中国望都地区夏季大气气溶胶挥发性特征

采用热扩散管与气溶胶质谱联用系统对2014年夏季河北望都乡村点位亚微米级气溶胶进行在线测量,获取了两段污染过程的气溶胶化学组成及挥发性特征：相对低污染期气溶胶平均质量浓度为（23.3±15.1）·g/m³,有机物占主导,主要受偏北方向气团影响;重污染期平均浓度为（86.6±19.7）·g/m³,硫酸盐占主导,受偏南方向气团影响;主要化学组分挥发性顺序均为硝酸盐 > 氯盐 > 铵盐 > 有机物 > 硫酸盐;与相对低污染期相比,重污染期的硫酸盐对质量浓度贡献更高且挥发性降低,而硝酸盐表现出更高的挥发性;对有机气溶胶而言,重污染期有机物氧化态更高且挥发性更低,老化特征明显.气溶胶半挥发性特征反映了华北夏季高污染条件下区域传输的重要作用.     

西安夏季大气亚微米颗粒物化学组成与来源的在线观测研究（英文）

西安作为汾渭平原地区最大的城市,大气颗粒物污染形势严峻。2017年夏季期间,在西安市浐灞生态园区运用气溶胶化学组分监测仪,对大气亚微米颗粒物中的非难挥发性组分(NR-PM_1)进行了在线监测。观测期间NR-PM_1的平均质量浓度为(30.1±15.4) μg ? m~(-3)。其中有机物含量最高,占NR-PM_1总质量浓度的63%,其次为硫酸盐(18%)、铵盐(10%)和硝酸盐(9%)。运用正交矩阵因子分析法共解析出两个主要因子,包括烃类有机组分(HOA)和含氧有机组分(OOA),分别占有机物总质量浓度的43%和55%。HOA主要由机动车排放贡献,而OOA主要由气态污染物的二次反应生成。气象因素对NR-PM_1的浓度与化学组分的影响较为显著。高硝酸盐阶段发生在高湿、低温条件,可能是由氮氧化物的液相反应产生的。高硫酸盐阶段发生在低湿、高温条件,主要来自于大气光化学反应的贡献。该研究结果为西安及周边地区的空气污染治理决策提供重要的理论依据。     

华北平原城乡夏季PM_(2.5)组成特征及来源研究

为研究华北平原细颗粒物(PM_(2.5))的组成特征及来源,基于CAREBEIJING-NCP 2014大型观测项目,于2014年夏季在北京城区和河北郊区望都进行了同步观测,分析了两地PM_(2.5)中水溶性离子、元素、有机碳(OC)和元素碳(EC).结果表明,采样期间望都站点PM_(2.5)平均质量浓度为(71.47±38.04)μg/m~3,高于北京城区(51.44±30.94)μg/m~3,PM_(2.5)中各化学组分浓度也均表现为望都高于北京,二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐及铵盐)在两地PM_(2.5)中占比最高,约为60%.PM_(2.5)中多种元素浓度也表现为望都均高于北京,但富集因子分析表明,北京市PM_(2.5)中元素富集因子更高.来源分析表明,两地PM_(2.5)中元素均受到工业源和尘源的影响;此外,观测期间两地均受到生物质燃烧影响.后向轨迹分析表明,当到达两地的气团来向相同时,北京与望都PM_(2.5)浓度水平和化学组成呈现相似性,但当气团来向不同时,两地污染特征差异较大.     

2015年“十一”期间北京市大气重污染过程分析

采用垂直观测、地面观测、PM_(2.5)化学组分观测和气团轨迹分析等手段,对2015年10月份北京市一次大气重污染过程进行了分析.结果表明,重污染时近地面层气溶胶消光系数升高,污染物主要积聚在600m以下.重污染期间气象要素特征为:风场弱,湿度大,地面受弱气压场控制,边界层高度极低.重污染期间不同站点PM_(2.5)浓度变化趋势和峰值出现时间较为一致;大部分时段PM_(2.5)中NO_3~-浓度明显高于其他组分;周边区域受重污染的影响面积相对较小,高浓度区主要集中在北京市及近周边地区.多手段的观测结果以及PM_(2.5)浓度与气象要素和各化学组分的相关性分析的结果均表明:区域传输,包括秸秆焚烧,对本次北京市重污染天气过程具有一定的影响,但本地机动车排放在不利气象条件下的积累、二次转化以及垂直方向空间的极端压缩是导致重污染的主要原因.     

