基于在线观测的太原市冬季PM2.5中金属元素污染水平及来源解析

为更好地识别太原市PM_2.5的来源,于2022年1月采用在线多金属监测仪对太原市区PM_2.5中13种金属元素(K、Ca、Ba、Cr、Mn、Fe、Cu、Ni、Zn、As、Se、Pb和Sr)小时浓度进行了监测,分析了其污染特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型解析了其来源.结果表明,13种金属元素浓度之和均值为(3 901.6±2 611.2)ng·m^-3,在PM_2.5中平均占比为(7.1±7.7)%.Fe、Ca和K是3种主要的金属元素,浓度平均值分别为(1 319.5±1 003.5)、(1 181.0±1 241.6)和(883.3±357.3)ng·m^-3.ρ[Cr(Ⅵ)](4.6ng·m^-3)和ρ(As)(11.2 ng·m^-3)平均值高于国家环境空气质量(GB 3095-2012)和世界卫生组织的标准值.PMF源解析结果显示：扬尘、机动车排放、不锈钢制造、生物质燃烧与垃圾焚烧、散煤燃烧和工业燃煤是PM_2.5     

华北农村冬季细颗粒物元素组分的特征及来源

利用2018年11月21日~2019年2月8日期间的Xact元素仪观测数据,分析了华北农村地区望都站点秋冬季细颗粒物PM_2.5中的元素组分特征.结果表明,采样期间,望都站受到了严重的PM_2.5污染,PM_2.5的平均浓度为（186.6±142.0）μg/m³.PM_2.5中最主要的元素是S、Cl和K,其平均质量浓度分别为6230,8708,1780ng/m³;其次是Al、Si、Ca、Fe和Zn,其平均质量浓度在500~1000ng/m³;剩余元素的平均质量浓度均低于500ng/m³.使用Al作为参比元素计算各元素的富集系数判断来源,Si、Ca、Ti、Fe主要来自于地壳源,K、Cr、Mn、Ni、Se、Ba同时受地壳源与人为源影响,Cu、Zn、As、Ag、Cd、In、Sn、Pb主要来自于人为源;采用NMF（非负矩阵因子分解法）模型量化各种潜在排放源对本研究中PM_2.5的贡献,确认烟花爆竹源、扬尘源、机动车尾气源、燃煤/生物质燃烧源、二次源和工艺过程源是主要污染源,其贡献分别为2.6%、1.7%、6.5%、39.7、36.5%和13%.夜间燃煤/生物质燃烧源贡献与白天二次源贡献是造成PM_2.5重污染的主要成因.春节期间,烟花爆竹燃放源会造成农村地区重污染过程.Ba的富集因子适合作为烟花爆竹燃放的指征.本文研究结果可为华北农村冬季细颗粒物溯源和治理提供数据支持.     

杭州市大气细颗粒物中铁溶解度的变化特征及影响因素

采集了杭州市污染天和非污染天的PM_2.5样品,并进一步获取了PM_2.5中可溶铁(FeS)的浓度及%FeS.研究结果显示,采样期间气溶胶中总Fe(FeT)的浓度为(629±296)ng/m³(150～1167ng/m³),FeS的浓度为(51.4±30.5)ng/m³(4.2～90.5ng/m³),%FeS为(7.8%±3.5%)(1.5%～12.9%).污染天PM_2.5、FeT和FeS的浓度均明显高于非污染天,且污染天%FeS为9.3%,高于非污染天的5.1%.本研究发现%FeS的差异主要与Fe的来源和大气酸化过程相关,污染天Fe受交通排放和工业排放等人为源的影响更大,且污染天大气酸化程度更强.     

