含碳气溶胶研究进展：有机碳和元素碳

含碳气溶胶是我国大气区域性复合型污染的重要物种,对全球气候变化、辐射强迫、能见度、环境质量、人类健康等会产生重要影响.主要从含碳气溶胶来源及成因、环境影响、样品采集及测试等方面对国内外相关研究进行了评述,讨论了有机碳和元素碳研究中存在的关键和难点问题,并对其发展前景进行了展望.     

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.     

剩余污泥的资源化利用

随着社会的不断发展,大量剩余污泥的产生将不可避免,剩余污泥的处理也因此成了一个非常棘手的问题。针对传统剩余污泥处理方法的种种弊端提出的污泥资源化利用技术,是符合当今社会可持续发展战略的。本文简单介绍了目前剩余污泥资源化技术的状况,着重介绍了污泥制备吸附剂和碳基催化剂的技术,同时对今后剩余污泥资源化发展提出了几点建议。     

碳质气溶胶(OC/EC)新型观测方法对比分析

基于热光反射法（IMPROVE A）和热光透射法（RT-Quartz）二种协议分析方法和新型OC/EC分析方法对济南市碳质气溶胶含量进行了对比观测.结果表明，协议方法在OC/EC的观测过程中因分析定义会造成碳质气溶胶质量浓度高估或者低估，且膜采样系统使离线分析的OC约为在线的1.65倍，而新型OC/EC测量方法相对于2种协议方法，去除了原理上和环境参数（如VOCs）可能导致的误差，在OC/EC/TC测量结果上均有一定优势，在实际运行中更具有准确性、稳定性和实用性，更加适合颗粒物中OC/EC长期业务化在线测量.     

嵊泗地区大气PM2.5中汞形态污染及其与碳组分的关系

2014年11月~2015年8月在舟山群岛嵊泗岛上设定采样点采集了4个不同季节的大气PM_(2.5)样品.采用微波消解-原子荧光光度法测定了颗粒物中汞及其不同形态,采用热/光碳分析仪分析样品中有机碳(OC)和元素碳(EC).结果表明,嵊泗岛上大气PM_(2.5)中总汞(PBM)的质量浓度范围为0.02~1.25 ng·m-3,而单位质量颗粒物中汞的含量为(12.46±18.79)μg·g-1,比陆地城市PM_(2.5)的汞含量偏高.ANOVA分析结果表明,PBM的季节变化规律为:秋季春季冬季夏季.春秋季节汞的质量浓度较高,这表明春秋季节嵊泗地区的汞可能受到外来输送的影响.此外,大气PM_(2.5)中不同形态汞的分析结果表明,惰性汞(RPM)的比例最高,占53.1%.OC、EC均与PBM显示出明显的正相关性,表明碳组分有利于汞的气-粒转化.由于OC/EC比值间接反映了大气光氧化能力的高低,而OC/EC与可溶盐酸汞(HPM)呈显著正相关,这说明高浓度HPM主要来自于大气中的气-粒转化.char-EC/soot-EC与形态汞呈现显著负相关,表明嵊泗地区的大气颗粒汞主要受外界源输入的影响.     

天然富碳沉积物中菲的吸附行为研究

根据密度和粒度,对受煤矿活动影响的天然沉积物进行分离,并研究原始沉积物和各组分对菲的吸附行为.岩相分析鉴别出沉积物中富含煤和各种煤的生成物,这些富碳物质对沉积物中PAHs的行为意义重大.分别应用了Freundlich以及分配和填孔二元模型对实验数据进行拟合.结果表明,各组分对菲的吸附均表现出非线性的吸附特征,其n值在0.72～0.76之间.轻组分lgKFr高达4.03,显示出与原煤相当的吸附容量.同时,相比Freundlich模型,二元模型表现出更好的拟合度,揭示了低cw下以“填孔”为主导,高cw下以“分配”为主导的吸附机制.富含富碳物质的轻组分虽然在沉积物中含量不足5%,但该组分对整个沉积物吸附量的贡献率高达60%以上.     

汉中市秋季PM_(2.5)昼夜变化特征

为探讨汉中市秋季PM_(2.5)昼夜变化特征。于2015年9月7日至9月17日利用中流量大气颗粒物采样仪在汉中市三个不同站点分昼夜采集PM_(2.5)滤膜样品,并分别利用热光碳分析仪(DRI—2011)和离子色谱(Dionex—600)分析PM_(2.5)中碳组分和水溶性离子组分,主要探讨PM_(2.5)及其碳组分和水溶性离子昼夜变化特征。结果显示:汉中秋季PM_(2.5)浓度低于国家空气质量一级标准;PM_(2.5)中主要化学组分包括SNA (硫酸盐、硝酸盐、铵盐)和有机类物质,白天和夜间占比分别达到32.3%、39.6%和28.9%、39.6%; PM_(2.5)颗粒物呈酸性。除SO_4~(2-)、Mg~(2+)和Ca~(2+)之外,PM_(2.5)及其化学组分均呈现夜间浓度高于白天的特征。离子的赋存形态分析表明:SO_4~(2-)更多以(NH_4~+)_2SO_4~(2-)的形式存在于PM_(2.5)中。本文相关结果可为地方环保政策的制定提供参考和基础数据。     

