不同酸性气体及相对湿度对海盐氯损耗过程的影响

使用在广州南村站、深圳竹子林站及西涌站的MARGA仪器实测资料,分析了不同酸性气体及相对湿度对海盐氯损耗过程的影响.在分析深圳竹子林站、西涌站的海盐氯损耗中发现,竹子林站氯损耗平均为48.0％,西涌站海盐氯损耗平均为56.9％,氯损耗的峰值一般出现于下午14时.西涌站、竹子林站和广州南村站酸性气体和碱性气体均以HNO2、SO2、NH3为主,但各站点的比例分布不同,西涌站以HNO2最多(42％),SO2(32％)次之;竹子林站以NH3与SO2为主,百分比分别为36％和34％;广州南村站以SO2为主(58％),NH3次之(20％);而三站HNO3所占比例很小,均为7％.另外,分析了HCl的来源,主要关注了海盐粒子中的NaCl与HNO3反应、NH4Cl的挥发及H2SO4与NaCl的反应这3个来源,发现西涌站与竹子林站HCl和HNO3之间的线性关系较好(R2西涌=0.689,R2竹子林=0.594),说明西涌站与竹子林站的HCl主要来源于NaCl与HNO3反应过程中Cl被HNO3置换而成;而广州南村站二者线性关系较差(R2南村=0.295),说明还存在其他的损耗机制.在研究相对湿度对氯损耗的影响中发现,相对湿度低时氯损耗更容易发生.     

城市污水处理厂生成的微生物气溶胶的污染特性

为探明城市污水厂生成的微生物气溶胶的污染特性,于2011年6～7月利用Andersen六级撞击式采样器对西安市第三污水处理厂不同污水处理单元的微生物气溶胶进行现场采样,利用平皿培养和菌落计数法检测分析了细菌、真菌和放线菌这3类微生物气溶胶的浓度、粒径分布和中值直径.结果表明,污水处理厂污泥脱水车间的细菌和放线菌气溶胶浓度最高,分别为7 866 CFU.m-3±960 CFU.m-3和2 139 CFU.m-3±227 CFU.m-3,而真菌气溶胶浓度最高出现在氧化沟,为2 156 CFU.m-3±119 CFU.m-3.细菌、真菌和放线菌气溶胶粒径分布均呈偏态型,其中细菌和真菌的粒径分布峰值出现在2.1～3.3μm范围,而放线菌气溶胶粒径分布峰值出现在1.1～2.1μm范围.总体上,污水厂中细菌气溶胶中值直径>真菌气溶胶中值直径>放线菌气溶胶中值直径.另外,微生物气溶胶的空间变化特征表现为粒径大的微生物气溶胶浓度减少率大.3类微生物气溶胶浓度减少率的变化程度从大到小依次为细菌>真菌>放线菌.     

天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

为研究天津市大气气溶胶中氮的来源,分析了2016年夏、冬两季昼夜采集的细颗粒物气溶胶（PM_2.5）中无机离子浓度和氮同位素组成（δ¹⁵N）.结果显示：天津市冬季平均PM_2.5质量浓度（207 μg/m³）远高于夏季（40.1 μg/m³）,冬季PM_2.5的δ¹⁵N值（+5.1‰）低于夏季（+10.7‰）,即夏季PM_2.5较冬季更富集¹⁵N;夏季PM_2.5中NH₄⁺的平均浓度高于c（NO₃^–）,但是冬季NO₃^–浓度最高,其次是c（NH₄⁺）>c（SO₄^2–）;此外,通过对比昼夜样品,夏季PM_2.5中氮含量和氮同位素组成在昼夜均表现出明显差异,而冬季不明显.结果表明,天津市夏季气溶胶中含氮化合物在昼夜受海陆风的影响,即白天受海洋气溶胶影响较大而夜间则为陆源气溶胶物质影响,然而冬季受东亚季风的影响削弱了海陆风对海陆间大气气溶胶的交换作用,且在冬季化石燃料燃烧源氮贡献较大.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