北京混合功能区夏冬季细颗粒物组分特征及来源比较

于2014年8月和12月,选择北京某城市混合功能区,分别手工采集一个月的环境空气PM_2.5样品,实验室方法测定滤膜中的元素碳/有机碳、9种可溶性离子、16种无机元素等20余种化学组分,采用CMB模型对夏冬两季PM_2.5来源进行分析.结果表明,夏季PM_2.5日均质量浓度为73μg/m³,低于《环境空气质量标准》,而冬季平均值为111μg/m³,高于夏季和标准限值.冬季OC和EC浓度均高于夏季,且OC/EC比值升高,OC和EC呈线性相关,提示二者有相同来源.NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺是北京混合功能区3种主要可溶性离子,且夏季生成量较高;冬季Cl^-显著升高与燃煤排放有关.Si、Ti、Fe、Zn、Al等元素质量浓度在0.1~10μg/m³浓度水平,Pb、Cu、Mn、Cr、Ba、Sb等在10~10²ng/m³浓度水平,V、Ni、Co、Mo、Cd等在0.1~10ng/m³浓度水平.且冬季各个元素浓度均高于夏季.CMB模型初步解析结果表明,夏季和冬季颗粒物的来源变化明显,夏季二次硫酸盐、机动车和二次硝酸盐贡献率居前三位,而冬季则为燃煤、机动车和扬尘.     

青岛市雾日PM1中金属元素来源及健康风险评估

为了解青岛市雾日PM₁中金属元素的污染程度及其来源,并评估其对人类健康的危害,依据能见度及湿度数据对雾日进行划分,结合正定矩阵因子分解法(PMF)源解析模型和健康风险评价模型研究青岛市雾日亚微米颗粒物(PM₁)中金属元素的来源和健康风险.结果表明,清洁雾日PM₁浓度略高于清洁日,而污染雾日PM₁浓度是霾日PM₁的1.11倍,清洁日的3.07倍.秋冬季雾日金属元素受人为源影响,K元素含量最高;夏季雾日的主要贡献元素是典型的地壳元素Ca、Fe、Al及海盐Na元素.PMF结果表明秋冬季雾日PM₁中金属元素主要来自煤/生物质燃烧、机动车源、地壳源、海盐源、船舶源和工业源;夏季雾日PM₁中金属元素主要来自煤/生物质燃烧、机动车源、地壳源、海盐源、船舶源和工业源.夏季采样点位临海,海雾频发,海盐源为夏季雾日金属元素的重要贡献.健康风险评估结果表明,成年人与儿童暴露于青岛秋冬季雾日PM₁的非致癌风险均低于阈值.成人和儿童呼吸途...     

保定市冬季PM2.5的氧化潜势特征及其影响来源分析

为了探究保定市郊区2018年冬季PM_2.5氧化潜势的特征及其影响来源,利用二硫苏糖醇（DTT）测定法对PM_2.5中活性氧进行测定,采用皮尔逊相关分析PM_2.5中各化学成分与氧化潜势的关系,并且利用PMF对DTT_v进行污染源解析.结果表明,冬季保定市ρ(PM_2.5)平均值为（140.96±70.67）μg·m^-3,高于同时期北京PM_2.5浓度.氧化潜势的DTT_v和DTT_m值均表现出白天高于夜间的情况[DTT_v白天为（2.37±0.76） nmol·（min·m³）^-1,夜间为（2.14±1.17） nmol·（min·m³）^-1; DTT_m白天为（0.96±0.60） pmol·（min·μg）^-1,夜间为（0.76±0.41） pmol·（...     

