成都市及周边地区严重臭氧污染过程成因分析

结合天气形势,地面观测资料和WRF-CMAQ模式,分析了2017年7月8~15日成都市一次罕见持续O₃污染过程的特征及成因,量化了各个物理化学过程对此次污染过程的相对贡献,并通过敏感性实验分析了四川盆地内O₃及其前体物的区域传输和本地光化学反应对此次污染过程的影响.结果表明,此次O₃持续污染过程主要是因为四川盆地内盛行偏东风,导致盆地东部城市群的O₃及其前体物经区域输送到成都及周边地区,加之成都市出现小风、气温升高等气象条件进而形成,属于典型的传输性爆发污染.持续污染形成的主要物理化学机制体现为日间气相化学过程贡献为稳定的正值,加之输送过程贡献出现爆发式升高,进而导致近地面O₃小时净增量迅速上升且高达50μg/（m³·h）,随之O₃浓度迅速响应,产生爆发式增长.此外,敏感性实验结果显示此次成都市O₃持续污染的形成受区域输送影响较受本地光化学反应影响更为明显.O₃污染爆发前上游地区高浓度O₃及其前体物沿流场输送并在成都及周边地区不断积累,导致日间O₃浓度不断升高.     

金属改性对SAPO-34低温还原NO性能的影响

采用浸渍法制备金属改性SAPO-34分子筛催化剂,分析比较了不同单金属（Cu或Co）及不同比例双金属（Cu：Co=1：1、3：1、5：1,质量比）改性催化剂对NO的催化还原性能,评价了不同催化剂的N₂选择性,并采用扫描电子显微镜（SEM）、比表面积测试、X射线衍射分析（XRD）、NH₃-程序升温脱附（NH₃-TPD）等表征手段对催化剂的物化性能进行了分析.结果表明,单金属Cu改性催化剂具有较宽的温度区间,在250~450℃范围内NO的转化率始终保持在100%;双金属改性使NO转化率保持为100%的最低温度下降了25~50℃,显著拓宽了低温段窗口,其中,Cu₃Co₁/SAPO-34催化剂的低温催化还原性能最好,200℃即可实现100%的NO转化率,175℃下的转化率也高达80%以上.Cu-Co双金属改性SAPO-34分子筛催化剂具有优异的低温催化还原NO性能,具有在机动车尾气、工业废气的低温脱硝治理领域应用的潜力.     

稻田NO3-还原耦合As(III)氧化过程及微生物群落特征

以华南稻田土壤为研究对象通过构建微宇宙体系,研究了淹水稻田自养硝酸盐还原耦合As（III）氧化过程及其微生物群落结构组成.结果表明,NO₃^-的添加促进了稻田土壤中As（III）的氧化,在未添加NO₃^-的处理（Soil+As（III））以及灭菌处理（Sterilized soil+As（III）+NO₃^-）中As（III）未发生明显的氧化;在Soil+As（III）+NO₃^-处理中,NO₃^-有少量被还原,而在Soil+NO₃^-处理中,NO₃^-没有被还原.通过16S rRNA高通量分析在NO₃^-还原耦合As（III）氧化体系中微生物群落结构特征,在Soil+As（III）+NO₃^-处理中shannon指数相对较低为8.19,土壤微生物群落多样性降低,其中在门水平上主要优势菌群为变形菌门Proteobacteria（33%）、绿弯菌门Chloroflexi（11%）、浮霉菌门Planctomycetes（12%）;在属水平上主要的优势菌属为Gemmatimonas（7.4%）以及少量的Singulisphaera、Thermomonas、Bacillus.NO₃^-的添加能够促进稻田土壤中自养As（III）氧化,并且影响着稻田土壤中微生物群落组成.     

