深圳市城区大气颗粒物及主要水溶性无机离子的污染特征

基于2015年深圳市大气颗粒物和主要水溶性无机离子的观测数据,深入分析了大气颗粒物的浓度变化及二次污染特征.结果表明2015年深圳的大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5、PM₁）浓度虽然低,但其中细粒子占比高,PM_2.5/PM₁₀的比值高达0.744,甚至大于广州典型灰霾过程中的粗细粒子比.大气颗粒物浓度季节变化明显,秋冬高,春夏低.其日变化特征明显受到交通高峰的影响,汽车尾气可能是污染来源之一.SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）质量浓度在PM_2.5中的占比超过1/3（37.7%）,且全年硫转化率都大于0.1,这说明深圳市细颗粒物主要来自于二次转化.深圳大气颗粒物浓度受气象要素影响显著,与气压正相关,与气温、相对湿度、降水及风速负相关;若将风速、气温、气压、相对湿度和降水作为一个整体考虑,这些气象要素对深圳大气颗粒物浓度的影响大小是PM₁ > PM₁₀ > PM_2.5.本工作不仅对深圳的大气环境管理和经济可持续发展有着重要参考价值,还对空气相对清洁地区的大气颗粒物和霾治理具有指导意义.     

三价铁促进生物氧化锰稳定土壤砷的效果和机制

通过室内模拟实验,研究了三价铁对生物氧化锰（BMO）稳定化砷污染土壤的促进效果与作用机制.实验结果表明：三价铁的添加提高了BMO对土壤中砷的稳定化效率,当三价铁以质量分数百分比（以Fe计）为0.5%、1%、2%和4%添加时,砷的稳定化效率由单独BMO处理的63.02%增加至86.04%、93.86%、96.56%和97.98%;由连续提取实验结果可知,添加三价铁能够促进土壤中砷的结合形态由可交换态、专属吸附态向无定型铁锰结合态和结晶型铁锰结合态转变,增强土壤中砷的稳定化作用;风险分析进一步表明添加三价铁后砷的环境风险由中风险转变为低风险;矿物晶体结构分析表明,添加三价铁后土壤中出现水铁矿、纤铁矿等次生铁氧化物,这些铁氧化物对土壤中砷有良好的吸附固定能力.总体而言,三价铁的存在能够提高BMO对砷污染土壤的稳定化效率,但三价铁的添加量不宜过高,否则会引起土壤酸化问题.     

太原市大气PM2.5中水溶性离子的季节污染特征及来源分析

为探究当前空气质量持续改善背景下重污染地区大气PM_2.5和水溶性无机离子（WSⅡs）的污染特征和季节变化,于2019年在太原市采集了四季PM_2.5样品.结果表明,2019年太原市PM_2.5年均质量浓度为（65.50±30.44）μg·m^-3,水溶性离子浓度的季节特征为：冬季（39.81 μg·m^-3） > 秋季（33.05 μg·m^-3） > 春季（20.50 μg·m^-3） > 夏季（19.62 μg·m^-3）.WSⅡs以二次离子SNA为主,占总离子浓度的76.90%±10.51%,且随着PM_2.5污染加重,SNA的比重显著升高.其中,SO₄^2-和NO₃^-在秋、冬季的浓度最高,这与气态污染物排放增加和二次转化程度的升高（硫氧化率SOR>0.30,氮氧化率NOR>0.10）有关;NH₄⁺、Cl^-和K⁺在冬季的浓度最高,是其他季节的1.2~7.9倍,可能归因于冬季燃煤和生物质燃烧活动的增加;由于春季风速较高,受土壤扬尘的影响,Ca²⁺和Mg²⁺的比重在春季显著增加为20.2%.春季和夏季为贫氨状态,而秋、冬季为富氨状态,且硝酸盐颗粒物在高湿度条件下的吸湿增长比硫酸盐更为显著.太原市大气PM_2.5中水溶性离子主要来源于二次生成、燃煤、生物质燃烧和土壤扬尘.     

