Ozone facilitated degradation of caffeine using Ce-TiO2 catalyst

The ozone initiated oxidation of 1,3,7-trimethylxanthine (caffeine), commonly found in wastewaters as model compound is reported using cerium (Ce)/titanium dioxide (TiO₂) as catalyst. The effect of pH and loading of ceria on titania were investigated. Effect of reaction conditions on degradation of caffeine based on their pseudo first-order rate constants were compared. The combination of catalyst Ce-TiO₂ and ozone aeration significantly enhanced the degradation of caffeine compared to uncatalysed ozonation. The oxidation of caffeine ensued via the free radical mechanism, through enhanced ozone decomposition into OH radicals. Ce/TiO₂(0.5?wt%) showed good activity in degradation of caffeine at pH 6, in both natural stream and river water samples showing about 60% total organic carbon removal in 2?h ozonation period. Using liquid chromatography-mass spectroscopy, degradation products were analysed. A reaction intermediate and one final product were positively identified. Nano-catalysts with different loadings of Ce on TiO₂ synthesized by sol-gel route were characterized by scanning electron microscope, transmission electron microscopy, BET and powder X-ray diffraction spectrum techniques. The results showed that the material retained a highly ordered mesoporous structure and possessed large surface area.     

磁性Fe_3O_4/石墨烯纳米复合材料催化降解水中17β-雌二醇

利用化学沉淀法制备磁性四氧化三铁/石墨烯(Fe3O4/GE)纳米复合材料,并将其与H2O2构成非均相Fenton体系用于催化降解水中微量的17β-雌二醇(E2),研究了初始p H值,初始H2O2浓度,催化剂用量对E2降解的影响。结果表明,Fe3O4/GE纳米复合材料在无需外加光源的条件下能够有效催化降解E2。在p H 7.0,E2初始浓度为1 mg/L,初始H2O2浓度为15 mmol/L,Fe3O4/GE投加量为15 mg/L的条件下,反应8 h后可去除92.9%的E2。Fe3O4/GE具有便捷的磁分离特性和稳定的催化活性,经过7次循环使用后对E2的降解效率仍保持在91.5%左右。     

The use of nanovermiculite catalyst in the study of removal of the organic load and degradation of atrazine via ozone process in RPB reactor

Abstract

The main objective of this study is the degradation of a synthetic solution of atrazine by a modified vermiculite catalyzed ozonation, in a rotating packed bed (RPB) reactor. A 0.5?L RPB reactor was used to perform the experiments, using a Central Composite Design (CCD) response surface to construct the quadratic model based on the factors: pH, catalyst concentration and reactor rotation frequency. The response variable was the removal of the organic load measured in terms of Chemical Oxygen Demand (COD). After the complete quadratic model was constructed through the response surface, the COD degradation process had an optimal removal of 41% under the following conditions: pH 8.0, rotation of 1150?rpm and catalyst concentration 0.66?g L^?1.     

硫铁矿烧渣催化类Fenton法深度处理维生素C废水

采用硫铁矿烧渣协同Fe2+催化H2O2的类Fenton法深度处理维生素C制药废水,通过正交实验考察FeSO4投加量、H2O2投加量、搅拌反应时间、曝气时间等因素对低浓度难降解有机物去除的影响程度,并结合单因素实验确定最佳反应条件。结果表明:(1)正交实验中,各因素对催化氧化反应效果的影响程度依次为H2O2投加量搅拌反应时间曝气时间FeSO4投加量;(2)单因素实验中,最佳反应条件为烧渣投加量10g/L、H2O2投加量4.9mmol/L、FeSO4投加量3.9mmol/L、搅拌反应时间20min、曝气时间20min、絮凝沉淀部分聚丙烯酰胺(PAM)投加量5mg/L。在此条件下,COD去除率最高达63.21%。     

紫外光芬顿-膜分离耦合体系降解金霉素

以金霉素为降解对象，采用沉淀法制备α-FeOOH光催化剂，进一步将其用共价结合法负载在陶瓷膜上，用SEM、XRD、EDS、UV-Vis和FTIR对α-FeOOH和光催化陶瓷膜进行表征.结果表明催化剂α-FeOOH呈针状或纺锤长片状，长宽分别为500~550nm、25~50nm，经α-FeOOH改性的陶瓷膜孔隙率由14.83%变为8.11%.研究光芬顿陶瓷膜耦合体系对金霉素的降解效率和动力学行为，确定了光芬顿陶瓷膜耦合体系的最优降解条件为金霉素初始浓度50mg/L，H₂O₂投加浓度10mmol/L，UV强度为3796.6μW/cm².进一步利用UV-Vis光谱分析了两种体系对金霉素的降解机理，光催化剂体系下，H₂O₂的浓度基本保持不变，而光芬顿陶瓷膜耦合体系下H₂O₂的浓度先升后降，同时后者在同一时间点对TOC和NH₄⁺-N去除率更高，表明光芬顿陶瓷膜耦合体系氧化能力更强，对金霉素的降解更为彻底.     

