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相似文献
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1.
南京市不同季节大气亚微米颗粒物化学组分在线观测研究   总被引:6,自引:4,他引:2  
本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪在典型冬季重污染(12月)和夏季(8月)时期分别对南京城市大气非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)进行连续在线观测.结果表明,NR-PM1的组分平均贡献为(8月,12月):有机物(51.8%,44%)、硝酸盐(12.8%,23%)、硫酸盐(20.9%,13%)、铵盐(14%,16.8%)、氯化物(0.5%,3.2%).硝酸盐和硫酸盐在8月和12月呈现不同的日变化,如硝酸盐在12月白天呈现增加趋势,表明白天光化学作用对硝酸盐形成起主导作用;12月高浓度的硫酸盐在较高相对湿度的夜间被观测到,而8月在午后出现峰值,这表明在12月和8月硫酸盐的形成可能分别被液相生成和气相光化学作用驱动.8月臭氧污染期间,硝酸盐通过非均相反应在夜间快速形成,日出后,SO_2-4和氧化态有机气溶胶(OOA)同时增加表明二次气溶胶的形成;12月霾污染期间,二次无机组分和具有较高氧化度的OOA逐渐增加.  相似文献   

2.
使用热扩散管与长飞行时间气溶胶质谱联用系统对2020年深圳市秋季亚微米级气溶胶进行在线测量,获取和分析了气溶胶的化学组成及挥发性特征,并利用正矩阵因子分析法(PMF)对有机气溶胶进行了来源解析.结果显示:观测期间,气溶胶平均质量浓度为(28.3±11.1)μg/m3(9.5~76.8μg/m3),其中,有机物占比最高,为57.9%,其次为硫酸盐(24.7%).PMF对有机气溶胶解析结果得到四类源,分别为烃类有机气溶胶(HOA)、餐饮源有关的有机气溶胶(COA)、低氧化性的氧化有机气溶胶(LO-OOA)和高氧化性的氧化有机气溶胶(MO-OOA).HOA、COA、LO-OOA和MO-OOA平均分别占到总有机物的9.1%、27.2%、31.8%和31.9%.进一步采用NO+/NO2+比值法和PMF方法估算有机硝酸酯(ON)浓度,两种方法估算结果相关性良好,ON的平均浓度为0.17~0.25μg/m3,占总有机气溶胶质量的1.5%~9.7%,说明其对深圳大气气溶胶贡献显著.ON与各有机气溶胶因子的相关性比对发现,其与LO-OOA相关性最高(R=0.80),说明其可能来源于新鲜的二次生成反应.挥发性研究结果得出,深圳市气溶胶主要化学组分挥发性顺序为氯盐≈无机硝酸盐 > 铵盐 > 有机物 > 有机硝酸酯 > 硫酸盐,对于有机气溶胶因子,其挥发性排序为LO-OOA > HOA > COA > MO-OOA,除了LO-OOA,其余因子挥发性与其氧化态排序一致,而LO-OOA从50~70℃组分下降最多,说明其所含组分挥发性差异最为明显.  相似文献   

3.
二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.  相似文献   

4.
为厘清包括二次有机气溶胶(SOA)在内的深圳市区PM2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物(WSOM)质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM2.5平均质量浓度为26μg/m3,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片(CO2+)作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧(WSOO)用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.  相似文献   

5.
为厘清包括二次有机气溶胶(SOA)在内的深圳市区PM2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物(WSOM)质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM2.5平均质量浓度为26μg/m3,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片(CO2+)作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧(WSOO)用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.  相似文献   

6.
本研究采用Aerodyne气溶胶化学组成在线监测质谱仪ACSM,于2019年春季、夏季后期、秋季和冬季典型代表月对北京市东南城区非难熔亚微米颗粒物NR-PM1进行了实时监测与分析,研究了NR-PM1及其物种在不同时段,特别是霾污染期间的演变特征,以及4个季节有机物的来源.结果表明,整个研究期间NR-PM1的平均浓度为22.06μg/m3,其季节变化呈现出春季>冬季>秋季>夏季后期的特征.整个研究期间,Org (有机物)的平均浓度为7.12μg/m3,占NR-PM1的32.30%;NO3-和SO42-的平均浓度分别为5.91和6.20μg/m3,分别占NR-PM1的26.80%和28.12%;而NH4+和Cl-的平均质量浓度和质量百分数均较低.所有物种呈现出Org> SO42-~NO3-> NH4+>Cl-的特征.清洁天NR-PM1以Org为主要特征,各季节所有物种的日变化均较小,而霾污染天NR-PM1以二次无机物种为主要特征,不同季节各物种表现出不同的日变化特征.OA (有机气溶胶)在不同季节解析出的物种有所不同.一次有机气溶胶POA对OA的贡献随春夏秋冬逐渐升高,而二次有机气溶胶SOA则随之逐渐降低.  相似文献   