Effects of SO2 and H2O on low-temperature NO conversion over F-V2O5-WO3/TiO2 catalysts

F-V_2 O_5-WO3/Ti02 catalysts were prepared by the impregnation method.As the content of F ions increased from 0.00 to 0.35 wt.%,the NO conversion of F-V_2 O_5-WO_3/TiO_2 catalysts initially increased and then decreased.The 0.2 F-V_2 O_5-WO_3/TiO_2 catalyst(0.2 wt.% F ion)exhibited the best denitration(De-NOx) performance,with more than 95% NO conversion in the temperature range 160-360℃,and 99.0% N2 selectivity between 110 and 280℃.The addition of an appropriate amount of F ions eroded the surface morphology of the catalyst and reduced its grain size,thus enhancing the NO conversion at low temperature as well as the sulfur and water resistance of the V_2 O_5-WO3/Ti02 catalyst.After selective catalytic reduction(SCR) reaction in a gas flow containing SO_2 and H_2 O,the number of NH3 adsorption sites,active component content,specific surface area and pore volume decreased to different degrees.Ammonium sulfate species deposited on the catalyst surface,which blocked part of the active sites and reduced the NO conversion performance of the catalyst.On-line thermal regeneration could not completely recover the catalyst activity,although it prolonged the cumulative life of the catalyst.In addition,a mechanism for the effects of S02 and H_2 O on catalyst NO conversion was proposed.     

Density functional theory (DFT) studies of vanadium-titanium based selective catalytic reduction (SCR) catalysts

Based on density functional theory (DFT) and basic structure models, the chemical reactions on the surface of vanadium-titanium based selective catalytic reduction (SCR) denitrification catalysts were summarized. Reasonable structural models (non-periodic and periodic structural models) are the basis of density functional calculations. A periodic structure model was more appropriate to represent the catalyst surface, and its theoretical calculation results were more comparable with the experimental results than a non-periodic model. It is generally believed that the SCR mechanism where NH₃ and NO react to produce N₂ and H₂O follows an Eley-Rideal type mechanism. NH₂NO was found to be an important intermediate in the SCR reaction, with multiple production routes. Simultaneously, the effects of H₂O, SO₂ and metal on SCR catalysts were also summarized.     

Reviews of emission of biogenic volatile organic compounds (BVOCs) in Asia

Biogenic volatile organic compounds (BVOCs) in the atmosphere play important roles in the formation of ground-level ozone and secondary organic aerosol (SOA) in global scale and also in regional scale under some condition due to their large amount and relatively higher reactivity. In places with high plant cover in the tropics and in China where air pollution is serious, the effect of BVOCs on ozone and secondary organic aerosols is strong. The present research aims to provide a comprehensive review about the emission rate, emission inventory, research methods, the influencing factors of BVOCs emissions, as well as their impacts on atmospheric environment quality and human health in recent years in Asia based on the summary and analysis of literatures. It is suggested to use field direct measurement method to obtain the emission rate and model method to calculate the emission amount. Several recommendations are given for future investigation and policy development on BVOCs emission.     

基于野外原位抽注试验和同位素技术的含水层反硝化速率研究

反硝化作用是地下水硝酸盐污染去除最重要的过程.由于水文地质条件和水文地球化学环境的复杂性和不确定性,精准测定含水层反硝化速率是反硝化过程的研究难点.选取潮白河冲洪积扇中部中国环境科学研究院地下水创新野外基地作为研究区,基于野外原位试验和15N同位素示踪法提出一种含水层反硝化速率的测定方法.该方法综合体现了研究区实际水文地质条件和水文地球化学环境对反硝化作用的影响,并充分考虑了硝酸盐在含水层中稀释弥散作用对计算结果的影响.结果表明:①潮白河冲洪积扇中部某地地下26~28 m处于还原环境,含水介质以粉细砂为主,ρ（NO₃-N）平均值为2.77 mg/L.②地下26~28 m反硝化速率在349.52~562.99 μg/（kg·d）（以N计,下同）之间,平均值为450.31 μg/（kg·d）.通过与研究区含水介质、采样深度和硝酸盐背景值相似的国内外案例对比研究,初步评估结果处于合理区间.③测试结果具有一定不确定性,主要来自忽略中间产物NO₂-和NO的计算方法、扰动采样方法、N₂O的操作规范程度及采样频率等方面.研究方法为测定含水层硝酸盐速率研究提供了新的思路,研究结果可为地下水中硝酸盐转化过程机理研究、地下水硝酸盐污染修复及风险管控提供关键的理论支撑数据.      