成都春季气溶胶理化性质及不同时段污染特征

利用单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）及多种在线设备于2017年春季对成都市大气污染进行了连续观测.结果表明,成都市春季PM_2.5和PM₁₀的平均浓度分别为（62±25）和（90±40）μg/m³.大气中单颗粒物可分为8类,由于排放源及老化过程的差异,各类颗粒质谱特征和粒径分布差异明显.对选取的细粒子污染、细粒子与粗粒子混合污染（混合污染）及清洁时段的污染特征对比分析发现：（1）钾与元素碳混合颗粒（KEC）的贡献在细粒子污染时段（42.8%~46.3%）明显高于其他时段（28.9%~33.7%）;与清洁时段相比,源于燃烧过程的碳质颗粒在混合污染时段贡献降低,但沙尘/扬尘颗粒（DUST）的贡献为各时段最高.（2）相比清洁时段,大多数颗粒与二次无机组分的混合程度在其他两种时段均增强.（3）不同时段成都市气团来向差异明显,西南方向气团在细粒子污染时段占据绝对主导,川南重污染区域对成都市污染贡献重大.     

上海城区二次污染物形成过程及影响因素研究

利用气溶胶质谱仪在上海典型城区开展了对夏季亚微米颗粒物(PM_1)浓度及化学组分的实时在线观测,旨在捕捉污染过程、研究二次污染物的形成机制及影响因素.结果发现,上海城区二次污染物,包括二次有机气溶胶(SOA)、硫酸盐与硝酸盐是PM_1的主要组成,占比为82.5%,其中,SOA(28%)、硫酸盐(27%)与硝酸盐(27%)的比重相当.观测期间捕捉到了一个清洁期与两次污染的生消过程,清洁期的二次有机与无机污染物显著受到局地日间光化学转化过程的影响,污染过程根据气象条件的不同可以分为不同的阶段,包括传输期、累积期与消散期.传输期与消散期的局地光化学过程对SOA的形成有显著的促进作用,累积期SOA受到颗粒相水含量与区域传输的共同作用.污染期硝酸盐浓度显著上升,液相反应是促进污染期硝酸盐生成的重要因素,而污染期硫酸盐主要受到区域传输的影响.     

长三角地区气溶胶光学性质与新粒子生成观测

2019年5月27日～6月27日对江苏省常州市的气溶胶光学性质参数、颗粒物数浓度和PM_(2.5)组分进行观测,联用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)、黑碳仪(AE33)、腔衰减相移式单次反照率监测仪(CAPS)、在线离子色谱分析仪(MARGA)和RT-4型有机碳/元素碳(OC/EC)分析仪分析:①新粒子生成期间化学组分与光学参数的变化;②IMPROVE、 MIE理论重建消光系数与实测值的闭合性对比.观测期间共有两次明显的新粒子生成事件,粒子粒径从4 nm持续增长到64 nm,在新粒子生成初期硫酸盐贡献较大,生成过程中实测平均消光系数为95.40 Mm~(-1),IMPROVE模型重建平均消光系数为140.20 Mm~(-1),MIE理论模型计算平均消光系数为93.54 Mm~(-1),低于我国城市气溶胶消光系数均值300 Mm~(-1).本次观测采用多仪器联用的方式从颗粒物数浓度粒径谱、化学组分谱等不同的方面更好地对气溶胶理化性质进行表征.     

