利用氮氧同位素解析赤水河流域水体硝酸盐来源及其时空变化特征

赤水河流域作为长江上游重要的水源涵养区,其生态环境状况及水环境质量备受关注。为了了解流域河水氮素来源,本次研究利用硝酸盐稳定同位素(~(15)N、~(18)O)示踪技术并结合流域土地利用类型空间分布分析了赤水河流域丰水期与枯水期干流及主要支流河水硝酸盐来源与转化过程。结果表明,流域水体NO_3~-浓度具有明显的时空变化,其中丰水期NO_3~-浓度要高于枯水期,喀斯特区域的NO_3~-浓度要高于非喀斯特区域。流域干、支流水体δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-季节性差异明显,丰水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较大,干流差异较小,而枯水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较小,干流差异较大。结合氮氧同位素和土地利用信息发现,丰水期支流NO_3~-受其土地利用方式的影响,其来源具有多样性;干流NO_3~-浓度则主要受支流混合作用影响。枯水期干流NO_3~-受流域人为活动影响较为显著,点源输入造成水体氮同位素分布范围较宽,主要来源表现为生活污水和土壤有机氮;而支流NO_3~-多表现为土壤有机氮来源,部分支流受流域内城镇影响,生活污水对河流NO_3~-贡献较大。流域水体氮污染控制应以农业面源氮流失为主,同时严格控制点源污染的输入。     

微藻无机氮利用过程中的稳定氮同位素分馏

选用两种δ15N差异显著的铵态氮和硝态氮,分别设置不同浓度的铵态氮和硝态氮来处理莱茵衣藻和蛋白核小球藻,通过分析微藻的稳定氮同位素组成变化,来研究微藻利用不同浓度、不同形态无机氮过程中的稳定氮同位素分馏特征。结果显示,在未添加无机氮的条件下,微藻利用有机氮时,生长缓慢,稳定氮同位素基本上不存在分馏;在添加低浓度无机氮(≤20 mmol/L)时,微藻的生长和稳定氮同位素分馏都随着无机氮浓度的增加而增加;而添加高浓度无机氮(20 mmol/L)时,微藻的生长趋于稳定,铵态氮条件下的微藻稳定氮同位素分馏继续加大,而硝态氮条件下的微藻稳定氮同位素分馏反而减小,可能与此时微藻硝酸还原酶的活力减小有关。     

水华束丝藻对汞的吸附-解吸特征

通过室内模拟实验,探究不同丰度的活、死水华束丝藻对Hg²⁺的吸附动力学特征和等温吸附模型以及解吸特征。结果表明,水华束丝藻对Hg²⁺有较好的吸附效果,能在短时间内吸附大量Hg²⁺,120 min左右达到吸附平衡,且活藻对Hg²⁺的吸附效果比死藻好;活藻和死藻吸附Hg²⁺的动力学过程符合准一级、准二级动力学模型,且准二级动力学模型拟合效果更好;活、死水华束丝藻对Hg²⁺的吸附分别符合Langmuir模型、D-R模型,最大吸附量分别为2.07×10^-2 ng/（10⁶ cells）、3.56×10^-2 ng/（10⁶ cells）;水华束丝藻对Hg²⁺的单位吸附量随着藻丰度的增加而减少,吸附总量随着藻丰度的增加而增加。反应初期（0～5 min）,活、死水华束丝藻对Hg²⁺进行生物吸附,吸附速度快且效率高;随后活藻依靠新陈代谢将Hg²⁺转移至细胞内进行生物富集,因而活藻的单位吸附量高于死藻。活藻和死藻对Hg²⁺的解吸量随藻丰度的增加而增加,且死藻变化更明显。     

海南五指山大气气态总汞含量变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(Tekran 2537B)于2011-05~2012-05对五指山大气气态总汞(TGM)进行了连续1 a的观测.结果表明,五指山TGM含量为(1.58±0.71)ng·m-3,与全球大气汞背景值相当,表明五指山大气几乎没有受到明显的大气汞污染.TGM的月变化特征表现为2011年6~8月和2012年3~5月TGM含量较低,2011年9月~次年1月含量较高,热带季风是影响TGM月变化的主要因素.五指山TGM具有明显的日变化特征,小时均值最低值出现在09:00,峰值出现在19:00,白天TGM浓度低于晚上.日变化受汞长距离迁移和本地气象条件的共同影响.后向轨迹分析结果表明大气汞从中国大陆的长距离迁移为五指山TGM浓度升高的主要原因.     