7.
采用热扩散管与气溶胶质谱联用系统对2014年夏季河北望都乡村点位亚微米级气溶胶进行在线测量,获取了两段污染过程的气溶胶化学组成及挥发性特征:相对低污染期气溶胶平均质量浓度为(23.3±15.1)·g/m3,有机物占主导,主要受偏北方向气团影响;重污染期平均浓度为(86.6±19.7)·g/m3,硫酸盐占主导,受偏南方向气团影响;主要化学组分挥发性顺序均为硝酸盐 > 氯盐 > 铵盐 > 有机物 > 硫酸盐;与相对低污染期相比,重污染期的硫酸盐对质量浓度贡献更高且挥发性降低,而硝酸盐表现出更高的挥发性;对有机气溶胶而言,重污染期有机物氧化态更高且挥发性更低,老化特征明显.气溶胶半挥发性特征反映了华北夏季高污染条件下区域传输的重要作用.  相似文献   

8.
2014年10~11月在广东省鹤山大气超级站利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)、积分式浊度仪和黑碳仪在线观测了单颗粒气溶胶的化学组成与气溶胶光学特征.采用Art-2a分类法将单颗粒分为9类:有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒(OC-Sulfate/Nitrate)、元素碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒(EC-Sulfate/Nitrate)、元素碳有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒(ECOC-Sulfate/Nitrate)、高分子有机碳颗粒(HOC)、海盐颗粒(Sea-salt)、硅酸盐颗粒(Si-rich)、左旋葡聚糖颗粒(Lev)、钾-硫酸盐/硝酸盐颗粒(K-Sulfate/Nitrate)、金属颗粒(Metal).从清洁期到灰霾期气溶胶的吸收系数、散射系数和单次散射反照率(SSA)显著升高,气溶胶消光能力增强,同时EC-Sulfate/Nitrate颗粒占比从34.8%降至31%,OC-Sulfate/Nitrate颗粒从9.9%增加至23.6%,K-Sulfate/Nitrate二次颗粒从8.5%增加至14%,且灰霾期OC-Sulfate/Nitrate颗粒与硫酸盐、硝酸盐和铵盐的混合程度增强,因此老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒和二次组分颗粒对气溶胶消光系数的增加有重要贡献.在大气相对湿度从50%增加到70%以上的过程中,气溶胶散射系数和吸收系数升高,消光系数由326.1Mm-1增加到362.9Mm-1,SSA有所下降,PM2.5质量消光效率由4.98增加到5.99,EC-Sulfate/Nitrate颗粒和K-Sulfate/Nitrate二次颗粒占比下降,而OC-Sulfate/Nitrate颗粒的占比由7.79%增加到14.29%,且OC-Sulfate/Nitrate颗粒中富含硫酸盐、硝酸盐和铵盐,表明高相对湿度下老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒数目增多对气溶胶消光系数的增强有重要影响.  相似文献   

9.
为了研究南京市PM2.5的污染特征及来源贡献,于2018年3月至2019年2月在南京仙林地区进行PM2.5组分的在线监测,运用PMF和CMB受体模型,开展PM2.5的来源解析.结果表明,观测期间南京市PM2.5平均质量浓度为54.3μg/m3,其中冬季平均浓度76.4μg/m3.PM2.5的主要组分为NO3-(21.3%~30.8%)、SO42-(18.9%~23.5%)、NH4+(14.3%~16.2%).从全年平均来看,PMF模型得到的PM2.5解析结果为:二次无机气溶胶(54.9%)、燃煤源(17.4%)、二次有机气溶胶(7.4%)、机动车排放源(7.1%)、工业源(4.9%)、扬尘源(4.8%)、其他源(3.4%);CMB模型得到的PM2.5解析结果为:硝酸盐(33.0%)、硫酸盐(24.0%)、燃煤源(16.4%)、机动车排放源(8.4%)、二次有机气溶胶(7.1%)、扬尘源(5.7%)、其他源(2.9%)、工业源(2.4%).不同季节PM2.5来源有所差异,夏冬季二次无机气溶胶占比大于春秋季,春冬季燃煤占比最大,二次有机气溶胶在秋季占比最大.结合2017年南京市大气污染源排放清单,对二次气溶胶贡献进行再解析,得到南京仙林地区PM2.5主要贡献来自燃煤源(PMF:34.14%,CMB:33.82%),机动车排放源(PMF:27.33%,CMB:29.33%)以及工业源(PMF:26.76%,CMB:24.77%).可见,影响南京仙林地区PM2.5的污染源主要来自燃煤源、机动车排放源和工业源,基于在线组分监测、利用PMF和CMB模型得到的PM2.5源解析结果具有较好的一致性.  相似文献   

