成都市冬季大气消光系数及其组成的特征研究

由于气溶胶吸湿增长的复杂性和不确定性,大气消光的演化机理至今尚不十分清晰.为此,利用成都市2017年12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料,结合同时次的环境气象监测数据,系统研究了该区域冬季对应550 nm大气消光系数及其组成的特征.结果表明:①观测期间大气消光系数为(1173.42±641.21) Mm~(-1),其中"干"气溶胶散射系数、"干"气溶胶吸收系数、干洁大气散射系数、气态污染物吸收系数和气溶胶吸湿性消光系数对其平均贡献率分别是53.02%、6.54%、1.50%、1.65%和37.29%.②大气消光系数、"干"气溶胶散射系数和气溶胶吸湿性消光系数的日变化为"单峰单谷型",而"干"气溶胶吸收系数和气态污染物吸收系数的日变化则分别表现为"单谷型"和"双峰双谷型".③明确了单位质量大气消光系数及其组成随相对湿度的变化特征,并就其各自成因进行了分析.     

天津城区春季大气气溶胶消光特性研究

利用天津大气边界层观测站2011年4月1日~5月10日气溶胶散射系数、吸收系数、PM2.5质量浓度、大气能见度和常规气象观测数据,分析了气溶胶散射系数和吸收系数的变化特征,以及气溶胶消光系数与PM2.5质量浓度和大气能见度的关系,并对两种方法计算的消光系数进行了比较.结果表明,观测期间天津城区气溶胶散射系数为369.93 Mm-1,对大气消光贡献为86.7%,气溶胶吸收系数为36.32 Mm-1,对大气消光贡献为8.5%,单次散射反照率为0.91;气溶胶散射系数和吸收系数的日变化特征具有明显的双峰结构,对应于早晚交通高峰;不同天气类型下其日分布特征存在较大差异,霾日散射系数和吸收系数最高,沙尘日和降水日次之,晴日最低;气溶胶散射系数和吸收系数与PM2.5质量浓度呈线性正相关,与大气能见度呈指数负相关,观测期间气溶胶质量散射效率均值为2.95m2/g;采用Koschmieder’s公式反算能见度获得的大气消光系数,与通过测量气溶胶散射系数、气溶胶吸收系数、气体散射系数和气体吸收系数等分量加和获得的消光系数相比一致性较好,高相对湿度天气下能见度反算值高于各系数加和值.     

廊坊市夏季大气气溶胶消光特性及其来源

通过对廊坊市2016年5~9月的空气污染指标进行连续观测,分析了PM_2.5污染特征、消光特性,并进行来源解析及潜在污染区域分析.观测期间PM_2.5浓度为（43.82±28.68）μg/m,PM_2.5中SO₄^2-,NO₃^-,NH₄⁺,OC和EC分别占PM_2.5总质量的24.74%,22.98%,20.54%,8.79%和5.50%,各组分随着PM_2.5浓度增加而增加;气溶胶散射系数（Bsp）和吸收系数（Bap）分别为（294.54±257.35）,（16.05±9.14）Mm^-1,粗粒子（CM）对消光系数的贡献为11.12%,细颗粒子PM_2.5在大气消光中起主要作用,其中硝酸盐（32.23%）,硫酸盐（27.28%）和OM （20.56%）为最主要消光成分;PM_2.5主要来自工业（14.14%）、机动车（15.15%）、二次无机气溶胶（38.38%）、燃煤（22.22%）及扬尘和生物质燃烧（10.10%）,对消光系数的贡献分别为工业（1.32%）、机动车（17.25%）、二次气溶胶（55.57%）、燃煤（18.56%）,扬尘和生物质燃烧（7.32%）.后轨迹分析表明廊坊市以来自山东、河南的小尺度_,短距离和来自内蒙古东北部、中部的中短距离传输为主,占比接近80%,污染源的潜在分布区域主要是山东东北部、河南东部、山西东部、辽宁西南等地.     

