巢湖水体可溶态重金属时空分布及污染评价

为了解巢湖水体中可溶态重金属时空分布特征及污染水平,在不同季节对巢湖水体进行了网格化样品采集,采用电感耦合等离子体发射光谱ICP-OES(ICAP6000 series)测试了水样中可溶态重金属As、Hg、Cd、Cu、Pb、Zn、Cr、Ni和Co的质量浓度,研究了可溶态重金属的时空分布特征,并采用单因子污染指数法和综合污染指数法对巢湖水体环境质量进行了评价.结果表明,巢湖可溶态As、Cd、Pb和Cr符合《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)中Ⅰ类水质标准,Cu和Zn为Ⅰ~Ⅱ类,Hg为Ⅰ~Ⅲ类,Ni和Co质量浓度远低于标准限值;不同元素质量浓度存在明显的时空差异,Cu、Zn和Ni在夏季最高,Pb和Cr在秋季最高,Co在春季最高;西部湖区尤其是西北部湖区元素平均质量浓度在秋季、冬季和夏季高于中部和东部湖区;元素Cu、Pb、Zn、Cr和Ni之间呈显著的正相关,可能具有一定的同源性;元素Cu、Pb、Zn、Cr、Ni和Co单因子污染指数和综合污染指数均远小于1,为清洁和无污染水平;全年西湖区综合污染指数最高,各湖区元素综合污染指数丰水期平水期枯水期.     

宁东能源化工基地大气PM2.5中硝基多环芳烃污染特征及呼吸暴露风险

利用大气主动采样技术对宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中硝基多环芳烃(NPAHs)的污染特征、一次排放和二次形成源贡献及呼吸暴露风险进行了观测研究.结果表明,宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs质量浓度在2. 06～37. 14ng·m~(-3)之间,其中基于能源产业的宝丰采样点冬、夏季采样期Σ _(12)NPAHs的平均质量浓度分别为(25. 57±5. 76) ng·m~(-3)和(6. 22±1. 74) ng·m~(-3).以化工、电力产业为主的英力特采样点冬、夏季Σ _(12)NPAHs平均质量浓度分别为(7. 13±1. 44)ng·m~(-3)和(2. 58±0. 39) ng·m~(-3),两采样点均表现出冬季高于夏季的季节特征,推测为冬季取暖造成较高的NPAHs一次排放所致.宝丰采样点Σ _(12)NPAHs浓度水平明显高于英力特,可能与宝丰的煤炭开采及焦炭生产的能源产业较化工产业造成更高的NPAHs一次排放相关,因而造成了Σ _(12)NPAHs浓度水平的空间差异.两个采样点PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs浓度的夜昼比表明,夏季Σ _(12)NPAHs浓度日间明显高于夜间而冬季则相反,表明夏季日间较夜间存在更活跃的大气光化学反应,较夜间贡献更多二次形成的NPAHs. NPAHs族谱特征的时空差异表现为:宝丰和英力特采样点冬夏季均以一次排放标识物2N-FLO和6N-CHR为主要占比,其中宝丰采样点冬季2N-FLO和6N-CHR总占比为46%,夏季为73%,英力特采样点冬季总占为59%,夏季为55%.但英力特采样点夏季二次形成的标识物3N-PHE浓度占比较宝丰更高,表明基于化工产业的英力特较宝丰存在更高的前体物排放,由此贡献更多二次形成的NPAHs.本研究还借助Σ _(12)NPAHs/Σ _(16)PAHs比值对NPAHs可能的来源贡献进行了分析研究,结果表明宁东能源化工基地夏季较高的温度促进了PAHs的降解以及NPAHs的二次形成,较冬季贡献更多二次形成源的NPAHs.基于BaP等效毒性因子评价法估算了PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的呼吸暴露肺癌风险,结果表明,宝丰采样点PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的肺癌风险值冬季为(3. 06×10~(-5)±1. 36×10~(-5)),夏季为(1. 79×10~(-5)±0. 80×10~(-5)),英力特采样点冬季为(2. 85×10~(-5)±1. 20×10~(-5)),夏季为(1. 86×10~(-5)±0. 83×10~(-5)).宝丰和英力特肺癌风险值均高于Cal/EPA规定的1. 00×10~(-5)的限值,表明宁东能源化工基地人群存在一定程度的大气PM_(2.5)中NPAHs呼吸暴露肺癌风险.     