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

不同浓度臭氧对单颗粒气溶胶化学组成的影响

为探讨高浓度臭氧(O_3)对气溶胶生成与老化过程的影响,本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2018年10月在广东省鹤山大气环境超级监测站进行观测.观测期间根据O_3浓度的高低,定义了高臭氧浓度(P_H)时段和低臭氧浓度(P_L)时段,其中P_H时段O_3平均浓度为117μg·m~(-3),P_L时段平均浓度为25μg·m~(-3).依据化学组成的不同,观测期间单颗粒主要包含老化元素碳颗粒(EC-aged)、二次颗粒(Sec)和老化有机碳颗粒(OC-aged).P_H时段单颗粒总数(348 085)高于P_L时段(224 797),且P_H时段Sec颗粒(37.1%)的占比显著高于P_L时段(27.8%),而EC-aged颗粒(32.1%)则低于P_L时段(44.1%),OC-aged颗粒(13.5%)略高于P_L时段(10.4%).含硝酸盐(nitrate)和硫酸盐(sulfate)的颗粒数浓度在P_H时段有显著的昼夜变化,而在P_L时段无昼夜变化,Sec颗粒和EC-aged颗粒中硝酸盐和硫酸盐的峰面积P_H时段高于P_L时段,表明在P_H时段通过二次反应过程生成硝酸盐和硫酸盐的量多于P_L时段.此外,Sec颗粒中硝酸盐和硫酸盐的峰面积显著高于EC-aged颗粒,表明Sec颗粒的老化程度更深.本研究选取了乙酸根(~(59)CH_3CO~-_2)和乙二醛(~(73)C_2HO~-_3)来代表醛酮化合物在单颗粒气溶胶中的变化特征.P_H时段Sec和OC-aged颗粒中~(59)CH_3CO~-_2和~(73)C_2HO~-_3的数浓度与峰面积显著高于P_L时段,且在P_H时段呈现显著的日变化特征,峰值出现在O_3浓度高峰后2 h,在P_L时段峰值显著降低,该变化趋势与Sec和OC-aged颗粒的数浓度变化特征相同,表明高浓度O_3有利于VOCs氧化生成~(59)CH_3CO~-_2和~(73)C_2HO~-_3.综上,高臭氧浓度时段光化学反应较强,二次气溶胶组分的含量显著增加,光化学反应增强是P_H时段臭氧浓度升高和单颗粒中二次组分增加的主要原因.     

南京秋冬季非难熔性亚微米颗粒物来源解析

利用Aerodyne高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF-AMS）对南京北郊秋冬季非难熔性亚微米气溶胶（NR-PM₁）的化学组分（包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐和氯化物）和特征进行实时在线监测,并利用多元线性模型（ME-2）对其中复杂的有机物进行来源解析.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物对NR-PM₁的贡献分别为42%,28%,15%,13%和2%.有机物解析出6类有机气溶胶：烃类有机气溶胶（HOA）、烹饪类有机气溶胶（COA）、生物质燃烧有机气溶胶（BBOA）、高氧化有机气溶胶（MO-OOA）、低氧化有机气溶胶（LO-OOA）、液相反应生成氧化有机气溶胶（aq-OOA）,平均浓度分别占总有机气溶胶的18%,14%,19%,19%,11%和19%.通过不同污染事件的对比结果表明,本次观测期间二次气溶胶在污染时期占比会明显上升并且液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

北京雾霾天大气颗粒物中微生物气溶胶的浓度及粒谱特征

于2013年1月8日~2013年2月4日雾霾频繁暴发期间,使用定量空气微生物采样器和气溶胶粒谱测试仪测试并比较了雾霾天和之后的清朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度变化、粒谱分布及不同粒径大小颗粒物的数量浓度差异和粒谱分布特征.结果表明,采样周期内真菌气溶胶小于5μm的粒子(可吸入肺粒子)所占百分比显著高于细菌气溶胶小于5μm的粒子百分比.雾霾过后的晴朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度高于雾霾天气时的浓度,而颗粒物浓度则相反.无论雾霾天或晴朗天微生物气溶胶的粒谱分布无显著差别,空气中的颗粒物以PM1.0占绝大多数.     

Single particle analysis of ambient aerosols in Shanghai during the World Exposition, 2010: two case studies

ATSI Model 3800 aerosol time-of-flight mass spectrometer (ATOFMS) was deployed for single-particle analysis in Shanghai during the World Exposition (EXPO), 2010. Measurements on two extreme cases: polluted day (1st May) and clean day (25th September) were compared to show how meteorological conditions affected the concentration and composition of ambient aerosols. Mass spectra of 90496 and 50407 particles were analyzed respectively during the two sampling periods. The ART-2a neural network algorithm was applied to sort the collected particles. Seven major classes of particles were obtained: dust, sea salt, industrial, biomass burning, organic carbon (OC), elementary carbon (EC), and NH₄-rich particles. Number concentration of ambient aerosols showed a strong anti-correlation with the boundary layer height variation. The external mixing states of aerosols were quite different during two sampling periods because of different air parcel trajectories. Number fraction of biomass burning particles (43.3%) during polluted episode was much higher than that (21.6%) of clean time. Air parcels from the East China Sea on clean day diluted local pollutant concentration and increased the portion of sea salt particle dramatically (13.3%). The large contribution of biomass burning particles in both cases might be an indication of a constant regional background of biomass burning emission. Mass spectrum analysis showed that chemical compositions and internal mixing states of almost all the particle types were more complicate during polluted episode compared with those observed in clean time. Strong nitrate signals in the mass spectra suggested that most of the particles collected on polluted day had gone through some aging processes before reaching the sampling site.     