华北平原灰霾天气下大气气溶胶的单颗粒分析

为分析灰霾期间单颗粒气溶胶化学组成和混合状态,于2014年12月9日—2015年1月10日,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）表征华北平原郑州市中牟县的气溶胶颗粒.结果表明:灰霾期（H1:20141213T19:00—20141215T10:00;H2:20150102T10:00—20150106T03:00）和清洁期（C1:20141215T18:00—20141217T18:00;C2:20141231T16:00—20150101T20:00）大气颗粒物种类相同,主要分为有机碳（OC）、元素碳（EC）、生物质燃烧颗粒（BB）、元素碳有机碳（ECOC）、钾二次颗粒（K-Secondary）、矿尘（Dust）以及重金属颗粒（HM）7类.C1时间段,ECOC颗粒占比最高,占总颗粒数的49.8%;其次是OC和EC颗粒物,二者分别占总颗粒数的16.5%和10.8%.H1时间段,K-Secondary颗粒的占比（31.3%）最高;其次是OC和EC颗粒,二者分别占总颗粒数的23.1%和20.2%.清洁期与灰霾期质谱差分结果表明,清洁期颗粒物中含有C₃H+、C₄H₃+、C₅H₃+等有机碳碎片峰,而灰霾期颗粒物中NO₃-、HSO₄-、NO₂-等组分的信号强度显著大于清洁期.混合状态分析表明,从清洁期到灰霾期的过程中,主要颗粒物与NO₃-和HSO₄-的混合程度显著增强.清洁期与灰霾期单颗粒化学组成与混合状态的对比分析表明,清洁期新鲜排放的含碳气溶胶在灰霾期不断老化,单颗粒中二次无机组分增加,气溶胶整体老化严重.此外,灰霾期（H2）EC颗粒占总颗粒数的比例增至18.1%,并且与NO₃-、HSO₄-二次组分的混合状态增强,使平均能见度降低为4.0 km.研究显示,郑州大气能见度主要受化学组分、颗粒物混合状态和污染物质量浓度的影响.      

城市灰霾数值预报模式的建立与应用

建立了城市灰霾的数值预报模式,可模拟PM2.5中主要成分硫酸盐、有机碳、黑碳、硝酸盐和土壤尘等气溶胶的浓度分布,根据气溶胶浓度分布计算城市大气能见度,从而预测城市灰霾天气. 利用城市灰霾的数值预报模式进行了冬、夏2个算例的模拟. 结果表明:在PM2.5中,夏季硫酸盐的贡献率(26.6%)略高于冬季(24.0%),夏季和冬季有机气溶胶(OM)贡献率分别为35.4%和33.3%, 黑碳贡献率分别为9.5%和7.1%;南京地区颗粒物的消光系数占总消光系数的95%以上,是能见度下降最主要的贡献者,其中,硫酸盐和有机物对能见度贡献最大,其次为黑碳、硝酸盐、粗粒子、土壤尘和NO2.      

苏州市气溶胶消光特性及其对灰霾特征的影响

为研究气溶胶消光特性对城市灰霾特征及形成的影响机制,采用2010年1月─2013年12月4 a的苏州市逐时散射系数、能见度、颗粒物质量浓度以及风速、风向、气温、气压、相对湿度等数据,对该市气溶胶散射系数、消光特性及影响因子进行了研究. 结果表明:苏州市气溶胶散射系数为(301.1±251.3)Mm-1,日变化呈双峰型,早高峰出现在07:00─08:00,晚高峰出现在20:00─21:00;其年内变化呈夏季低、冬季高. 气溶胶散射系数与ρ(PM_2.5)的相关系数为0.77,高于与ρ(PM₁)和ρ(PM₁₀)的相关性,PM_2.5散射效率为6.08 m2/g. 气溶胶散射系数受风速、风向等气象要素的影响:风速<4 m/s时,气溶胶散射系数下降迅速;风速在4～6 m/s时,气溶胶散射系数随风速下降缓慢. 苏州市气溶胶单次散射反照率平均值为0.84,散射消光比平均值为0.79,说明该地区气溶胶消光以散射性气溶胶为主. 气溶胶散射消光、气溶胶吸收消光、空气分子散射消光、NO₂吸收消光分别占大气消光的82.33%、13.63%、2.72%和1.32%. 研究表明,对气溶胶散射消光贡献最大的非吸收性PM_2.5是苏州市能见度下降、灰霾增加的最重要原因.      

