氧基氯化铁非均相活化过一硫酸盐降解金橙Ⅱ

采用部分热分解法制备了氧基氯化铁（FeOCl）,用于活化过一硫酸盐（PMS）降解难降解偶氮染料金橙Ⅱ（AO7）.利用X射线光电子能谱分析（XPS）、扫描电镜（SEM）和X射线衍射光谱（XRD）对其进行了表征;通过实验评估FeOCl/PMS体系对AO7的降解效果并分析了影响AO7去除率的各种因素.结果表明：FeOCl活化PMS降解AO7效果良好,矿化率达44%.在中性条件下,当FeOCl投加量50mg/L、PMS浓度1.0mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在30min内完全降解.随PMS投加量、FeOCl投加量、Cl^-浓度和反应初始pH值的增大,AO7的脱色效果提高.FeOCl还具有良好的重复利用性.此外,通过自由基淬灭实验、EPR测试和XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理：由PMS活化产生的SO₄^-·和·OH对污染物进行降解,其中主要活性物种为SO₄^-·.     

京津冀地区钢铁行业协同减排成本-效益分析

京津冀地区是我国钢铁行业布局最集中的区域,也是大气污染治理的重点区域之一.分析京津冀地区钢铁行业各类治污手段中长期减排的成本-效益,对于选择最经济有效的减排路径、加快推动该地区大气环境质量达标意义重大.基于能源环境、环境分布、人群健康效益评价等模块构建多模型耦合方法,以2015年为基准年,以每5 a为时间节点,设计了京津冀地区钢铁行业规模-结构、规模-技术、规模-末端治理、综合减排4种协同减排情景,计算各情景下2015—2030年京津冀地区钢铁行业主要污染物(SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5、CO₂)的减排成本与效益,比较获取治污减排的最优路径方案.结果表明:①基于减排成本计算,规模-末端治理减排情景成本最低,分别为规模-结构、规模-技术减排情景投入的15.18%、23.94%;综合减排情景下治污减排潜力最大,但综合成本最高.②基于环境税效益评价方法、人群健康效益评价方法计算显示,人群健康效益评价方法计算的减排效益高于环境税效益评价方法,表明污染减排的潜在人群健康效益更高;基于两种减排效益方法,4种协同减排情景中综合减排效益分别为10.78×108、76.14×108元,高于规模-结构、规模-技术、规模-末端治理减排情景效益.③基于环境税效益评价方法,4种协同减排情景的效益-成本比表现为规模-末端治理减排情景(0.46) >规模-技术减排情景(0.24) >综合减排情景(0.15) >规模-结构减排情景(0.10);基于人群健康效益评价方法4种协同减排情景的效益-成本比依次为规模-末端治理减排情景(8.35) >综合减排情景(1.07) >规模-结构减排情景(0.57) >规模-技术减排情景(0.65),表明规模-末端治理减排情景的减排路径最优.研究显示,京津冀地区钢铁行业应基于环境质量底线目标要求,综合考虑减排潜力、减排成本与收益,以规模-末端治理为主要途径,选取协同减排的最优路径.      