西安市城市降尘和土壤尘PM10和PM2.5中碳组分特征

为研究西安市城市降尘和土壤尘PM₁₀和PM_2.5中碳组分污染特征,丰富大气降尘的成分谱库,于2015年4~5月收集了西安市城区5个点位的城市降尘和周边16个点位的土壤尘样品,通过ZDA-CY01颗粒物再悬浮采样器获得PM₁₀和PM_2.5的滤膜样品,使用Model5L-NDIR型OC和EC分析仪测定了样品中的有机碳（OC）和元素碳（EC）,定量分析了西安市城市降尘和土壤尘PM₁₀和PM_2.5中碳组分特征及其主要来源.结果表明,不同站点降尘PM₁₀和PM_2.5中OC的占比差异较大,分别为6.0%~19.4%和7.6%~29.8%.不同站点降尘PM₁₀和PM_2.5中EC的占比较小,在城市站点的占比分别为0.6%~2.2%和0.2%~3.6%,而在多数外围土壤尘中几乎检测不到EC的存在.PM₁₀中含碳组分的占比为：城市降尘>外部对照>河滩土>土壤尘,PM_2.5中含碳组分的占比为：城市降尘>土壤尘>外部对照>河滩土.不同站点降尘含碳气溶胶均以OC为主,在城市降尘中相对较低,在PM₁₀和PM_2.5中OC占总碳（TC）的比值分别为85.2%~95.3%和87.9%~98.9%;在土壤尘中OC的占比较高,均超过99%.含碳物质主要集中在细颗粒物中.不同城市站点降尘中碳组分的分布具有一致性,不同土壤尘中碳组分的差异较大.城市和土壤降尘中碳组分主要受生物质燃烧、燃煤、汽油车和柴油车尾气等污染源的影响,PM₁₀和PM_2.5中含碳气溶胶的来源贡献率存在差异.     

山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因分析

以阳泉市2018年12月26日~2019年1月20日发生的典型大气重污染过程为例,研究了山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因.结果表明,重污染发生时段首要污染物为PM_2.5,水溶性离子和碳质组分是PM_2.5主要组分,其中二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是主要水溶性离子成分（共占离子组分的87.7%）,二次有机碳（SOC）是碳质组分的主要成分（71.6%）.二次离子在重污染发生时的浓度较发生前增加5.3倍,是导致PM_2.5快速增长的重要组分.气象条件分析显示,PM_2.5及其主要组分皆与相对湿度呈显著正相关关系而与风速呈显著负相关,随相对湿度增加以及平均风速降低,污染程度逐渐加重.山地型城市相对湿度较高、温度变化幅度大等气象特征使二次污染物的生成加快,是导致PM_2.5污染程度快速加重的主要原因.另外,山地型城市相对封闭的地形导致的平均风速降低使得大气污染物扩散条件相对较差是污染物累积的原因之一.PMF模型解析结果为：二次源（46.0%）对PM_2.5贡献显著,其次为燃煤源（32.6%）、机动车源（19.8%）和扬尘源（1.6%）.因此,山地型城市更应该重视对二次组分,特别是二次离子形成的前体物的管控.     

嘉善冬季碳质气溶胶变化特征及其来源解析

利用2018年冬季（2018年12月至2019年2月）和2019年冬季（2019年12月至2020年2月）嘉兴市嘉善县善西超级站有机碳（OC）、元素碳（EC）及细颗粒物（PM_2.5）浓度数据分析嘉兴嘉善地区碳质气溶胶变化特征及潜在来源区域.结果表明,2018年和2019年冬季OC浓度分别为6.90μg·m^-3和5.63μg·m^-3,EC浓度分别为2.47μg·m^-3和1.57μg·m^-3,2019年冬季OC和EC浓度较2018年冬季降幅分别为18.4%和36.4%.利用Minimum R-squared （MRS）方法计算得到2018年和2019年冬季二次有机碳（SOC）分别为1.49μg·m^-3和1.97μg·m^-3,一次有机碳（POC）浓度分别为5.41μg·m^-3和3.66μg·m^-3,SOC在OC中占比呈上升趋势,上升31.1个百分点,POC占比变化则相反.值得注意的是,随着PM_2.5浓度升高,OC和EC浓度呈上升趋势,最高上升幅度分别为474.7%和408.2%,但在PM_2.5中占比却呈下降趋势,OC和EC占比下降幅度分别为6.5个百分点和2.4个百分点;POC对PM_2.5的贡献波动不大,仅在150μg·m^-3以上有明显降低趋势,SOC对PM_2.5的贡献先下降后上升.嘉兴OC和EC潜在源区主要为苏南地区、安徽东南部和浙江北部,且2019年冬季和2018年冬季相比,OC和EC的主要潜在源区贡献浓度分别下降2μg·m^-3和6μg·m^-3以上,且潜在源区高值区域变小.疫情前受机动车尾气排放和燃煤共同影响,春节和居家隔离期间,因交通管制等原因,机动车排放量减少,燃煤贡献占比上升.