南京秋冬季非难熔性亚微米颗粒物来源解析

利用Aerodyne高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF-AMS）对南京北郊秋冬季非难熔性亚微米气溶胶（NR-PM₁）的化学组分（包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐和氯化物）和特征进行实时在线监测,并利用多元线性模型（ME-2）对其中复杂的有机物进行来源解析.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物对NR-PM₁的贡献分别为42%,28%,15%,13%和2%.有机物解析出6类有机气溶胶：烃类有机气溶胶（HOA）、烹饪类有机气溶胶（COA）、生物质燃烧有机气溶胶（BBOA）、高氧化有机气溶胶（MO-OOA）、低氧化有机气溶胶（LO-OOA）、液相反应生成氧化有机气溶胶（aq-OOA）,平均浓度分别占总有机气溶胶的18%,14%,19%,19%,11%和19%.通过不同污染事件的对比结果表明,本次观测期间二次气溶胶在污染时期占比会明显上升并且液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

北京地区大气消光特征及参数化研究

为了研究大气消光系数的特征及规律,从2013~2014年在北京地区对大气能见度、气溶胶质量浓度、气溶胶散射系数、黑碳质量浓度、反应性气体以及气象要素开展了系统加强观测,并对已发表的气溶胶光散射吸湿增长因子[f(RH)]拟合方案进行了对比,系统分析了大气消光特征和影响大气消光能力的关键因子,最终建立了大气消光系数参数化模型,探讨不同季节、不同污染条件下参数化方案的特征.结果表明,气溶胶散射作用占环境总消光作用的94%以上,在夏秋季,相对湿度可以使气溶胶的散射能力提升70%~80%.包含气溶胶质量浓度和相对湿度两个因子的参数化模型,可以较好地体现出气溶胶和相对湿度对大气消光系数的影响机制,以及消光能力的季节差异.     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

影响北仑区域能见度的因素研究

利用对北仑区域内的气溶胶散射系数、气溶胶浓度、黑炭浓度以及NO2浓度的监测和分析,对区域影响能见度的的因素进行了研究,研究结果表明,影响能见度的消光系数主要由气溶胶的散射、气溶胶的吸收,干洁大气的散射和气态污染物的吸收四项组成,且组成比例总体稳定,但是,不同空气质量级别和灰霾天与非灰霾天之间的消光系数值及组成差异较大;通过对气溶胶与光散射系数的拟合得到,两者存在较好的正相关性。     

Characterization of aerosol optical properties, chemical composition and mixing states in the winter season in Shanghai, China

Physical and chemical properties of ambient aerosols at the single particle level were studied in Shanghai from December 22 to 28, 2009. A Cavity-Ring-Down Aerosol Extinction Spectrometer（CRD-AES） and a nephelometer were deployed to measure aerosol light extinction and scattering properties, respectively. An Aerosol Time-of-Flight Mass Spectrometer（ATOFMS）was used to detect single particle sizes and chemical composition. Seven particle types were detected. Air parcels arrived at the sampling site from the vicinity of Shanghai until mid-day of December 25, when they started to originate from North China. The aerosol extinction,scattering, and absorption coefficients all dropped sharply when this cold, clean air arrived.Aerosol particles changed from a highly aged type before this meteorological shift to a relatively fresh type afterwards. The aerosol optical properties were dependent on the wind direction.Aerosols with high extinction coefficient and scattering Angstrom exponent（SAE） were observed when the wind blew from the west and northwest, indicating that they were predominantly fine particles. Nitrate and ammonium correlated most strongly with the change in aerosol optical properties. In the elemental carbon/organic carbon（ECOC） particle type, the diurnal trends of single scattering albedo（SSA） and elemental carbon（EC） signal intensity had a negative correlation. We also found a negative correlation（r =-0.87） between high mass-OC particle number fraction and the SSA in a relatively clean period, suggesting that particulate aromatic components might play an important role in light absorption in urban areas.     