不同裂解温度稻壳生物炭对阿特拉津的吸附行为及机制

为探究不同裂解温度下稻壳生物炭的结构和性质差异及其对阿特拉津（AT）的吸附作用机制和构-效关系,以稻壳为原料在300、500和700℃下制备稻壳生物炭（分别记为RH300、RH500、RH700）,通过电镜扫描、元素分析仪、比表面积分析仪和傅里叶变换红外光谱分析仪等对3种稻壳生物炭进行结构表征分析,并采用批量等温吸附法研究稻壳生物炭对AT的吸附特性.结果表明:裂解温度由300℃升至700℃时,稻壳生物炭中w（C）由48.81%升至64.67%,w（H）、w（N）和w（O）则由3.22%、1.45%和34.66%分别降至0.89%、0.92%和16.29%,原子比H/C、O/C和（O+N）/C值均降低.可见,随着裂解温度升高,稻壳生物炭的芳香性增强,亲水性和极性降低,且比表面积和孔体积增大,平均孔径减小.3种稻壳生物炭对AT的吸附均可用Freundlich和Langmuir两种等温吸附模型进行较好地拟合（R≥0.948,P < 0.01）,吸附作用及非线性程度与生物炭的比表面积（SSA）、芳香性（H/C）、亲水性（O/C）和极性〔（O+N）/C〕呈良好的指数关系,大小表现为RH700 > RH500 > RH300.稻壳生物炭对AT的吸附机制主要包括分配作用和表面吸附,分配作用强度与生物炭的极性和炭化程度有关;而表面吸附作用与AT的分子大小有关,3种稻壳生物炭对AT的表面吸附除表面覆盖外,还存在多层平铺、毛细管现象和孔隙填充等.研究显示,裂解温度是影响生物炭吸附有机污染物的重要因素,在综合考虑成本和制备工艺的同时,适当提高裂解温度可增强生物炭对有机污染物的吸附作用.      

基于逸度方法分析大连湾海域PFASs在海水-沉积物界面的扩散趋势

研究污染物在沉积物-水界面的扩散趋势对于开展其环境风险评估具有重要作用。本研究基于大连湾海域海水和沉积物样品中全氟烷基化合物（PFASs）的含量数据,应用变异系数（C_v）分析了浓度分布的空间变异程度,应用逸度分数（ff）分析了PFASs在沉积物-水界面扩散趋势,应用响应系数（RC）分析了有机碳含量对扩散趋势的影响。结果表明:大连湾海域海水和沉积物中9种PFASs的总浓度均为中等变异;在沉积物中的浓度空间差异略大,可能受历史排放污染物残留及污染事故的影响。在海水-沉积物界面扩散过程中,全氟烷基磺酸类和全氟烷基羧酸类化合物呈现相同的扩散特性,总体表现为ff值随PFASs链长的增加而逐渐降低的趋势。短链PFASs在大连湾海域倾向于存在于水体中,而长链PFASs倾向于扩散到沉积物中。有机碳是影响PFASs在沉积物-水界面扩散趋势的重要参数,且对长链PFASs的影响更明显。全氟辛烷磺酸作为一种持久性有机污染物在大连湾海域中主要处于平衡状态。     

漆酶降解有机污染物的研究进展

文章综述了漆酶的来源及性质、催化氧化机制、催化氧化有机物的作用方式及影响其活性的因素,并分析了其在有机污物染治理方面的应用现状。综合国内外研究现状,开发新型的漆酶磁性纳米固定化材料及构建高效产漆酶基因工程菌是实现漆酶工业化应用的重要研究方向。     

非饱和带强化反应层脱氮的试验研究

自然堆肥过程中,畜禽养殖产生的粪污渗滤液入渗土壤非饱和带.高浓度有机氮在微生物作用下经由复杂的地球化学过程转化为各种含氮物质,其中硝酸盐迁移能力较强,在降雨条件下入渗地下水,造成区域性地下水硝酸盐污染.在非饱和带中构建由木屑和壤土组成的强化反应层,通过间歇性的原位淋溶脱氮试验,系统地研究了非饱和带含水量及COD、硝态氮、亚硝态氮和氨氮的浓度变化规律,评价了强化反应层的脱氮能力.研究结果表明:①反应层中木屑材料的强吸水特性使得灌水后短时间内反应层含水量大幅提升,形成有利于反硝化进行的厌氧环境.木屑通过水解作用释放大量溶解性有机碳,供给反硝化微生物进行脱氮.②在入渗硝态氮浓度为170.00 mg·L~(-1)条件下,反应层对硝态氮去除率最高可达97.63%.反应层脱氮量随处理水量增加而提升,当上层为砂土时脱氮量最高,可达24.61 g·m~(-3).③反应层中的NO~-_3-N发生了完全反硝化,出水中NO~-_2-N浓度低于0.5 mg·L~(-1),几乎不发生积累.同时,反应层中发生的DNRA过程使氨氮浓度小幅升高.强化脱氮反应层可阻控硝酸盐污染地下水.     