纱帽山不同海拔大气氮湿沉降通量差异及递变规律的数学模拟

通过对毕节市七星关区城郊纱帽山不同海拔大气沉降进行采样,检测了湿沉降中的水溶性总氮、铵态氮、亚硝态氮和硝态氮等指标.结果表明：①采样点位总氮湿沉降通量随海拔升高呈明显下降趋势,海拔每升高1 km年均垂直递减梯度为5.43 kg·hm^-2·a^-1.冬季山顶通量占最低海拔样点通量均值的29.23%,而夏季为87.80%.这是由季节性降水差异所导致的,夏季雨水冲并作用使得大气气溶胶浓度为全年最低（冬季最高）,因此,在有限海拔高度内垂直梯度在夏季最小而冬季最大.②各路径不同程度地出现了沉降峰值带（步梯路除外）,这与下垫面污染气体的垂直扩散有关.以车辆尾气为污染源,借助高斯模式推导其最大浓度出现的高度为56.11 m,而实测峰值带为理论计算高度的2~3倍,这与污染物扩散条件复杂及经验公式的非普适性有关.③铵态氮和硝态氮为无机氮的主要形式,亚硝态氮仅占9.04%,且冬季沉降量最大,这与氨氧化细菌在应对低温等不利环境方面有更强的适应性有关.④借助指数模型模拟了氮的湿沉降通量随海拔高度的递变规律,拟合公式为M=15.2534k·exp（-0.00079602x）,随机检验拟合程度较高,具有实际应用价值和推广前景.     

丹江口水库水体氮的时空分布及入库通量

为解析丹江口水库水体氮的时空分布特征及主要污染来源,以丹江口库区及主要入库河流为研究对象,分析了水体氮的空间分布、季节及年际变化;利用回归分析,解析了氮污染驱动因素;并估算了入库河流氮通量及对库区氮污染负荷的贡献率. 结果表明:研究区水体ρ(TN)、ρ(NH₄+-N)分别在0.07~16.73和0.01~10.65 mg/L之间,年均值分别为2.34和0.71 mg/L,空间分布呈入库河流高于库区的趋势;季节特征表现为春季、冬季>秋季>夏季. 2005—2014年库区水体ρ(TN)整体呈先升后降的趋势,其中取水口陶岔断面ρ(TN)上升较快,2012年较2007年增加了1.5倍,2013年开始ρ(TN)有所下降,但仍然维持在较高水平. 近10年来库区水体ρ(NH₄+-N)始终维持在较低水平. 神定河、犟河、泗河、剑河等环库支流河口氮污染最严重,城镇化是造成流域水体氮污染的主要驱动力. 汉江TN入库量贡献最大,占63.0%,其中境外来水TN入库量占总量的59.2%,为达到丹江口水库生态环境保护要求的Ⅲ类水质(GB 3838—2002《地表水环境质量标准》)目标,汉江TN需削减量为16 715.0 t/a. 境内河流中,环库河流的TN入库量最大,其中泗河、老灌河、神定河、金钱河、犟河和天河等TN入库量较大,TN需削减量分别为 2 286.7、2 197.7、1 493.6、1 106.9、979.1和728.9 t/a.      

潮田河典型河流断面水化学日变化及光合作用固定HCO_3~-碳量估算

为了解岩溶地表河明流段水化学日变化和探讨岩溶碳汇稳定性,以潮田河上幸坡鸟岭段河流为研究对象,用自动检测仪器每隔15 min对水体中温度、p H值、电导率(Sp)、溶解氧(DO)、叶绿素(Chl)等参数进行测定,人工每小时检测水中HCO_3~-和Ca~(2+)。通过3 d的昼夜监测,数据显示温度,p H,DO,Chl表现出白天升高晚上降低(Sp,HCO_3~-和Ca~(2+)相反)的昼夜动态特征。结果表明,藻类碳汇效应明显,3 d昼夜监测数据计算得出潮田河上幸坡至鸟岭段光合作用固定HCO_3~-碳量为2.012 t C,增强了碳汇的稳定性,促进了岩溶地质碳汇。浮游藻类是岩溶碳汇的影响因素之一。     

官厅水库沉积物重金属沉积通量及沉积物记录的生态风险变化规律

采集官厅水库沉积物柱状样,分析了沉积物中6种重金属(Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn)的垂直分布特征和沉积通量,并采用潜在生态危害指数评价其生态风险.结果表明:6种重金属平均含量分别为0.205、65.5、37.6、39.5、33.6和104 mg·kg-1,与北京市土壤背景值相比,超标1.4~2.2倍;随时间的变化,沉积物中Cd和Ni含量相对稳定,而Cr、Cu、Pb和Zn含量呈现先降低、80年代后趋于平稳的趋势;1980年以来,重金属沉积通量随时间呈现有规律的递减,到2014年减少了约40%.官厅水库沉积物中重金属Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的年沉积量分别为0.0113、3.63、2.09、2.19、1.86和5.72 t.富集系数显示,表层沉积物中各重金属均未发生富集(富集系数小于1.5).官厅水库表层沉积物重金属的潜在生态风险指数RI值范围为58.8~113.0,均值为80.9,总体属于低生态风险;垂直分布上,在1985年后,水库各采样点沉积物中重金属的风险程度RI随着时间均呈现减小的趋势.总体来说,官厅水库沉积物中重金属污染相对较轻,对水库水环境质量不构成威胁.     