北京2010年10月一次典型灰霾过程光学特性分析

利用探空资料、NECP再分析资料、AERONET气溶胶反演资料等分析了北京地区一次典型灰霾天气过程的成因及气溶胶光学特性参数变化情况.结果表明:此次灰霾期间,稳定的环流形势、湿润的环境及逆温结构的存在是灰霾得以持续和发展的重要原因.灰霾期间AOD、PM2.5浓度逐渐增大,能见度逐渐降低,这可能与局地气溶胶的累积和相对湿度的增大有关,使气溶胶粒子的消光性增强.气溶胶的体积谱表现为双峰型结构,细粒子体积浓度峰值远大于粗粒子浓度峰值,且细粒子浓度峰值逐日增大,Angstrom波长指数在1.2~1.4之间,两参数均可表明此次灰霾过程的污染粒子以气溶胶细粒子为主;灰霾期间SSA逐日增大,表明气溶胶粒子的散射性逐渐增强,SSA随波长的变化主要呈现两种变化趋势,这与当日主控粒子的尺度有关.因气溶胶的作用,使到达地面的辐射通量减小.这些光学特性参量的变化为了解北京地区灰霾期间气溶胶特性及其气候效应提供了参考.     

天津冬季雾霾天气下颗粒物质量浓度分布与光学特性

年1—2月连续在线观测天津ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)、大气能见度、σ_sp(气溶胶散射系数)、σ_ap(气溶胶吸收系数)和AOD(大气光学厚度),结合气象资料,分析天津城区雾霾天气下的颗粒物质量浓度分布与光学特性. 结果表明:在为期52d的观测期间,发生雾日8d、轻雾日1d、霾日29d,雾霾日占观测时长的73%;霾日ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)为0.65,SSA(单次散射反照率)为0.95,MSE(气溶胶质量散射系数)为3.30m2/g,均高于非雾霾日,表明雾霾日下细粒子的散射作用是大气消光的主要贡献者;雾霾日的σ_sp和σ_ap均高于非雾霾日,随着霾等级增强,σ_sp和σ_ap逐渐增大,重度霾天气的σ_sp和σ_ap与中度霾天气相当,分析高RH可能是造成能见度进一步降低的主要因素;雾霾天气下AOD_500nm和波长指数均显著高于非雾霾天气,表明雾霾天气下气溶胶浓度远高于非雾霾天气,并且细粒子占主导地位.      

西安市一次霾过程中气溶胶垂直分布特征及气象要素影响

为探讨西安市典型霾过程中的气溶胶垂直分布特征和气象要素影响,利用地面空气质量数据、CALIPSO卫星激光雷达资料以及气象要素资料,并结合HYSPLIT后向轨迹模式、天气形势分析、相关性分析等,对西安市2016年12月17-21日霾过程依据RH（相对湿度）进行干霾、湿霾和雾霾的划分,并分析不同阶段的气溶胶垂直分布特征.结果表明:前期干霾阶段,西北沙尘的输送使得高空气溶胶退偏比和色比较大,以沙尘型气溶胶为主;中期湿霾阶段,RH的增大使得低层细粒子增多,消光系数达1.7 km-1,以污染型气溶胶为主;后期干霾阶段时,低层大气中非球形粗粒子增多,以混合型气溶胶占主导.气象要素对霾过程影响较大,静风、高湿、"双逆温"效应不利于颗粒物的清除,逆温强度的变化与污染物的消长具有一定的滞后一致性.RH和ρ（PM）共同影响能见度变化,RH高于80%时,能见度由RH主导,相关系数达到-0.871;RH低于80%的污染阶段,ρ（PM）对能见度起主导作用,相关系数达0.85以上.研究显示,不同霾阶段气溶胶垂直分布特征差异较大,气象要素对霾过程的消长有重要影响.      

南京一次典型雾霾天气气溶胶光学特性

利用太阳光度计测得的直射太阳辐射和天空扫描数据,对南京北郊2010年冬季一次雾霾天气过程中气溶胶的光学特性进行了反演研究.研究表明,雾霾影响期间气溶胶光学厚度(AOD)明显增加,在1020,870,675,440nm四个波段上,雾霾前AOD为0.16~0.43,雾霾影响期间为0.31~0.84,雾霾后为0.19~0.48;本次雾霾天气的局地气溶胶散射能力增强,单次散射反照率(SSA)由发生前的0.8~0.86增大到发生时的0.89~0.91,而复折射指数的虚部降低,气溶胶的吸收能力明显减弱;雾霾过程伴随了大尺度气溶胶的导入,同时也有人为排放的贡献.其中雾霾影响期间粗粒子模态的体积浓度是发生前的2.5倍,细粒子浓度也比发生前增长了90%.     