隧道环境PM2.5载带重金属污染特征与健康风险

在南京富贵山隧道开展机动车排放的颗粒物浓度及其载带重金属元素对人群健康的影响研究,对PM_2.5的浓度水平与变化特征、载带重金属元素组分进行分析,并通过美国环保局（US EPA）的健康风险评价模型对重金属的健康风险进行了评价.结果表明,工作日隧道进口和出口处的PM_2.5质量浓度为（78.67±24.58）μg/m³和（164.2±45.13）μg/m³,非工作日颗粒物浓度略低于工作日.采样期间隧道出口处PM_2.5载带的Zn、Cu和Mn元素的浓度质量较高,受机动车污染影响较大.富集因子结果显示,隧道进出口处,Cd、Sb、Sn、Zn、Cu、Mo、Pb和As等元素的EF>10,受人为污染源排放影响,Co、Mn、Cr、Ni、V和Tl等元素EF<10,在隧道中几乎没有富集.健康风险评价结果表明,对于儿童,测试期间隧道进出口处的非致癌风险危险指数（HI）均大于1,具有非致癌风险,对于成人,测试期间隧道进出口处的非致癌风险危险指数（HI）均小于1,非致癌风险在安全范围内.但颗粒物载带的Cr和As元素致癌风险均超过EPA推荐的可接受风险阈值（10^-6）,具有明显的致癌效应.     

室内外PM2.5中金属元素的污染特征及来源

在南京市仙林地区住宅楼内和室外采集PM_2.5样品,分析PM_2.5中金属的污染特征及主要来源.结果显示,室内外PM_2.5平均浓度分别为80.56μg/m³和96.77μg/m³,室内外PM_2.5浓度比（I/O）平均值为0.87.除Mg外,室外其他金属平均值均高于室内.元素Pb室内外浓度相关性最高,R值为0.807.室内外PM_2.5中金属元素Cd、Cu、Pb、Zn、As、Co、Cr和Ni富集程度较高.主成分分析结果显示,室外PM_2.5中金属的主要来源为土壤尘、交通排放、金属冶炼、垃圾焚烧等;室内PM_2.5中金属可能的来源为室外颗粒物的渗透及室内烹饪和家具材料等.     

北京市大气细颗粒物污染与来源解析研究

采集北京市2014年冬、春、夏、秋4个季节代表月1、4、7、10月的大气细颗粒物PM_2.5样品,分析研究了PM_2.5质量浓度、化学特征、季节变化和污染成因.同时,采用正交矩阵因子分析法（PMF）对PM_2.5进行了来源解析.结果表明,北京市2014年PM_2.5年均浓度为87.74μg/m³,是国家环境空气质量标准年均浓度限值的2.5倍.轻、重污染期间,PM_2.5浓度较常日分别增加了1.5和3.9倍,其季节变化表现为冬季 >夏季 >秋季 >春季.地壳元素Mg、Al、Fe、Ca、Ti在轻度污染和重度污染期间较常日略有升高,分别是常日浓度的1.1~1.2倍和1.2~1.5倍.污染元素S、Pb、Zn、Cu浓度变化显著,轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的1.3~2.7倍和1.9~5.9倍.S元素是PM_2.5中受人为活动影响较为严重的组分,其相应的SO₄^2-年均浓度为13.43μg/m³,在轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的2.7和5.9倍.硫酸盐的形成主要受O₃浓度、温度、相对湿度等气象要素的协同影响,较高的O₃浓度、较高温度和相对湿度有利于硫酸盐的生成.PM_2.5主要来源于机动车排放、燃煤、地面扬尘和工业排放,其贡献率分别为37.6%、30.7%、16.6%和15.1%.     