温和水热法合成钛酸盐纳米管及其对水中重金属离子的吸附研究

采用温和水热法一步快速合成了钛酸盐纳米管(TNTs),并应用于对水中重金属离子Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)的吸附.通过选择纳米级锐钛矿替代P25型二氧化钛作为反应原材料,成功将水热反应时间从72 h缩短至6 h.TEM,XRD和FT-IR等表征证实了新合成材料的为管状钛酸盐结构.TNTs对3种重金属离子的吸附动力学均符合准二级动力学方程,吸附等温线均符合Langmuir模型,且对Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)的理论最大吸附量分别高达525.58、214.41和69.65 mg·g~(-1).p H=5时,吸附动力学实验表明对于初始浓度分别为200、100和50 mg·L~(-1)的Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cr(Ⅲ),在TNTs上的平衡吸附量分别为513.04、212.46和66.35 mg·g~(-1),吸附性能优于传统吸附材料.合成的TNTs结构为三联的[Ti O6]八面体骨架和层间H+/Na+,其吸附机理为金属阳离子与TNTs层间Na+的离子交换.同时,共存离子对吸附的影响实验表明TNTs对重金属离子的吸附存在选择性,即使在较高的共存离子浓度下(10 mmol·L~(-1))TNTs对目标重金属离子的吸附性能依然优异.该研究提供了一种应用钛酸纳米材料高效去除水体重金属离子的方法.     

坡度和降雨影响土壤CO2通量和有机碳流失的模拟研究

坡度和降雨是影响土壤侵蚀发生和发展的重要因素,分析二者对土壤CO_2通量变化的影响,有助于深入理解侵蚀条件下土壤和大气CO_2之间交换的机理.选取黄土高原典型侵蚀性土壤黄绵土,于中国科学院水利部水土保持研究所人工模拟降雨大厅,研究不同坡度(5°、15°和25°)、降雨强度(30、60和90 mm·h-1,即I30、I60、I90)及历时(0.5、1和1.5 h,即H0.5、H1、H1.5)下土壤CO_2通量变化.结果表明:同历时和雨强下,坡度显著影响土壤CO_2通量变化(p0.001),且各坡度下土壤CO_2通量呈现出5°15°25°的趋势,但5°与15°之间差异未达到显著水平,而25°坡度下土壤CO_2通量较5°、15°下显著下降(16.3%~36.5%,10.8%~27.1%);同坡度和历时(H1)下,随着雨强的增加,土壤CO_2通量呈现下降的趋势,相较I30雨强下,I60、I90雨强下对应坡度的土壤CO_2通量降低了2.3%~14.3%,但差异均未达到显著性水平;同坡度和雨强(I90)下,随着历时的增加,土壤CO_2通量也表现出降低的趋势,H1、H1.5历时下,土壤CO_2通量相较H0.5下降1.7%~20.9%,历时对土壤CO_2通量影响达显著性水平(p0.1);土壤CO_2通量的变化与坡面SOC流失量呈线性负相关关系(R2=0.69~0.77,r=-0.83~-0.88,p≤0.1).SOC的流失是导致坡面土壤CO_2通量降低的重要因素.     

台风“麦德姆”福州降水δ18O特征及水汽来源分析

大气降水的氢氧同位素不仅在长时间尺度和短时间尺度上对气候环境有一定的响应,而且在极端天气事件中也响应强烈。论文基于2014年7月23—24日10号台风麦德姆登陆前后福州降水的氢氧稳定同位素分析,发现台风麦德姆降水的δ¹⁸O变化范围为-7.2‰~-15.4‰,整个降雨过程分为3个阶段：阶段1（23日3：00至23日12：00）,雨水δ¹⁸O相对偏正（加权平均值为-7.8‰）,降水开始增加,主要受台风外围环流的影响;阶段2（23日12：00至24日8：00）,雨水δ¹⁸O显著偏负（加权平均值为-13.9‰）,采样点降水量达134.8 mm,约占观测时段降水量的78%,降雨量效应明显,主要受台风云雨区影响;阶段3（24日8：00至24日17：00）,雨水δ¹⁸O偏正（加权平均值为-9.2‰）,降水减少,台风远离福州。通过降水δ¹⁸O的阶段性特征以及过量氘,结合水汽输送通量与HYSPLIT-4模拟水汽轨迹分析,确定此次降水的水汽源主要来自西北太平洋水汽通道与孟加拉湾和南海水汽通道。