亚洲大陆流出羽中气溶胶磷的来源解析

利用西风盛行时在青岛采集的总悬浮颗粒物（TSP）样品,分析其中总P （TP）和溶解态P （DP）浓度与气团后向轨迹的关系,采用正定矩阵因子分析（PMF）和潜在源贡献因子分析（PSCF）方法解析TP和DP的来源及其潜在贡献区域.结果表明：青岛气溶胶中TP主要来自地壳源的贡献（45%）;其次是机动车排放源（22%）、燃烧源（21%）和工业源（12%）;海盐源的贡献最小（<1%）.但DP主要来自人为源的贡献,其中机动车排放源的贡献为35%,燃烧源和/或二次源为28%、工业源为25%;地壳源和海盐源等自然源的贡献分别为9%和1%.相同来源的TP和DP其潜在贡献区域相似,但DP的贡献区域范围更广.地壳源P （TP和DP）的贡献区域集中在沙尘从源地向我国近海传输的路径上,海盐源P的贡献区域位于黄、渤海,工业源P的贡献区域主要为河南、山东以及蒙古国南部等地区,燃烧源/二次源P的主要贡献区域为山东南部和江苏北部区域,机动车排放源P的贡献区域则主要为北京、天津、山东、江苏等区域.     

海陆风环流中海盐气溶胶对大气影响的模拟

采用WRF-CMAQ模式对2013年9月9~13日珠江口一次典型海陆风过程进行数值模拟,并进一步探讨了在此类型环流系统下,海盐气溶胶及其对大气环境的影响.结果表明：珠江口附近海风环流一般在14：00左右开始形成,17：00左右发展最旺盛,且在珠江口沿岸形成扇形风系.在海陆风环流影响下,珠江三角洲地区陆地上Na⁺浓度从17：00开始增加,次日02：00左右达到最大,10：00以后开始下降.海盐气溶胶存在明显的氯亏损现象,其中白天的氯亏损情况远比晚上严重,细粒径的氯亏损情况比粗粒径严重.设置有无海盐气溶胶排放的敏感性试验进行对比研究发现：考虑海盐排放后,珠江口地区HCl,SO₄^2-,NO₃^-的浓度均有增加,其中,HCl和NO₃^-的增加较多,SO₄^2-较少.HCl浓度增加的高值在Cl^-高值之前;SO₄^2-浓度变化主要受海盐气溶胶排放中的硫酸盐组分影响;NO₃^-浓度变化则主要受氯亏损机制和NO₃^-干沉降过程共同影响.     

污泥含碳有机官能团分布及其模型化合物构建

污泥有机结构体系中碳属于活泼元素,化学活性较强,能源转化处理过程时易发生热化学反应,对污泥能源转化产物的化学特征及生成规律有重大影响.本研究采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）开展了污泥含碳官能团分布特征分析,污泥中的主要含碳官能团为烯基（C-C）、苯环（π-π^*）、醚（C-O-C）、羧基（-COOH）.基于污泥中主要含碳官能团分布和污水中常见有机物组成,构建了污泥典型含碳官能团模型化合物：间二甲苯（π-π^*）,四氢呋喃（C-O-C）,乙酸（-COOH）和环戊烯（C=C）.此外采用热解仪与气相色谱/质谱联用技术（Py-GC/MS）对比分析了不同温度下污泥与含碳模型化合物的热解规律,验证了所构建的含碳模型化合物基本合理可靠.     