Source apportionment of PM2.5 light extinction in an urban atmosphere in China

Haze in China is primarily caused by high pollution of atmospheric fine particulates (PM_2.5). However, the detailed source structures of PM_2.5 light extinction have not been well established, especially for the roles of various organic aerosols, which makes haze management lack specified targets. This study obtained the mass concentrations of the chemical compositions and the light extinction coefficients of fine particles in the winter in Dongguan, Guangdong Province, using high time resolution aerosol observation instruments. We combined the positive matrix factor (PMF) analysis model of organic aerosols and the multiple linear regression method to establish a quantitative relationship model between the main chemical components, in particular the different sources of organic aerosols and the extinction coefficients of fine particles with a high goodness of fit (R² = 0.953). The results show that the contribution rates of ammonium sulphate, ammonium nitrate, biomass burning organic aerosol (BBOA), secondary organic aerosol (SOA) and black carbon (BC) were 48.1%, 20.7%, 15.0%, 10.6%, and 5.6%, respectively. It can be seen that the contribution of the secondary aerosols is much higher than that of the primary aerosols (79.4% versus 20.6%) and are a major factor in the visibility decline. BBOA is found to have a high visibility destroying potential, with a high mass extinction coefficient, and was the largest contributor during some high pollution periods. A more detailed analysis indicates that the contribution of the enhanced absorption caused by BC mixing state was approximately 37.7% of the total particle absorption and should not be neglected.     

成都地区气溶胶散射吸湿增长因子双变量模型

基于成都市2017年10～12月逐时的“干”气溶胶散射系数和吸收系数观测数据,结合该时段同时次的能见度（V）、相对湿度（RH）以及二氧化氮（NO₂）监测资料,利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子,并探究了气溶胶散射吸湿增长因子单变量f（RH）模型的适用性及其改进方案.结果表明：幂函数、二次多项式、幂指函数形式的f（RH）模型在低RH条件下（RH<85%）均能很好地模拟气溶胶散射吸湿增长因子随RH的变化特征,但在高RH条件下（RH>85%）的模拟值会出现较大的偏差.黑碳质量浓度（C_BC）是影响气溶胶散射吸湿增长因子的另一关键变量,二者之间满足非线性关系.以RH和C_BC为自变量构建了气溶胶散射吸湿增长因子双变量f（RH,C_BC）模型,模型计算值和实测值之间的决定系数R²为0.763,平均相对误差MRE为14.28%.双变量模型f（RH,C_BC）的应用显著改善了气溶胶散射消光系数的模拟效果.     

北京2013年1月连续强霾过程的污染特征及成因分析

以北京市2013年1月份连续灰霾天气中10~16日的强霾污染过程为例,利用MPL-4B型IDS系列微脉冲激光雷达观测资料由Fernald算法反演得到此次污染过程中气溶胶垂直分布特性,结合地面气象条件和天气形势分析污染原因,并讨论与气溶胶地面监测数据的符合性.结果表明:此次连续强霾过程污染严重,观测时段内89.4%的时间出现霾,39.8%的污染时段达到重度霾级别,其中大气地表消光系数与PM2.5浓度变化呈显著线性相关关系,相关系数达0.95.研究过程内,大气边界层在91%的时段低于500m,平均仅为293m,低边界层抑制了污染物的有效扩散;近地面垂向各高度的消光系数持续达到1.5km-1以上,对比气溶胶退偏比发现城市上空的大气强消光为气溶胶颗粒物和大气水分共同导致;气溶胶光学厚度(AOD,532nm)较大,有83.6%的时段超过1,且受相对湿度影响较大,相对湿度偏小时段的AOD值主要为气溶胶颗粒贡献,相对湿度较大时段,细颗粒物吸湿增长导致AOD受大气水分干扰显著.连续静稳的天气形势和区域污染是导致此次强霾发生和持续的主要原因,高湿天气则加剧了灰霾状况.