青霉菌与生物炭复合修复土壤砷污染的研究

采用随机区组设计,分别对添加不同量的青霉菌和生物炭的砷污染土壤进行培养,通过测定土壤中的As~(3+)、As~(5+)及总砷含量,探究了青霉菌与生物碳复合修复对砷污染土壤中有效砷的钝化率及土壤中砷的价态转化的影响,同时对土壤中的微生物数量进行区系分析,建立了微生物数量与有效砷含量之间的关系.结果显示,随着青霉菌接菌量与生物炭施用量的增加,土壤中总砷含量不会发生变化,有效砷含量从17.74 mg·kg~(-1)下降到12.69 mg·kg~(-1),有效砷的钝化率可达到27.6%左右.而两种价态的砷(As~(5+)、As~(3+))之间没有发生转化,约27%的As~(5+)会被青霉菌与生物炭固定,但As~(3+)在土壤中的含量基本保持不变.在有效砷含量下降的同时,土壤中放线菌的含量基本不变,但土壤中细菌的总量有所上升.结果表明,青霉菌与生物碳复合修复可以降低有效砷的含量,并使砷污染土壤中的微生物环境有所改善,对砷污染土壤显示出较好的修复性能.     

上海市典型地区环境空气可吸入颗粒物中重金属污染水平及健康风险评价

为了探究上海市典型地区环境空气中可吸入颗粒物(PM_(10))中重金属的污染水平及其对人体的健康风险,本研究分别于夏季和冬季在上海徐汇区和金山区设置多个采样点,采集室外大气PM_(10)样品,同时招募相同区域各20名志愿者进行室内颗粒物采集,分析其中Cr、As、Pb、Cd和Hg的含量,并采用美国EPA健康风险评价模型对重金属的风险进行评价.结果显示,上海市典型地区环境空气中的PM_(10)浓度范围为36.6～266.6μg·m~(-3),其中,冬季浓度高于夏季,城市浓度高于农村,室外浓度高于室内;PM_(10)中重金属含量从高到低依次是AsPbCrCdHg,且呈一定的空间分布关系,室外Pb和Cd的平均浓度高于室内,As则是室内浓度高于室外.上海市典型地区环境空气PM_(10)中的重金属致癌风险为成年人高于儿童,As存在潜在致癌风险.     

基于FIB的北京温榆河流域粪便污染物分布特征和源解析

目前,北京市温榆河流域存在着较为严重的粪源微生物污染问题,对流域周边暴露人群的健康带来了潜在的威胁.为了明确温榆河粪便污染的分布特征及宿主来源,本研究采用传统培养法与定量聚合酶链式反应(qPCR)分别对常规粪便指示细菌(Fecal indicator bacteria, FIB),包括粪大肠菌群(Fecal Coliform, FC)、大肠杆菌(Escherichia coli, EC)与肠球菌(Enterococcus,ENT)和溯源FIB,包括不同宿主来源的特异性生物标记进行检测,并探究其相关性.研究结果表明,流域内粪源微生物污染较为严重,常规FIB浓度介于0～4.38×10~7 CFU·L~(-1)之间,溯源FIB处于1.37×10~6～4.29×10~(10) copies·L~(-1)之间.从时空分布来看,由于来水中各大支流及污水处理厂的贡献,从温榆河起点沙河闸至终点北关闸,所有的指示菌浓度呈现出大幅度的升高趋势.其中,龙道河为干流来水中粪便污染的首要地域,污水处理厂的尾水可能是清河河口及坝河处微生物污染的主要来源;降雨径流对粪源微生物含量的时空变化存在着非常显著的影响,使得FIB最高可达2个数量级的增长.微生物溯源结果显示温榆河流域内的粪源微生物来源主要为人类粪便污染,而非畜禽粪便污染,这同北京市近年来有关畜禽养殖管控密切相关.相关性分析表明,虽然FC与EC、ENT之间皆存在着统计学意义上的显著正相关性,但传统的FIB指标与拟杆菌及人源拟杆菌指标之间不存在显著相关性.本研究通过传统FIB培养和微生物溯源方法结合,明确了北京温榆河粪源污染程度及其主要来源,为北京温榆河污染防控提供了新的思路.     