10.
为了提升二次气溶胶的模拟精度,在区域大气环境模式RegAEMS中加入了硫酸盐气溶胶的两种新生成机制(NO2+SO2化学过程和过渡金属催化氧化(TMI))以及二次有机气溶胶(SOA)生成的挥发性有机物基集(VBS)方法.模拟了2020年1月上海市两次中度污染过程,并与观测数据进行对比验证.研究发现,两次污染过程硫氧转化率(SOR)均大于0.4,PM2.5主要组分为SO42-、NO3-、NH4+等水溶性离子,占比为61.25%~63.85%.SOA占比为2.92%~3.0%.加入NO2+SO2化学过程和过渡金属催化氧化(TMI)后,硫酸盐模拟精度明显提升(相关系数(R)从0.49~0.63提升至0.58~0.67,相对标准偏差(NMB)从-35.0%~-36.5%提升至-17.3%~-14.2%).两种化学过程在污染发展阶段平均贡献占比为23.3%~27.9%,这可能是造成污染条件下SO42-浓度迅速增加的主要原因.VBS机制能够较好地模拟出SOA的变化趋势(相关系数为0.53~0.56),由于硫酸盐和SOA生成机理的改进,RegAEMS在PM2.5的模拟精度上有所提升(相对标准偏差(NMB)从-13.5%~-6.0%提升至-9.0%~-3.3%).  相似文献   

11.
利用连续液化采样器(PILS)-超声雾化器-气溶胶化学组分检测仪(ACSM)联用系统,对深圳市冬季PM2.5中水溶性组分进行在线连续观测,获取高时间分辨率的水溶性有机物(WSOM),SO42-,NO3-,NH4+和Cl-浓度信息以及WSOM的质谱结构信息.分析结果表明:PM2.5中水溶性组分的总质量浓度变化范围为4.0~117μg/m3,平均浓度为20.1μg/m3,其中WSOM(25.2%)和SO42-(22.4%)是最主要的贡献组分.ACSM质谱显示WSOM具有氧化态有机气溶胶(OOA)的质谱特征,其氧碳比(O/C)的平均值达到(0.60±0.09),且WSOM与二次无机离子(SO42-+NO3-)和钾(K)有强相关性,与黑碳(BC)的相关性较弱,表明了观测期间WSOM主要来源于二次反应产生的二次有机气溶胶(SOA)和生物质燃烧,与机动车等一次排放没有明显关系.  相似文献   

12.
为研究新疆奎独乌(奎屯、独山子、乌苏)区域冬季大气重污染过程的PM2.5污染特征及其成因,于2015年2月4-10日在奎屯、独山子和乌苏三地开展PM2.5样品采集,并对其中的元素、水溶性离子及碳组分进行测试,分析不同污染水平下PM2.5中化学组分的变化规律.结果表明,采样期间奎独乌区域ρ(PM2.5)日均值均超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准(75 μg/m3),2月9日ρ(PM2.5)最高(298.58 μg/m3),超标2.98倍.通过比较PM2.5载带化学组分质量百分比发现,随着污染等级加剧,SO42-、NO3-质量百分比呈逐渐增加的趋势,严重污染时SO42-、NO3-质量百分比分别较轻度污染时增长11.7%、5.5%;NH4+、碳组分及元素组分质量百分比则呈下降趋势,严重污染较轻度污染时分别下降0.7%、9.5%、2.4%;结合采样期间静稳及高湿的气象条件,说明此次重污染由本地污染物累积及二次颗粒物生成所致.随着污染水平的加重,SOR(硫氧化率)及NOR(氮氧化率)的值也在随之增大,说明污染越重大气二次转化程度越高,进一步验证了二次颗粒物是导致此次重污染的原因之一.对不同污染等级PM2.5进行质量重构发现,PM2.5中主要组分均为硫酸盐和OM(有机物),硫酸盐和OM的质量百分比分别在23.0%~34.7%、16.4%~28.7%之间,说明此次重污染过程的主要污染源为燃煤及机动车尾气.   相似文献   