陆地气溶胶粒子尺度分布的准确描述

利用AERONET 2.0级数据研究了3种主要陆地气溶胶（吸收性,中性和非吸收性）粒子尺度分布的规律.结果表明：当气溶胶的主要成分为小粒子时,细模式气溶胶的中值半径（r_f）和气溶胶总光学厚度（τ_t）的相关性较好,但粗模式的中值半径（r_c）与τ_t相关性较差,且对中性气溶胶表现为负相关,对其他两种类型则表现为正相关;在细模式气溶胶占比减少时,r_f和r_c与τ_t的相关性均减小;不论在何种情况下,r_f与细模式气溶胶光学厚度（τ_f）,以及r_c与粗模式气溶胶光学厚度（τ_c）总保持很高的相关性,且不论哪种气溶胶类型,r_c与τ_c总表示出稳定的负相关.最后讨论了新的气溶胶粒子尺度描述方法对卫星气溶胶性质反演的影响.     

Characteristics of size distributions and sources of water-soluble ions in Lhasa during monsoon and non-monsoon seasons

To understand the physical and chemical characteristics, particle size distribution and sources of size-separated aerosols in Lhasa, which is located on the Tibetan Plateau (TP), six sizes of aerosol samples were collected in Lhasa in 2014. Ca²⁺, NH₄⁺, NO₃^?, SO₄^2?and Cl^? were the dominant ions. The ratio of cation equivalents (CE) to anion equivalents (AE) for each particle size segment indicated that the atmospheric aerosols in Lhasa were alkaline. SO₄^2? and NO3^? could be neutralized by Ca²⁺, but could not be neutralized by NH₄⁺, according to the [NH₄⁺]/[NO₃^??+?SO₄^2?] and [Ca²⁺]/[NO₃^??+?SO₄^2?] ratios. Mobile sources were dominant in PM_0.95–1.5, PM_1.5–3 and PM_3–7.2, while stationary sources were dominant in the other three size fractions according to the [NO₃^?]/[SO₄^2?] ratios. The particle size distribution of all water-soluble ions during monsoon and non-monsoon periods was characterized by a bimodal distribution due to the different sources and formation mechanisms, and it was revealed that different ions had different sources in different seasons and different particle size segments by combining particle size distribution with correlation analysis. Source analysis of aerosols in Lhasa was performed using the Principal component analysis (PCA) for the first time, which revealed that combustion sources, motor vehicle exhaust, photochemical reaction sources and various types of dust were the main sources of Lhasa aerosols. Furthermore, Lhasa''s air quality was also affected by long-distance transmission, expressed as pollutants from South Asiaand West Asia, which were transmitted to Lhasa according to backward trajectory analysis.     

秋冬季节华北背景地区PM1污染特征及来源

利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)在华北背景地区——上甸子区域大气本底站开展亚微米气溶胶(NR-PM_1)化学组分及粒径分布的连续观测实验,观测时段为2015年10月17日至2016年1月27日,涵盖了秋、冬两季.结果表明,整个观测期间NR-PM_1平均质量浓度为25.2μg·m~(-3),PM_1中有机物占绝对优势,硝酸盐占的比例高于硫酸盐.各化学组分平均粒径分布以积聚模态为主,其中,有机物峰形最宽,峰值粒径最小,硝酸盐峰值粒径最大,表明有机物在颗粒物形成、增长初期及老化阶段均有贡献,硝酸盐在气溶胶粒子老化过程中更易于增长为大粒子.有机物种元素特性分析结果显示,秋、冬季有机气溶胶平均氧碳比(O/C)和氢碳比(H/C)为0.58和1.58,OM/OC达1.91,有机气溶胶的氧化程度高于城市站点平均水平.在华北地区污染环境下,有机气溶胶演变途径Van Krevelen拟合曲线斜率为-0.21,其老化潜质和速率较珠三角地区和欧美地区城市要慢.对比污染时段和清洁时段化学组成特征发现,在污染时段,硝酸盐质量浓度及其对PM_1的贡献率超过硫酸盐,有机物氧化程度明显高于清洁时段.后径向轨迹气团分析结果显示,污染时段气团来向较为复杂,来自西部,南部以及东北部气团均有贡献,清洁时段,主要受来自西伯利亚洁净空气的影响,对站点污染物扩散作用明显.