亚慢性氟暴露致小鼠海马损伤的影响及分子机制研究

为探明亚慢性氟中毒致小鼠海马损伤及分子机制,选用ICR雄性小鼠140只,随机分为对照(C)、低氟(LF)、高氟(HF)、低氟(LF)+L钙离子通道激动剂(FPL)、低氟(LF)+L钙离子通道抑制剂(NIF)、高氟(HF)+激动剂(FPL)、高氟(HF)+抑制剂(NIF) 7组,分别饮用自来水、5、30 mg·L~(-1)氟化钠水溶液90 d,氟染毒第84 d分别腹腔注射生理盐水、FPL64176、Nifedipine7d.同时,采用开场行为及水迷宫检测学习记忆能力;通过HE切片染色观察海马形态结构;根据试剂盒说明检测脑组织谷胱甘肽过氧化物酶(GSH-PX)、总超氧化物歧化酶(SOD)酶活性及丙二醛(MDA)含量;利用RT-PCR和Western Blot法分别检测海马内凋亡相关分子CaMKⅡ和Bax、Bcl-2基因/蛋白表达.结果发现,HF组、LF+FPL组和HF+FPL组小鼠毛发粗糙,暴躁不安.LF、HF组小鼠自发活动、探究行为及空间学习记忆力显著下降(p0.05),海马细胞损伤,SOD、GSH-PX活性极显著下降(p0.01),CaMKⅡ基因/蛋白表达水平显著(p0.05)或极显著(p0.01)上调,Bax基因/蛋白表达水平显著(p0.05)或极显著(p0.01)上调,Bcl-2基因/蛋白表达水平显著(p0.05)或极显著(p0.01)下调,Bax与Bcl-2基因/蛋白表达水平比值显著(p0.05)或极显著(p0.01)上调;LF+FPL、HF+FPL处理加剧了上述基因/蛋白表达水平,LF+NIF、HF+NIF组可逆转上述基因/蛋白表达水平.结果提示,氟中毒致脑损伤与L型钙离子通道及下游相关分子表达异常密切相关,而L钙离子通道抑制剂(Nifedipine)能改善氟暴露造成的海马损伤.     

大气自净能力指数的气候特征与应用研究

为了定量地评估污染气象条件对空气污染的作用并实现对空气污染潜势的预报,本文在城市大气污染数值预报系统（CAPPS）预报原理的基础上,定义了大气自净能力指数,并分别给出了采用气象站观测资料和通过数值模拟计算大气自净能力指数的方法.基于气象站观测资料的全国大气自净能力指数分析计算表明,全国大气自净能力最差的地区分布在四川盆地和新疆塔里木盆地,大气自净能力最强的地区分布在青藏高原、蒙古高原、云贵高原、以及东北平原和三江平原、山东半岛和海南岛;1961~2017年,京津冀、长三角和珠三角地区的大气自净能力指数呈下降的变化趋势,全年低自净能力日数呈上升的变化趋势.采用大气自净能力指数评估2014年北京APEC会议期间大气污染防控效果,表明在11月8~10日极端不利扩散气象条件发生时,减排措施使北京市空气质量AQI平均降低77%,使京津冀平原地区11个城市的空气质量AQI平均降低37%.基于国家气候中心月动力延伸气候预测模式（DERF2.0）的预报产品和中尺度模式（WRF）,建立了可以预测全国未来40d逐日大气自净能力指数的延伸期-月尺度大气污染潜势预测系统,回报实验表明,在大多数情况下可以提前15d预报出大气重污染过程;月尺度的大气重污染过程预报效果更大程度上取决于月动力延伸气候预测模式（DERF2.0）的预报准确率.