13.
赵倩彪  胡鸣  伏晴艳 《中国环境科学》2022,42(11):5036-5046
2016~2020年在上海市区和郊区的6个点位开展了颗粒物系统性观测研究,分析了PM2.5的质量浓度以及水溶性离子、有机碳/元素碳、无机元素等化学组分,并利用正矩阵因子分解模型对PM2.5的来源进行了解析。结果表明,上海PM2.5浓度水平呈现下降趋势,年均质量浓度依次为46,43,37,40,39μg/m3,表现为冬高夏低,西高东低的时空分布特征。有机物在PM2.5中占比最高(30%~32%),不同年份和季节间的差异较小。二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)的区域性特征明显,其中硝酸盐的占比在5a间升高最多,且在冬季污染过程中起到了关键作用。解析得到PM2.5的来源有9类,分别为二次硝酸盐(30.6%)、二次硫酸盐(20.7%)、机动车(12.6%)、工业(8.0%)、生物质燃烧(7.7%)、扬尘(6.5%)、燃煤(5.8%)、海盐(4.8%)和船舶(3.2%)。机动车和船舶等移动源、秸秆焚烧和烟花爆竹燃放等生物质燃烧源的贡献浓度在研究期间呈现下降趋势,体现了相关治理措施的管控效果。  相似文献   

14.
汾渭平原是我国空气污染最严重的区域之一,2018年被列为重点区域. 本研究针对汾渭平原11城市开展PM2.5化学组分连续观测,分析PM2.5浓度和主要化学组分的时空分布规律,并利用PMF模型解析PM2.5污染来源. 结果表明:①2018—2019年秋冬季汾渭平原11城市ρ(PM2.5)平均值为(101.4±65.4)μg/m3,是京津冀及周边地区“2+26”城市的1.1倍. 临汾市ρ(PM2.5)最高(216.8 μg/m3),是汾渭平原的2.1倍. ②2018—2019年秋冬季汾渭平原PM2.5的主要化学组分是有机物、硝酸根离子、地壳物质和硫酸根离子,其中地壳物质占比是京津冀及周边地区的1.6倍. ③受污染物排放、气象条件以及地理位置的影响,汾渭平原PM2.5中有机物、硝酸根离子、地壳物质、硫酸根离子、铵根离子和氯离子的空间分布具有明显的差异性. ④随着污染的加重,硝酸根离子、硫酸根离子和氯离子在PM2.5中的占比均逐渐增加,地壳物质、元素碳、微量元素等与一次排放相关的组分占比随污染加重逐渐减少,表明污染期间燃煤源管控仍需进一步加严,而对扬尘源和机动车等污染源的管控起到了良好的效果. ⑤重污染过程期间,相对湿度增加、风速减小是影响PM2.5浓度上升的客观因素,二次组分以及与燃煤源和生物质燃烧源有关的化学组分的增长是影响PM2.5浓度上升的重要原因,二次源和燃烧源是PM2.5的主要来源. 研究显示,汾渭平原秋冬季PM2.5污染较重,尤其需要关注燃烧源的管控.   相似文献   

15.
Hydroxyl radical (.OH)-initiated photooxidation reaction of toluene was carried out in a self-made smog chamber. Four individual seed aerosols such as ammonium sulfate, ammonium nitrate, sodium silicate and calcium chloride, were introduced into the chamber to assess their influence on the growth of secondary organic aerosols (SOA). It was found that the low concentration of seed aerosols might lead to high concentration of SOA particles. Seed aerosols would promote rates of SOA formation at the start of the reaction and inhibit its formation rate with prolonging the reaction time. In the case of ca. 9000 pt/cm^3 seed aerosol load, the addition of sodium silicate induced a same effect on the SOA formation as ammonium nitrate. The influence of the four individual seed aerosols on the generation of SOA decreased in the order of calcium chloride〉sodium silicate and ammonium nitrate〉ammonium sulfate.  相似文献   

16.
浙江金华秋季干气溶胶中主要化学组分的消光贡献解析   总被引:1,自引:0,他引:1  
造成雾霾事件的主要原因是高浓度的大气细颗粒物污染.为了深入研究大气细颗粒物的消光来源,本研究采用高时间分辨率气溶胶观测仪器获得了浙江金华秋季PM1主要化学组分浓度及干气溶胶吸收系数和散射系数演变情况.结合有机气溶胶正矩阵因子解析模型(PMF)和多元线性回归方法,建立了拟合优度很高(R2=0.977)的细颗粒物中主要化学组分与干气溶胶消光系数间的定量关系模型.结果表明,观测期间消光贡献最大的是硫酸铵,贡献率为35.1%;其次是硝酸铵,贡献率为26.7%;二次有机气溶胶(SOA)、生物质燃烧有机气溶胶(BBOA)、黑碳(BC)及氯化铵的消光贡献率分别为14.3%、11.2%、8.7%、4.0%.在一些特定污染时段,BBOA具有最大的消光贡献,是导致此时大气能见度大幅度衰减的首要因子.  相似文献   

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