台风“安比”对河北东南部地区一次O3污染影响的特征分析

利用欧洲中心ERA-Interim数据以及河北省环境监测站、气象站观测资料,对2018年7月22—24日台风"安比"影响河北前后的一次O_3污染过程的生成、维持、清除进行动力分析,结果如下:台风外围的副热带高压天气型结构有利于河北南部地区污染物的积聚,其演变对预报大气光化学污染具有重要的意义;台风降水对O_3污染有非常好的清除作用,降水量越大,清除效果越好;高压带内部的高温有利于光化学反应,有利于O_3污染的形成;近地层的弱风辐合场与下沉气流的双重作用对O_3污染形成有很好的贡献;旋转形变效应(ds)负值区与河北中南部O_3污染区域对应;动力条件促使湍流运动加强,对O_3污染的清除有很好的作用.通过相关系数检验发现石家庄、邢台5 cm土壤温度和臭氧小时浓度相关性较高(相关系数0.75～0.85),由于土壤温度增加速度低于地表温度增加速度,臭氧浓度增加速度也低于地表温度增加速度,因此5 cm土壤温度比地表温度更及时反映了臭氧光化学反应强度.     

气象因素对香港地区臭氧污染的影响

基于2000~2015年香港地区的臭氧监测数据和气象数据,分析了香港的臭氧污染特征及气象因素对臭氧污染的影响.结果表明:(1)香港地区臭氧浓度呈现明显的季节变化特征,其中秋季春季冬季夏季,臭氧超标日集中在夏季和秋季,超标日发生在冬季和春季的情形极少.(2)2000~2015年香港臭氧日最大8h平均浓度(MDA8)年均浓度呈增长趋势,平均增长速率为0.77μg·(m3·a)-1,臭氧MDA8第90百分位数浓度同样呈增长趋势,增长速率为1.49μg·(m3·a)-1.(3)较高的气温是香港地区臭氧污染发生的必要条件,气温越高越容易导致更高浓度的臭氧污染.(4)绝大多数情况下,臭氧浓度与相对湿度间呈负相关关系,相对湿度越高,香港地区的臭氧MDA8平均浓度及第90百分位数浓度均会降低.(5)当香港发生臭氧污染时,盛行风往往从偏北风或偏东风转为偏西风.随着风速的增大,臭氧平均浓度变化不大,但是臭氧第90百分位数浓度会明显降低.(6)降水和云量是影响臭氧浓度的重要因素,连续多日的无雨或少雨天气是臭氧污染事件发生的必要条件,而随着云量的增加,臭氧平均浓度和第90百分位数浓度会持续降低.(7)在太阳总辐射量≤20 MJ·m-2或日照时长≤10 h的情况下,臭氧浓度与太阳辐射及日照时长呈正相关关系.然而,在太阳辐射强烈的情况下(太阳总辐射量 20 MJ·m-2或日照时长 10 h),随着太阳辐射增强或日照时长的增加地面臭氧浓度反而降低,这是因为太阳辐射强烈的情况常出现在雨后天晴的背景下,并盛行来自海洋的偏南风,使得臭氧污染不易形成.(8)香港臭氧超标日的出现往往伴随着一系列气象条件的共同改变,包括晴天少雨、辐射增强、边界层高度增加、相对湿度降低、风速变小以及气温升高等气象特征,污染结束则伴随着相反的气象变化.     

