加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

深圳市不同区域大气CO2变化特征与来源分析

于2020年12月1日~2021年12月1日分别在深圳市大学城和路边站两点位对大气CO₂和CO浓度进行了为期1a的观测.本次观测期间内两点位大气CO₂平均浓度分别为432×10^-6和439×10^-6,均呈现了“秋冬季高、春夏季低”的季节变化特征与“昼低夜高”日变化特征,且日变化特征在早晚高峰期受到交通源排放的显著影响.此外,通过引入CO₂和CO的净变化值得到大学城和路边站两点位的ΔCO₂/ΔCO值分别为136.8~184.8、59.0~119.3,结果表明机动车排放对深圳市大气CO₂贡献突出.     

深圳大气有机硝酸酯粒径分布特征和来源研究

于2021年3月30日至2021年4月17日利用超高分辨率气溶胶飞行时间质谱(Long-ToF-AMS),对深圳城市大气中的颗粒态有机硝酸酯(pON)开展高精度分析.基于两种估算pON的方法,计算得出pON对有机气溶胶(OA)的贡献占比为5.08％～11.00％.pON的日变化特征显示,其高值主要出现在夜间时段(19:...     

中国望都地区夏季大气气溶胶挥发性特征

采用热扩散管与气溶胶质谱联用系统对2014年夏季河北望都乡村点位亚微米级气溶胶进行在线测量,获取了两段污染过程的气溶胶化学组成及挥发性特征：相对低污染期气溶胶平均质量浓度为（23.3±15.1）·g/m³,有机物占主导,主要受偏北方向气团影响;重污染期平均浓度为（86.6±19.7）·g/m³,硫酸盐占主导,受偏南方向气团影响;主要化学组分挥发性顺序均为硝酸盐 > 氯盐 > 铵盐 > 有机物 > 硫酸盐;与相对低污染期相比,重污染期的硫酸盐对质量浓度贡献更高且挥发性降低,而硝酸盐表现出更高的挥发性;对有机气溶胶而言,重污染期有机物氧化态更高且挥发性更低,老化特征明显.气溶胶半挥发性特征反映了华北夏季高污染条件下区域传输的重要作用.     

深圳秋季大气有机气溶胶来源与挥发性研究

使用热扩散管与长飞行时间气溶胶质谱联用系统对2020年深圳市秋季亚微米级气溶胶进行在线测量,获取和分析了气溶胶的化学组成及挥发性特征,并利用正矩阵因子分析法（PMF）对有机气溶胶进行了来源解析.结果显示：观测期间,气溶胶平均质量浓度为（28.3±11.1）μg/m³（9.5~76.8μg/m³）,其中,有机物占比最高,为57.9%,其次为硫酸盐（24.7%）.PMF对有机气溶胶解析结果得到四类源,分别为烃类有机气溶胶（HOA）、餐饮源有关的有机气溶胶（COA）、低氧化性的氧化有机气溶胶（LO-OOA）和高氧化性的氧化有机气溶胶（MO-OOA）.HOA、COA、LO-OOA和MO-OOA平均分别占到总有机物的9.1%、27.2%、31.8%和31.9%.进一步采用NO⁺/NO₂⁺比值法和PMF方法估算有机硝酸酯（ON）浓度,两种方法估算结果相关性良好,ON的平均浓度为0.17~0.25μg/m³,占总有机气溶胶质量的1.5%~9.7%,说明其对深圳大气气溶胶贡献显著.ON与各有机气溶胶因子的相关性比对发现,其与LO-OOA相关性最高（R=0.80）,说明其可能来源于新鲜的二次生成反应.挥发性研究结果得出,深圳市气溶胶主要化学组分挥发性顺序为氯盐≈无机硝酸盐 > 铵盐 > 有机物 > 有机硝酸酯 > 硫酸盐,对于有机气溶胶因子,其挥发性排序为LO-OOA > HOA > COA > MO-OOA,除了LO-OOA,其余因子挥发性与其氧化态排序一致,而LO-OOA从50~70℃组分下降最多,说明其所含组分挥发性差异最为明显.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

