm范围内.NH4+-N粒径分布均呈现明显的单峰分布,峰值出现在积聚模态.     

利用微脉冲激光雷达分析上海地区一次灰霾过程

通过分析2008年6月至2009年5月期间浦东新区灰霾天气出现的特征,并以2008年12月19日至2008年12月21日一次典型的灰霾天气过程为例,利用激光雷达(Light laser detection and ranging,简称Lidar)数据资料反演得到气溶胶消光系数及其强度图和廓线图,结合地面气象数据和气溶胶观测资料,分析了此次灰霾天气形成的原因.一年的观测资料表明,上海地区冬季和春季易产生灰霾天气,冬季出现重度霾最多,秋季和夏季灰霾天气较少.较弱的太阳辐射以及静风、小风是导致灰霾天气发生的重要原因,且高湿度的霾天气对能见度影响更大.大气边界层(以下简称边界层)高度变化决定着灰霾天气发生的强度,当边界层高度在1km左右时,易发生轻微霾天气,当边界层高度降至600m左右时,易发生中度、重度霾天气,而太阳辐射强度变化决定着边界层高度的变化.轻微霾天气下,大气气溶胶垂直分布最强消光值约为0.15km-1,而重霾天气下可达0.30km-1以上.本次霾过程还受地面颗粒物排放的影响,主要是PM1和PM2.5,且在消光作用中散射性气溶胶的贡献大于吸收性气溶胶.轻微霾天气下PM2.5浓度为50μg·m-3,黑碳浓度为5000ng·m-3,浊度为200Mm-1,而重度霾时则分别达到200μg·m-3、24000ng·m-3和1400Mm-1.随着此次霾的出现,整层大气气溶胶光学厚度(AOD,550nm)不断增加,在重度霾时达到0.6左右,Angstrom指数在重度霾时显著降低,表明有大颗粒物导入,说明此次重度霾天气的发生还与气溶胶的输送有关.     

Improved source assessment of Si, Al and related mineral components to PM10 based on a daily sampling procedure

Samples obtained from an industrialized valley in the East Alpine region were collected daily for a half year and analyzed using X-ray fluorescence to examine the elements Si,Al,Fe,Ca,Mg,Na,K,Zn,P,S and Cl.Some factors affecting the changes of these elements were considered,including time,elemental correlations,weekday,weekend and seasonal changes.Diagnostic analysis provided an insight into a decoupling behavior that occursin siliceous and carbonates minerals.A decrease in Si and Al and an increase in carbonates,Na,K,Zn and P were observed during the cold season.However,a consistently high correlation of Si and Al was observed in all seasons.It was established that such high levels originated from street surface abrasion.The increase in variability and absolute levels of carbonates during the cold season was demonstrated by adding carbonates to the street surface as gritting material to increase the grip on snowy surfaces.A marked increase in Na and Cl was observed in winter which may have been caused by thaw salt that is widely used in winter in Austria.This was associated with a significant increase in K,Zn,and P in the cold season that was the result of domestic space heating with wood.PM10 levels in December were 12 μg/m3 and were higher than levels detected in July.It was established that such high levels originated from mineral oxides,wood smoke,and inorganic ionic material(s).     

气溶胶质谱仪在研究有机气溶胶环境微界面过程中的应用

有机气溶胶非均相和多相反应是复杂的微界面过程,它涉及气体的吸附、扩散、反应和解吸,传统的化学分析仪器不能提供完整实时的微界面过程的化学反应信息.气溶胶质谱仪是近年来发展起来用于实时分析颗粒物化学组分的重要仪器,它弥补了传统化学分析仪器,如GC/MS在实时分析上的不足,为研究有机气溶胶非均相化学反应的微界面过程提供了新的方法.本文旨在介绍气溶胶质谱仪的结构及其在研究有机气溶胶环境微界面过程中的应用.     

近45年中国12个一级站大气气溶胶光学厚度变化特征

利用常规观测的总辐射和散射辐射日曝辐量资料,结合NASA GISS的月平均平流层气溶胶光学厚度(AOD)产品,反演计算了北京等12个台站1961～2005年0.75μm对流层AOD和气溶胶标高数据.基于这些数据,分析了各站AOD、气溶胶标高和地面能见度的年、季、月变化特征.结果表明:①就12个站45a总平均而言,光学厚度为0.276,年增长为0.0034;气溶胶标高为1.65km,年增加为0.015km;能见度为17.1km,年变化值为-0.08km;AOD春夏较大,秋冬较小;气溶胶标高夏季最高,春季次之,冬季最低.②各站点45a平均AOD范围为0.116～0.387;除格尔木外,各站AOD均有增长.年变化值为0.0010～0.0079.③20世纪70、80年代AOD增加明显;20世纪90年代以来,多数站点AOD有所下降,能见度有转好趋势.     

2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

卫星遥感技术在空气点位布设评估工作中的应用研究

以苏州市为例,利用2013-2014年MODIS高分辨率大气气溶胶卫星遥感产品对国控空气监测点位布设调整方案进行评估论证,通过提取2 km和5km半径范围的PM2.5遥感观测数据,与现有国控布设点位的地面监测数据进行相关性分析后,确定卫星产品用于评估验证是可靠的;通过不同天气场下PM2.5月均值浓度分布的比较,表明调整后空气点位布设具有很好的代表性.     

南京2007年12月持续雾霾过程的大气消光特性

2007年南京冬季雾外场综合试验期间,雾、霾交替持续的最长时间达100 h以上。利用大气气溶胶粒子和雾滴数浓度尺度谱分布、能见度、相对湿度等同步观测资料,从Mie散射理论出发,研究了雾、霾不同阶段大气消光特征,重点分析了大气气溶胶粒子和雾滴在雾、霾持续和转化过程中的消光作用。结果表明,雾、霾过程不同阶段平均能见度的大小关系为：雾<湿霾<霾~轻雾。平均而言,雾阶段雾滴和气溶胶粒子的消光作用相当,其中,雾滴消光波动幅度大于气溶胶粒子消光,能见度的变化趋势主要由雾滴的消光决定。湿霾、霾和轻雾阶段的消光主要由气溶胶粒子造成。湿霾阶段的低能见度是由于大量积聚模态的气溶胶粒子在较高相对湿度环境中吸湿增长所致。霾阶段气溶胶粒子数浓度达到最大,核模态粒子占总数浓度的80%左右,是导致该阶段能见度较低的主要原因。轻雾阶段气溶胶粒子的消光系数最小,但雾滴可提供10%~15%的消光贡献,导致能见度与霾阶段相当。     

地理腐蚀因子的建立及其应用

依据铝合金在海洋大气中的腐蚀机理,对沿海地区空气中气溶胶的产生、转移、沉积进行了研究,并对影响因素进行了分析.通过研究各影响参数之间的函数关系,建立了由具有直接物理意义的参数(如风速、风向、湿度、地理环境等)联合表示的地理腐蚀因子.将地理腐蚀因子与不同试验点实验试件的腐蚀质量损失进行对比研究,良好的对应关系证明了用地理...