阳泉市秋冬季PM2.5化学组分及来源分析

采集了阳泉市城区2017年10月15日～2018年1月23日PM_(2.5)样品,分析了优良天和污染天PM_(2.5)及其化学组分特征,并利用富集因子分析法(EF)和正定矩阵因子分析法(PMF)对PM_(2.5)进行来源分析.结果表明,采样期间污染天二次无机离子(SO_4~(2-)、 NO~-_3和NH~+_4)在PM_(2.5)中的比例为23.83%,是优良天的2.43倍,污染天二次无机污染严重,污染天人为源相关的元素Cd、 Sb、 Sn、 Cu、 Pb、 Zn和As富集程度大于优良天;主要的污染源对PM_(2.5)的贡献分别是燃煤29.26%、扬尘23.83%、机动车19.34%、二次源16.01%和工业源11.57%,其中,污染天机动车排放对PM_(2.5)的贡献20.57%,高于优良天时17.82%,而燃煤源的贡献23.04%明显低于优良天时33.75%,静稳天气时机动车排放对PM_(2.5)贡献较优良天上升,燃煤源对PM_(2.5)贡献有下降.因此,阳泉市在秋冬季应加强对燃煤、扬尘源的控制,同时进一步加强对机动车的控制,以减少污染期间机动车的贡献.     

两种典型污染时段鹤山市大气细颗粒污染特征及来源

PM_2.5和O₃浓度超标是我国大气污染的主要特征,研究两种典型污染时段的细颗粒化学组成、混合状态和来源对治理大气污染具有重要意义.2016年11月10—20日广东省鹤山市先后出现了PM_2.5和O₃超标的污染事件.污染期间,采用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对细颗粒进行实时采样分析,共采集到有正负化学组成信息的颗粒422 944个,占总颗粒数的19.2%.基于单颗粒质谱数据特征,使用自适应共振神经元网络算法（ART-2a）,对单颗粒数据进行自适应分类.颗粒物划分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、ECOC（元素-有机碳混合）、HOC（高分子有机碳）、Pb-rich（富铅）、Si-rich（富硅）、LEV（左旋葡聚糖）、K-Secondary（钾二次）、Na-rich（海盐）和HM（重金属）颗粒共10类.结果表明:两个PM_2.5污染时段EC颗粒和K-Secondary颗粒的占比高,EC颗粒分别占46.5%和61.1%,K-Secondary颗粒分别占14.3%和10.3%;O₃污染时段EC颗粒占比（39.4%）最高,其次是OC颗粒占比17.0%;两种污染时段OC组分与HSO₄-和NO₃-的混合程度都有明显的上升,说明污染有利于有机气溶胶的老化.由源解析结果可知,PM_2.5污染时段,细颗粒主要来源于燃煤、机动车尾气和扬尘,而O₃污染时段细颗粒主要来源于燃煤、生物质燃烧和扬尘;此外,两种污染时段燃煤源对细颗粒的贡献都有较大提升.研究显示,控制燃煤源的排放对污染物的降低有着重要影响.      