贵阳市秋冬季PM2.5中重金属污染特征、来源解析及健康风险评估

为掌握贵阳市大气PM_2.5中重金属的污染特征、潜在来源和健康危害,于2017年10月—2018年2月白天(08:00—19:00)、夜间(20:00—翌日07:00)连续采集秋、冬两季大气颗粒物PM_2.5样品(n=202),采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)法,检测样品中10种重金属(Pb、Cd、Cr、As、Zn、Mn、Co、Ni、Cu和V)含量,分析其昼夜质量浓度特征及变化规律,运用PMF(正定矩阵因子分析)模型和HMHR(健康风险评价模型)分别探讨其来源及健康风险.结果表明:①秋、冬两季大气颗粒物ρ(PM_2.5)日均值分别为(53±18)(62±20)μg/m3,均低于GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准(75 μg/m3);ρ(As)、ρ(Zn)和ρ(Mn)均呈冬季高于秋季的特征,其他元素变化不明显.②白天ρ(PM_2.5)为(61±20)μg/m3,稍高于夜间〔(58±24)μg/m3〕;ρ(Pb)白天低于夜间,ρ(Ni)、ρ(Mn)、ρ(Zn)和ρ(Cu)则白天高于夜间,其他元素昼夜质量浓度无明显差异.③PMF模型分析表明,交通污染、燃煤、工业冶金和土壤扬尘是采样期间10种重金属的主要来源,其贡献率分别为39%、37%、14%、10%.④HMHR结果表明,Cd和Mn对儿童存在非致癌风险,其他重金属元素对人群无非致癌风险.致癌元素As、Cr和Cd的致癌风险值介于4.3×10-6~4.4×10-5之间,对人群可能存在致癌风险;而Ni和Co的致癌风险值均低于可接受水平(10-6).研究显示,贵阳市秋、冬两季PM_2.5中重金属污染水平整体较低,交通污染和煤炭燃烧是其主要来源,重金属元素中Cd、Mn、As和Cr对人群存在一定的健康风险.      

北京市不同年龄人群PM2.5载带重金属的健康风险

在北京中心城区（北2~3环路）利用大流量颗粒物采样器连续采集了2016年全年共218个PM_2.5样品,通过电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP-AES）测定了其中9种重金属元素,即As、Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、V、Zn.结合我国人群暴露参数,利用美国环保署推荐的健康风险评价模型,对北京市1~80岁不同年龄人群致癌非致癌健康风险进行了评价.结果显示：2016年北京市PM_2.5重金属中Zn、Pb、Cu质量浓度最大,依次为（291±553）ng/m³、（53.6±73.5）ng/m³、（25.0±59.7）ng/m³,其次为As、Ni;所有重金属中,As具有最大致癌风险贡献（62.5%）,Co具有最大非致癌风险贡献（29.0%）.不同年龄、性别人群的重金属危害指数（HI）均小于1,显示无非致癌健康风险,另外,儿童期HI值大于成人期.不同年龄、性别人群的重金属总致癌风险（CR）均位于10^-6与10^-4范围（即每1万~100万的人群数量中增加1个癌症患者）,显示无显著致癌风险,另外,随着年龄的增长致癌风险增加.此外,同一年龄人群中,女性致癌及非致癌风险均稍低于男性.     

亚青会期间南京大气PM_(2.5)中重金属来源及风险

为探究亚青会期间南京奥体中心附近大气PM2.5中重金属来源及潜在的健康风险,于2013年8月3~28日对PM2.5中重金属元素V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sn、Sb和Pb进行了观测分析.结果表明:受亚青会污染源调控和气象要素影响,亚青会前、中、后不同时期重金属浓度存在差异,亚青会期间各重金属的浓度均值低于亚青会前期.富集因子分析显示Cu、Zn、Cd、Sn、Sb和Pb为重度富集元素,污染程度为CdCuZnPbSbSn.聚类分析表明工业排放、燃煤、道路尘和机动车尾气排放是这些重金属的主要来源.亚青会期间,PM2.5中各重金属通过呼吸途径对运动员造成的非致癌风险均小于1,5种致癌重金属的风险指数均低于致癌风险阈值范围.     

上海市典型交通环境空气污染特征

基于2018年上海市3种类型的交通环境空气监测站（路边站,港口站和机场站）的在线监测数据,探讨了3种交通站污染物的浓度水平和昼夜分布特征,比较分析了同期上海市环境空气污染物浓度,并揭示了工作日和非工作日对交通环境空气的影响.结果显示,上海市交通环境空气,尤其是港口环境空气中NO_x,NO₂和NO年小时平均浓度显著高于上海市年小时平均浓度;其中NO高出上海市年小时平均浓度比例最高,港口,路边和机场环境空气NO浓度分别为68,36和17μg/m³,分别高出上海市年小时平均浓度871%,414%和143%;交通环境空气中的O₃平均浓度范围为42~65μg/m³,均低于上海市平均浓度.NO_x,NO₂,NO,PM₁₀,PM_2.5,CO和BC（黑炭）昼夜浓度主要呈现双峰分布特征,且峰值出现时间与交通活动高峰时间较为吻合;O₃的峰值大多出现在13：00,且机场环境空气浓度中O₃浓度最高,峰值浓度为108μg/m³.非参数检验结果显示,上海市路边环境空气中SO₂,NO_x,NO₂,NO,PM₁₀,PM_2.5,O₃,CO和BC在周一~周日无明显差异（P>0.05）.     