霾与非霾期间汞在不同粒径颗粒物上的分布特征

在我国高速经济增长过程中,霾污染日趋突出,同时大气汞污染也十分严重,而颗粒汞对于汞在大气中的循环演化意义重大.为了探讨霾污染期间汞在不同粒径颗粒物中的分布特征,采用Nano-moudi 12级(6.2~9.9μm、3.1~6.2μm,1.8~3.1μm、1.0~1.8μm、0.56~1.0μm、0.32~0.56μm、0.18~0.32μm、0.10~0.18μm,0.056~0.10μm、0.032~0.056μm、0.018~0.032μm、0.010~0.018μm)大气颗粒物采样器,对上海霾与非霾期间不同粒径大气颗粒物中的汞进行分析.结果表明,颗粒态汞含量与颗粒物含量正相关;采样期间霾天颗粒态汞平均浓度0.31 ng·m-3是非霾天颗粒态汞平均浓度0.11 ng·m-3的2~3倍;霾和非霾天颗粒态汞浓度以及颗粒物质量浓度随粒径分布呈双峰型,霾期间峰值分别出现在0.56~1.0μm粒径段和3.1~6.2μm粒径段,而非霾期峰值分别出现在0.32~0.56μm和3.1~6.2μm粒径段;霾天较非霾天颗粒态汞和颗粒物的粒径分布均出现了向大粒径方向偏移;颗粒态汞主要分布在粒径≤1μm粒子上,能够长时间停留和长距离输送;非霾期间颗粒态汞在颗粒物中的平均含量为0.029 ng·μg-1,而霾期间为0.015 ng·μg-1;霾污染过程中其他污染物迅速成长,而汞成长较慢;霾天积聚核模态粒子中颗粒态汞质量浓度为2.06 ng·m-3,而非霾天为0.55 ng·m-3,积聚态颗粒物的大幅增加,是灰霾形成的主要原因.本地源燃煤等的排放以及风沙扬尘的增加和外地源的输送是导致霾天污染严重的重要原因.     

内蒙古四种牧草对土壤中汞富集能力与生理响应

随着内蒙古就地煤电转化发展方式的推行,周边土壤中来自大气汞沉降逐步加剧。为了解牧草对汞的富集能力与耐性机理,选取内蒙古草场常见四种牧草:羊草、紫花苜蓿、披碱草和高羊茅进行研究。通过野外汞沉降模拟试验及汞胁迫盆栽种植试验,分别测定土壤、牧草中的总汞含量及牧草的生理生化值,分析被试牧草汞含量与土壤汞含量相关性。供试土壤为砂土,pH在7.43—8.53,当土壤中汞含量不高于1.0 mg?kg~(-1)时,四种牧草富集系数皆大于1。结果表明:不同牧草对汞富集能力不同并且会受土壤中汞含量影响,牧草对汞的富集系数随汞胁迫浓度增高而逐渐下降,汞胁迫下牧草细胞膜脂过氧化程度提高,牧草通过提高抗氧化酶酶活、脯氨酸含量调节细胞是其耐受汞的重要机理。     

氮和氧同位素示踪伊洛河河水硝酸盐来源及转化过程

河流硝酸盐(NO^-₃)浓度及氮和氧同位素组成(δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃)可以辨识河水NO^-₃受自然过程和人为输入的影响,但流域不同土地利用方式对河水NO^-₃来源及转化过程的影响尚不明确,特别是山区人为输入对河水NO^-₃的影响仍不清楚.选择土地利用空间异质性显著的伊河和洛河作为研究对象,借助水体水化学组成,氢氧同位素(δD-H₂O和δ¹⁸O-H₂O)、δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃,辨识不同土地利用方式影响下河水NO^-₃来源及...     

Global fallout Pu recorded in lacustrine sediments in Lake Hongfeng, SW China

Studies on the distribution and isotope compositions of fallout Pu are important for source characterization of possible future non-fallout Pu contamination in aquatic environments, and useful for dating of recent sediments to understand the pollution history of environmental contaminants. We present the historical record of atmospheric Pu fallout reconstructed from a sediment core from Lake Hongfeng, China. The Pu activity profile was in agreement with the 137Cs profile. Inventories were 50.7 Bq m(-2) for 239+240Pu and 1586 Bq m(-2) for 137Cs. The average 240Pu/239Pu atom ratio was 0.185+/-0.009, indicating that Pu originated from global stratospheric fallout rather than from direct tropospheric or close-in fallout from the Chinese nuclear testing conducted in the 1970s. Our data suggested that Lake Hongfeng would be an ideal setting for monitoring atmospheric fallout and environmental changes in this region.     

Elemental Mercury Control by Novel Oxidant and Sorbent in an Entrained-Flow System

An entrained-flow system has been designed and constructed to simulate in-flight mercury capture by sorbents in ducts of coal-fired utility plants. The test conditions of 1.5 s residence time, 140°C temperature, 4.5 ppbv inlet Hg⁰ concentration, and 0–20 lb/MMacf sorbent injection rates were chosen to simulate conditions in the ducts. Novel oxidants developed in previous fixed-bed tests and novel sorbents derived from the novel oxidants were tested for their Hg⁰ capture in the entrained-flow system to examine the possibility of using those sorbents in a full-scale system. Darco-FGD and Darco Hg-LH served as benchmark sorbents with which mercury control capability of the novel oxidants and novel sorbents could be compared. The test results showed that the novel oxidants have remarkable Hg⁰ oxidation capability, and the novel sorbents showed a better performance in Hg⁰ removal than Darco Hg-LH.     

长三角和珠三角土壤中汞的化学形态、转化和吸附特性

为了解长江三角洲和珠江三角洲农业土壤中汞的积累可能产生的环境影响,选择10个代表性农业土壤样品,研究了土壤中汞的化学形态、积累过程中形态的转化及吸附-解吸行为.研究表明,当无外源汞加入时,长江三角洲和珠江三角洲农业土壤中,汞主要以稳定的残余态形式存在.但随着汞加入量的增加,土壤中可交换态汞显著增加,增加程度与土壤性质有关.土壤pH是影响土壤汞有效性最重要的因素,其对土壤汞的吸附、解吸、形态转化和存在形态均有很大影响.土壤酸化可促进土壤汞的释放,加剧对环境的危害,防治土壤酸化也可有效降低土壤中汞对环境的危害.