非均相催化湿式氧化法活性炭再生

使用浸渍法制备的CuO Al2 O3催化剂对吸附苯酚饱和的活性炭进行非均相催化湿式氧化再生研究 ,考察了反应温度、反应时间、催化剂投加量、反应氧分压、投炭量、蒸馏水量对非均相催化湿式氧化再生活性炭的影响结果 ,同时在该实验中得到非均相CuO Al2 O3催化湿式氧化再生活性炭的最佳条件。对催化剂进行了X衍射分析 ,并通过对催化剂的稳定性进行实验 ,得出该催化剂在进行催化湿式氧化再生活性炭的过程中具有较好的稳定性     

类-Fenton体系对水中17β-雌二醇的光降解

以250W照明金属卤化物灯为光源研究了水中17β雌二醇(E2)在类Fenton体系中的光降解。结果表明,Fe(Ⅲ)/H2O2体系能有效地光降解E2。pH3～6范围内,E2光降解率及反应初始速率随酸度的增大而增大;H2O2初始浓度越大,E2降解率及反应初始速率越大;E2初始浓度越低,E2降解率越高,反应初始速率越低。     

微波促进含Cr(VI)-H2O2体系降解甲基橙溶液的研究

研究了微波辐射下Cr(VI)－H₂O₂催化降解甲基橙溶液的行为，探索了微波功率、微波辐射时间、pH值、H₂O₂浓度、Cr(VI)等对甲基橙溶液脱色率和COD去除率的影响。研究结果表明，Cr(VI)-H₂O₂能形成类Fenton体系；微波辐射可提高H₂O₂产生羟基自由基(·OH)的效率。1000 mg/L的甲基橙溶液，在Cr(VI)浓度为10.0 mmol/L、pH值为2.5、H₂O₂浓度为20.0 mmol/L、微波功率为700W下加热2 min，甲基橙溶液的脱色率为99.2%，COD去除率为82.8%。     

纳米刻蚀法制备氧化锰介孔材料及其降解高含盐废水中罗丹明B

为了有效去除高含盐废水中的有机染料污染物,利用有序介孔硅材料作为模板剂,通过硬模板法制备了新型锰系氧化物（MnO_x）介孔材料作为类Fenton催化剂.催化剂的结构表征结果表明,模板剂在锰前驱物溶液中浸渍和后续煅烧成型过程决定了氧化锰介孔材料的结构.浸渍-煅烧成型重复次数越多,MnO_x介孔材料中孔道结构的有序度和氧化锰的结晶度越好.浸渍-煅烧成型次数过少,MnO_x介孔材料中孔道呈现无序状态,比表面积较大但氧化锰结晶度不足;次数过多则形成更为致密的小孔径的孔道结构,从而使MnO_x介孔材料的比表面积减小.由于对罗丹明B（RhB）良好的选择性吸附能力和较多的Mn³⁺/Mn⁴⁺对,具有有序规则孔道的氧化锰介孔材料具有优异的类Fenton催化活性,对高含盐废水中RhB的5 h降解去除率最高可达90%左右.     

Co(C3H6NS2)3·C6H12N2S3单晶的制备及催化性能的研究

采用常温饱和溶液蒸发法,一硫化四甲基秋兰姆与钴(Ⅱ)发生原位反应得到一种新型非均相Fenton催化剂单晶Co(C₃H₆NS₂)₃·C₆H₁₂N₂S₃;通过单晶X衍射、红外光谱和C、N和H元素分析对该单晶结构进行了表征;该单晶的空间群为P-1,在不对称单元中有1个Co(Ⅲ)中心,3个新配体C₃H₇NS₂和1个TMTM;Co(Ⅲ)呈现出稍微偏斜的八面体的配位几何构型.利用该单晶催化氧化降解了直接蓝6和直接绿28;结果显示,在酸性和碱性条件下,染料的降解率和矿化率都较高,这是因为活性中心Co(Ⅲ)提高了H₂O₂的效率.当投加量在1 200～1 600　mg·L^-1之间时,处理90　min后,直接蓝6和直接绿28的降解效率可分别达到94.39%和94.78%.相比之下,不加该单晶光催化剂,其它条件完全相同时,处理90　min后2种染料的降解率均不到45%,降解缓慢.使用后的单晶,通过过滤,可反复使用,有利于降低处理成本.此外还研究了催化反应的动力学,反应遵从Langmuir-Hinshelwood动力学模型;2种染料降解反应速率常数k分别为3.03×10²和6.25×10²　mg·(L·min)^-1,吸附常数K分别为1.52×10^-4和7.23×10^-5　L·mg^-1.