深圳市工业区大气PAN污染特征与影响因素

于2018、2020和2021年秋季(9月25日～10月31日)在深圳市典型工业区开展了大气过氧乙酰硝酸酯(PAN)及其前体物VOCs在线观测以分析该地大气光化学污染状况,并使用广义相加模型(GAM)探究气象因素和前体物等对PAN生成影响.观测期间,PAN平均浓度呈现出2018年(1.01×10^-9)>2021年(0.90×10^-9)>2020年(0.63×10^-9),日变化特征表明不同年份的PAN夜间背景浓度相当,年际间浓度差异取决于日间光化学反应生成.PAN和O₃之间相关性良好,R²为0.64～0.75.GAM模型结果表明,多因子分析能很好的表征PAN与气象、关键前体物之间的非线性关系,模型的调整判定系数R²达到了0.85～0.95,显著优于单因子分析.Ox、NO₂光解速率(JNO₂)、气温、相对湿度、乙醛和NO等因子与PAN浓度有显著的非线性关系.其中,Ox、JNO₂以及乙...     

深圳市城区VOCs对PM2.5和O3耦合生成影响研究

为了探究珠江三角洲城市大气PM_2.5和O₃的协同污染特征,在深圳市大学城开展了秋季光化学反应活跃季大气污染加强观测.发现O₃日最大8h平均值(O₃_8h)和PM_2.5在日间具有较强的正相关关系,且O₃_8h与典型挥发性有机物(VOCs)甲醛的相关性显著高于NO₂.利用气溶胶质谱仪在线测量了亚微米气溶胶化学组成,并利用正交矩阵因子模型(PMF)对其中有机气溶胶进行来源解析,解析出5类因子,其中二次有机气溶胶(SOA)占总有机物浓度的50%.通过对污染物之间的相关性分析发现,O₃_8h和SOA具有良好的相关性,但与硝酸盐(NO₃^-)未表现出相关性,说明VOCs在深圳城区大气PM_2.5和O₃耦合生成过程中的作用比NOx明显,VOCs减排是深圳市协同控制PM_2.5和O₃污染的关键.     

深圳臭氧污染日的VOCs组成与来源特征

由于挥发性有机物（VOCs）是O₃生成的关键前体物,因此了解VOCs的污染特征以及主要来源对控制O₃污染具有重要的意义.本研究于2019年9~10月在深圳市开展了在线VOCs观测,共计监测104个物种.观测期间,臭氧超标率达17.8%.TVOCs总浓度为38.9×10^-9,污染日浓度明显高于非污染日.从大类物种来看,浓度从高到低依次为烷烃>含氧有机物（OVOCs）>卤代烃>芳香烃>烯烃>乙炔>乙腈,臭氧生成潜势（OFP）中芳香烃、OVOCs以及烯烃贡献较大.由PMF源解析模型分析结果可知,VOCs主要来源包括生物质燃烧、汽油挥发、机动车尾气、工业过程以及溶剂使用等,而其中对OFP贡献较大的排放源为溶剂使用（45.8%）、机动车尾气（27.3%）.臭氧污染日发生时,清晨低风速可能导致了机动车尾气与汽油挥发源在交通早高峰快速积累,而当日高温亦会加快汽油源与溶剂源组分挥发并促进光化学反应.     

深圳市大气中PM2.5载带金属污染特征及健康风险

于2020年3月～2021年2月对深圳市道路环境空气中PM_2.5载带的15种金属元素的质量浓度进行时间分辨率为1h的全年在线观测.结果显示,深圳市道路环境空气中PM_2.5载带金属元素的总平均浓度为(1062.3±434.6) ng/m³,其中Fe、Al、K、Ca和Zn为主要贡献元素,在金属元素中总贡献达到95.5%.Fe的浓度较高,受到与道路扬尘和机动车排放的强烈影响.金属浓度存在着显著的季节性差异,冬季浓度最高(1709.3ng/m³),夏季最低(644.1ng/m³).Mn、Fe、Cr、Zn和Ca元素呈现明显的双峰日变化分布,与机动车流量高峰一致.昼夜浓度分布结果显示,夜间船舶排放V和Ni的浓度高值得关注,而Mn、Zn和Ca的浓度白天较夜晚高,与白天机动车流量较高有关.高污染日总金属日间浓度和夜间浓度均为全年日间和夜间平均浓度的1.9倍.成年人与儿童暴露于深圳市道路环境空气的非致癌风险均低于阈值1,但是总致癌风险(6.5×10^-6)超过阈值10