武汉地区秋冬季清洁与重污染过程的水溶性离子特征研究

利用武汉地区2014年秋、冬季在线离子色谱分析仪Marga监测所得的大气PM_(2.5)中水溶性离子数据和武汉市环境空气质量自动监测的细颗粒物数据,分析了武汉地区秋、冬季重污染和清洁过程的大气污染特征.结果表明,PM_(2.5)是武汉地区秋、冬季大气污染的首要污染物,无论是在清洁还是重污染过程中,NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+3种成分都是PM_(2.5)的主要无机成分.重污染过程中PM_(2.5)的平均浓度是清洁过程的4.5倍,而3种主要水溶性离子平均浓度增长至清洁过程的5~6倍,且有着显著的相关性,二次生成水溶性离子的污染已成为武汉秋、冬季大气污染的主要因素.Cl-在重污染过程中的浓度及与PM_(2.5)的相关系数显著增大,表明化石燃料燃烧等过程也对重污染的形成产生了较显著的作用,值得关注的是,K~+在重污染过程中的浓度及与PM_(2.5)的相关系数增大也验证了燃烧过程对重污染起到的贡献.硫氧化率和氮氧化率的分析结果表明,重污染过程中的二次转化要多于清洁过程,可能是非均相反应生成了二次污染的硫酸盐和硝酸盐.线性回归分析的方程系数研究表明,NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4可能是清洁和重污染过程中主要的盐类物质.NO_3~-/SO_4~(2-)的平均质量浓度比说明移动源对武汉地区秋、冬季二次污染的形成和发展已经起到越来越大的作用,特别是重污染过程中的影响更大.     

Evolutionary processes and sources of high-nitrate haze episodes over Beijing, Spring

Rare and consecutive high-nitrate haze pollution episodes were observed in Beijing in spring2012. We present detailed characterization of the sources and evolutionary mechanisms of this haze pollution, and focus on an episode that occurred between 15 and 26 April. Submicron aerosol species were found to be substantially elevated during haze episodes, and nitrates showed the largest increase and occupation(average: 32.2%) in non-refractory submicron particles(NR-PM_1), which did not occur in other seasons as previously reported. The haze episode(HE) was divided into three sub-episodes, HEa, HEb, and HEc. During HEa and HEc, a shallow boundary layer, stagnant meteorological conditions, and high humidity favored the formation of high-nitrate concentrations, which were mainly produced by three different processes —daytime photochemical production, gas-particle partitioning, and nighttime heterogeneous reactions — and the decline in visibility was mainly induced by NR-PM_1.However, unlike HEa and HEc, during HEb, the contribution of high nitrates was partly from the transport of haze from the southeast of Beijing — the transport pathway was observed at ~800–1000 m by aerosol Lidar —and the decline in visibility during HEb was primarily caused by PM_(2.5). Our results provide useful information for air quality improvement strategies in Beijing during Spring.     

2011年春季辽宁一次沙尘天气过程及其对不同粒径颗粒物和空气质量的影响

利用2011年5月11—12日辽宁沙尘天气过程的相关资料,分析了沙尘天气对不同粒径颗粒物及空气质量的影响及此次沙尘过程的天气成因.结果表明:沙尘天气发生前后可吸入颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM₁的浓度变化很大,沈阳、鞍山、本溪和丹东4城市PM₁₀、PM_2.5的小时浓度最大值都增大了1.5~20倍;粗粒子PM_(2.5~10)的数量浓度分别增加了30~41倍,质量浓度分别增加了27~30倍;细粒子PM_(1~2.5)的质量浓度分别增加了30~35倍,数量浓度分别增加了15~30倍;微粒子的数量浓度和质量浓度各城市表现不同,沈阳微粒子的数量浓度和质量浓度最大值增大了3倍和5倍,而鞍山PM₁的数量浓度和质量浓度分别减少了50%和10%.受蒙古气旋的影响内蒙古地区产生大风降温天气,大风将内蒙古地区的沙尘带到高空并随西风带向东移动进入辽宁,由于辽宁地区风速比较小,造成了辽宁大部分地区的浮尘天气,并对辽宁各地空气质量造成了严重影响,除丹东外辽宁其他13个城市空气质量都达到了轻微污染到重度污染的级别,铁岭、阜新、沈阳和抚顺的污染指数分别超过了300,达到了重度污染的级别.     

2013年12月上海市PM2.5重污染过程数值模拟研究

基于2013年11月30日-12月13日上海一次PM_2.5重污染过程,利用Model-3/CMAQ模式及过程分析技术,定量评估不同时段各大气过程对上海PM_2.5浓度变化的影响.结果表明:Model-3/CMAQ模式系统能较好的模拟出实况PM_2.5的浓度变化趋势与特点.研究期间,白天源排放的增强和大气传输的影响、加上较强的气溶胶和云过程生成贡献,是造成上海PM_2.5浓度上升至重污染的主要原因.不同污染时段对PM_2.5浓度上升贡献率最大的过程均为输送,其中,西北部点位(青浦淀山湖和虹口凉城输送)的贡献率最大,且重污染时段输送的贡献率明显高于非重污染时段.