浙江2001—2016年露天生物质燃烧排放污染物时空格局

生物质露天燃烧排放烟气颗粒物对大气环境、生态系统和人类健康有重要影响. 该研究基于MODIS - MCD64A1数据提取2001—2016年浙江省森林、灌丛、草地火灾面积和作物秸秆火点数据,结合植被类型、生物质密度和燃烧效率,运用排放因子法,估算16年间浙江区域露天生物质燃烧排放污染物总量. 结果表明,2001—2016年浙江区域露天生物质燃烧总量为58.78 mt,其中乔木、灌木、草本、水稻、小麦、玉米、豆类和油菜燃烧总量分别为202.18 kt、10.43 kt、300.10 t、46.66 mt、1.94 mt、2.45 mt、3.45 mt和4.06 mt. 森林和秸秆火次数分别为1783次和23257次,森林火灾多集中在浙江南部区域,秸秆火多集中在浙江北部区域. 森林和草地火灾次数主要集中在3月和10月,作物秸秆火点主要集中在5、7和8月份,占全年75%以上. 各污染物CO₂、CO、NO_x、VOCs、PM_2.5、TC、OC和EC排放总量分别为667.20、26.40、1.13、4.92、5.12、2.85、2.59和0.23 mt. 该研究揭示了浙江地区生物质露天燃烧排放污染物的时空变化,为深入揭示生物质燃烧对区域环境影响提供数据支持.     

锑矿周边稻田土壤垂直剖面锑砷形态与细菌群落结构分布及相互关系

为了解稻田土壤微生物对锑(Sb)和砷(As)污染的长期适应机制,本文以贵州省独山半坡锑矿和某锑矿冶炼厂周边稻田土壤为研究对象.采用野外布点和室内分析的方法,利用Illumina高通量测序技术对稻田垂直剖面土壤细菌16S rRNA V3～V4可变区进行测序,分析了土壤微生物的α多样性、物种丰度差异和组成情况,探讨了不同形态Sb和As在tc1(水耕熟化层)、tc2(渗育层)、tc3(犁底层)和tc4(水耕淀积层)的地球化学行为及其对细菌群落结构的影响.结果表明,研究区Sb和As的来源不同,Sb主要来源于大气沉降和人工投放,As则来源于成土母岩.变形菌门(Proteobacteria)和绿弯菌门(Chloroflexi)为各土层的主要优势菌门,具体表现为变形菌门(Proteobacteria)是tc1和tc2的优势菌门,绿弯菌门(Chloroflexi)是tc3和tc4的优势菌门.土壤剖面各土层多样性指数均在tc1达到最大值,在tc3达到最小值且差异不显著.相对重要性分析表明,总As、As(V)、TS和Fe(II)为影响多样性指数的主要因子.LEfSe分析表明,各土层差异指示种在不同分类水平上各不相同且tc1的数量高于tc2、tc3和tc4.如在门水平,tc1的差异指示种为疣微菌门(Verrucomicrobia),tc3为热袍菌门(Thermotogae),tc4为硝化螺旋菌门(Nitrospirae);在纲水平,tc1为α-变形菌纲(α-proteobacteria),tc2为β-变形菌纲(β-proteobacteria),tc3为热袍菌纲(Thermotogae),tc4为硝化螺旋菌纲(Nitrospirae).RDA分析和相对重要性分析表明,总As、As(III)、Sb(V)、总Sb和pH等对细菌门分类水平具有重要影响.共生网络分析进一步表明,Sb(III)和As(V)虽然对群落结构影响相对较小,但与特征性微生物却存在显著相关性,如Sb(III)与Defluviicoccus属显著相关,而As(V)对β-变形菌纲影响较为显著.     

四川省不同地区自来水中全氟化合物的污染特征及健康风险评估

采用超高效液相色谱-质谱联用仪分析了四川省10个地区自来水中12种全氟化合物(perfluoroalkyl substances, PFASs)的含量,其中全氟化合物浓度水平最高的是宜宾地区,∑PFASs为41.2 ng·L~(-1),浓度水平最低的是绵阳地区,为4.17 ng·L~(-1).全氟辛烷羧酸(perfluroroocantanoic acid,PFOA)是四川地区自来水中主要的PFASs,占总全氟化合物的28%～89%(宜宾地区8.6%),其次为全氟己酸(perfluorohexanoate,PFHxA)、全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate, PFOS)和全氟壬酸(perfluorononanoate,PFNA),这表明自来水中的主要污染物为中短碳链(C≤10)的全氟化合物.另外,通过计算PFASs的危险商值(risk quotients, RQ),发现四川地区自来水中PFOA、PFOS、PFHxS、PFBS和PFHxA的风险商值均小于1,不会对当地居民带来直接的健康风险.