关中典型城市及农村夏季PM2.5的化学组成对比

于2016年7~8月采集了陕西省西安市（城市）及蔺村（农村）夏季昼夜PM_2.5样品,分析其有机碳（OC）、元素碳（EC）和无机离子等化学组分的含量,探讨关中平原城市和农村地区PM_2.5的化学组成和来源的差异.结果表明,采样期间西安和蔺村的PM_2.5浓度分别为（49.7±22.8）和（62.6±14.2）μg/m³.西安PM_2.5中OC和EC的浓度[（6.5±2.5）μg/m³,（3.2±1.8）μg/m³]与蔺村[（6.8±1.8）μg/m³,（3.8±2.3）μg/m³]相当.西安OC/EC比值白天（2.6）高于夜晚（1.9）,蔺村反之（白天：1.6;夜晚：2.7）,主要是因为夜间城市地区重型卡车运输活动增强导致排放更多EC,而夜间农村地区人为活动较少导致EC排放显著降低.西安和蔺村无机离子总浓度分别为（20.2±14.6）和（30.1±10.5）μg/m³,占PM_2.5浓度的40.6%和47.6%.蔺村SO₄^2-的平均浓度高达19.0μg/m³,占PM_2.5浓度的30%以上,远高于西安（9.4μg/m³和18.9%）,主要与农村固体燃料（煤和生物质）使用有关.西安NO₃^-和Ca²⁺的浓度及其对PM_2.5的贡献、NO₃^-/SO₄^2-比值均明显大于蔺村,表明城市地区受机动车尾气和扬尘的影响更大.西安K⁺与Ca²⁺和Mg²⁺的相关性较强,而蔺村K⁺与EC的相关性显著强于西安,说明西安市区K⁺由粉尘源主导,而农村地区则主要来自生物质燃烧.     

我国中西部典型城市PM2.5中痕量金属的时空分布特征和健康影响

为研究我国中西部地区大气细颗粒物中的痕量金属区域分布、季节分布特征以及健康风险,在西安、乌鲁木齐、洛阳以及兰州四城市布点采样,利用ICP-AES（电感耦合等离子体原子发射光谱仪）测定了PM_2.5中9种痕量金属（V、Cr、Cd、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Pb）的质量分数.结果表明：在痕量金属的时空分布特征方面,各城市主导痕量金属存在差异,西安、乌鲁木齐、洛阳以及兰州的主导痕量金属为Mn、Zn、Pb、Pb,除了主导痕量金属,对于单个金属,其空间分布及季节分布都存在差异;利用分歧系数法分析了城市间颗粒物中痕量金属的组成,洛阳与其他城市颗粒物中痕量金属的CD值在0.4左右,表明洛阳与各城市颗粒物中痕量金属的组成有很大差异,而西安与乌鲁木齐、兰州两个城市的CD值几乎都小于0.2,则他们组成相似;健康风险评结果显示,颗粒物PM_2.5中的痕量金属Cr对成年人有着显著的致癌和非致癌风险,而且Cd、As对4个城市居民的致癌风险是显著的,Ni对其致癌风险不显著.长期处于该研究环境,对人体健康存在一定健康威胁.此外痕量金属对人体的健康风险也具有季节性,所有痕量金属ILCR值都高于10^-6,尤其是As、Cd、Cr的致癌风险超过了安全水平（10^-4）,尤其是Cr和As春冬季的致癌风险最高.     

邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征及来源分析

为研究邯郸市PM_2.5中碳组分的污染特征及其来源,于2017年4~12月采集PM_2.5样品,用热光反射法（TOR）分析PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度.结果表明：邯郸市PM_2.5和总碳气溶胶（TCA）质量浓度的年均值分别为（88.87±58.89）μg/m³和（31.45±23.35）μg/m³,PM_2.5质量浓度超标率为50%,TCA/PM_2.5比率的年均值为（38.23%±14.61%）,表明邯郸市碳组分污染严重.冬季PM_2.5中TCA质量浓度均值为（68.06±23.77）μg/m³,TCA/PM_2.5比率的均值为（46.86%±10.07%）,OC（37.09±13.05）μg/m³和EC（8.72±3.78）μg/m³浓度明显高于其它季节,表明冬季碳组分污染较为严重.各季节OC/EC比值均大于2,表明邯郸市全年均受二次有机碳（SOC）的污染;OC、EC及SOC与SO₂、NO₂呈显著正相关,与O₃呈显著负相关,尤其是与NO₂相关关系最强,说明邯郸市碳质气溶胶可能受到机动车尾气排放的影响.对8种碳组分进行主成分分析,发现道路扬尘、燃煤排放和机动车尾气是邯郸市PM_2.5中OC和EC的主要贡献源.     

PM10中重金属的健康风险评估及修正方法比较

通过对华南某电子垃圾拆解区PM₁₀中重金属含量特征分析,计算该地区的人群暴露量,评估人群健康风险,并引入靶器官毒性剂量法（TTD）和证据权重法（WOE）对常规评估方法的非致癌健康风险进行修正,比较探讨3种方法对非致癌健康风险评估结果的影响.结果表明：研究区域夏,冬季节的非致癌和致癌健康风险均为：儿童>成年女性>成年男性,重金属Ni对人群可能存在致癌风险（ILCR在10^-6~10^-4之间）.其中,Cr,Pb,Cd和As 4种重金属（类金属）对成年男性的非致癌健康风险值为3.05×10^-2,经TTD法和WOE法修正后为5.41×10^-2和5.4×10^-1,表明当综合考虑重金属作用的靶器官及重金属间的相互作用时,PM₁₀中重金属的非致癌健康风险值高于常规方法.     

铁矿周边地下水金属元素分布及健康风险评价

以崇左市红阳村、两岸村、亭乐村和孔甲村所在地为研究区域,对该区域内某铁矿周边30个地下水样品中12种金属元素（Hg、Mn、Fe、Al、Zn、Ni、As、Pb、Cr、Cd、Co、Cu）进行测定和分析,运用多元统计的方法和健康风险评价模型研究了地下水金属元素的分布特征及其引起的健康风险.结果表明,地下水中Zn和Fe平均浓度（250.32,103.96μg/L）较高,Hg、Mn、Fe、Al和Zn超过了《地下水质量标准》（GB/T 14848-2017）规定的Ⅲ类标准限值.Fe、Mn、Al高浓度主要分布在红阳村和亭乐村,Zn、Hg高浓度主要分布在红阳村和两岸村.多元统计分析表明,Fe、Mn、Al、Pb、As、Co元素主要来源于铁矿开采,Cu、Zn、Cr、Ni元素主要与铅锌矿的开采与区域地质背景有关,Hg主要来源于本底值及糖厂和造纸厂等企业污染,Cd主要来源于自然源.健康风险评价表明,两岸村地下水金属元素引起的健康总风险（8.82×10^-5a^-1）最高,儿童健康总风险大于成人,经饮水途径引起的健康风险比皮肤接触途径高2~3个数量级,Cr的致癌风险接近或高于最大可接受风险水平5.0×10^-5a^-1,非致癌风险水平在10^-14~10^-9a^-1,低于最大可接受风险水平4~9个数量级.