废塑料再生过程废水中微塑料去除模拟试验

微塑料是一种存在于不同环境介质中的新兴污染物,主要来源于废弃塑料制品,其存在污染范围广、潜在环境污染大的问题.废塑料再生企业生产废水中微塑料浓度远高于其他类型废水,对其生产废水中的微塑料进行处理具有重要的环境意义.模拟废塑料再生过程的生产废水并进行微塑料去除的絮凝沉淀试验,研究絮凝剂投加量、pH、水力快速搅拌条件的单因素和正交试验对废水中微塑料去除率及其各因素作用的影响.结果表明:①当PAC (聚合氯化铝)投加量为10 mL,PAM (聚丙烯酰胺)投加量为7 mL,pH为9,水力快速搅拌条件为100 r/min下维持40 s再200 r/min下维持40 s时,微塑料的总去除率最高,达91%.②PAC投加量是影响微塑料去除效果的主要因素,其次是pH.③微塑料的去除率与其本身的密度有关,密度大的ABS (acrylonitrile butadiene styrene,丙烯腈-丁二烯-苯乙烯)去除率最高,密度小的PE (polyethylene,聚乙烯)去除率最低.④不同粒径区间的微塑料去除率区别较大,粒径小(0.1~0.25 mm)的微塑料去除效果最好.研究显示,通过控制PAC和PAM的投加量、pH和水力搅拌速率等条件,能够有效将废水中的微塑料通过絮凝沉淀的方法去除,从而达到净化含微塑料生产废水的目的.      

2019年10~12月京津冀及周边“2+26”城市重污染减排效果评估

为评估京津冀及周边区域重污染过程期间应急减排措施的效果,基于情景模拟的方法,采用NAQPMS模式和多种观测资料,分析了2019年10~12月期间京津冀及周边区域环境空气质量、重污染过程和气象条件概况,评估了模式24、72和144 h的PM_2.5预报效果,并对应急减排措施的效果和不确定性进行了讨论.结果表明,2019年10~12月京津冀及周边"2+26"城市PM_2.5平均浓度64 μg ·m^-3,同比降低了10 μg ·m^-3;区域性重污染过程4次,受影响城市重污染过程期间PM_2.5平均浓度156 μg ·m^-3."2+26"城市PM_2.5气象条件评估指数（EMI）变化值范围为-15.6%~16.8%,EMI显示北京、天津和石家庄等12个城市气象条件与同期相比变差,变差程度范围为3.2%~16.8%.减排情景模拟分析显示应急减排措施有效减少了区域性重污染过程的发生,污染物峰值浓度降幅明显,未出现区域性严重污染过程.典型重污染期间,北京、石家庄、保定和唐山等城市PM_2.5日均浓度削减2%~9%.区域应急减排措施促使"2+26"城市PM_2.5季度均值分别降低1~3 μg ·m^-3左右,区域性减排效果明显.     

三亚河红树林表层沉积物中好氧氨氧化微生物的分布特征及潜在硝化速率

氨氧化过程是硝化作用的限速步骤,氨氧化细菌(ammonia-oxidizing bacteria, AOB)和氨氧化古菌(ammonia-oxidizing archaea, AOA)是氨氧化作用的主要驱动者,其分布特征及其对硝化作用的相对贡献是氮素循环的研究热点.采用实时荧光定量PCR技术研究了三亚河红树林表层沉积物中好氧氨氧化微生物的分布特征,并通过测定潜在硝化速率分析了AOB和AOA对硝化作用的相对贡献率.结果表明,多数采样点中,AOA amoA基因丰度高于AOB amoA基因丰度; AOB丰度冬季较高,AOA丰度夏季较高,且冬季AOA和AOB丰度的比值较低;溶解氧、pH、总有机碳和硝态氮对AOB和AOA丰度影响较大; AOB和AOA在夏季的潜在硝化速率均高于冬季,冬季AOA对硝化作用的相对贡献率较高而夏季则是AOB在硝化作用中占主导地位,AOB和AOA的潜在硝化速率与amoA基因丰度均不存在显著相关性.