可燃物化学性质对燃烧释放PM2.5元素成分的影响

通过自主设计的燃烧装置,对云南省6种典型乔木树种的不同器官(枝、叶、皮)室内模拟阴、明燃两种燃烧过程,收集燃烧排放颗粒物(PM_2.5)并测定K、Mg等8种元素排放因子,比较不同燃烧状态释放PM_2.5中元素含量的差异,同时分析各元素排放因子与可燃物自身元素含量之间的相关性.结果表明:可燃物中K、Mg和Ca元素含量较高,范围为(137.74~4670.70) mg/kg,微量元素Mn含量突出;阔叶可燃物元素含量普遍高于针叶,器官间元素含量差异显著;燃烧释放PM_2.5中K、Na元素排放因子较高,范围为(0.4269~4.9321)~(0.6311~3.0856) mg/kg,微量元素Zn较高、Cu最少,范围为(0.0409~0.3670)~(0.0029~0.0458) mg/kg,常量元素高于微量;树种间元素排放因子表现针叶高于阔叶,器官间较可燃物自身差异增大;燃烧状态对排放因子存在影响,常量元素普遍表现为明燃>阴燃,微量元素无明显规律;PM_2.5与可燃物各元素含量比值中,Na元素最高,其余元素占比普遍0~1%范围,微量元素含量比高于常量,针叶高于阔叶;可燃物的化学性质对其排放特性影响显著,可燃物与PM_2.5的元素间相关性较高,相关水平普遍达0.600以上,器官间不同元素相关水平表现为:常量元素普遍高于微量元素,针叶略高于阔叶,叶>皮>枝,明燃高于阴燃.     

A/O-MBBR工艺处理生活污水性能及菌群结构

采用设计规模为100m³/d的一体化缺/好氧-移动床生物膜反应器(A/O-MBBR)处理实际生活污水,通过265d的中试研究考察了该工艺在多因素扰动下的除碳和脱氮性能,并对不同运行阶段微生物群落结构的动态变化进行了研究.结果表明,一体化A/O-MBBR系统具有良好的COD去除效果和脱氮性能.当好氧池溶解氧(DO)浓度和进水碳氮比(COD/N)分别为2.5~3.5mg/L和(7.9±2.0)时,COD、NH₄⁺-N和TN去除率分别达到(93.3±5.4)%、(99.1±0.6)%和(67.9±10.5)%.Proteobacteria、Bacteroidetes和Chloroflexi在不同运行时期均有较高的相对丰度,保证了有机物的高效去除.A/O-MBBR系统脱氮功能菌在运行初期主要分布于活性污泥中,且相对丰度较低.长期运行后,生物膜与活性污泥中均同时检出大量硝化菌和反硝化菌.其中,相对丰度最高的硝化菌为Nitrospira,主要分布于生物膜上(19.48%~28.05%).反硝化菌则以Thauera、Terrimonas和Dokdonella等为主.     

生物酶对初沉污泥厌氧发酵产短链脂肪酸的调控研究

旨在通过生物酶调节(碱性蛋白酶、中性蛋白酶和α-淀粉酶)提高初沉污泥的厌氧发酵效率,并通过微生物群落结构解析,SCFAs (short-chain fatty acids,SCFAs)组分分析等揭示其调控机理.结果表明,3种生物酶均可增强初沉污泥水解和产酸作用,碱性蛋白酶调控系统对初沉污泥厌氧发酵的促进效果最为明显,发酵第4d SCFAs的产量和产率分别达到1508mg COD/L和0.174g COD/g VSS.对比控制组,SCFAs的产量和产率分别增加了1129mg COD/L和0.13g COD/g VSS.微生物群落结构分析表明,在碱性蛋白酶调控发酵系统中,Lentimicrobium、Proteiniphilum和Bacteroides等发酵相关菌群的相对丰度得到了改善,Methanosaeta、Methanospirillum等产甲烷古菌的活性受到了抑制.同时,生物酶调控对促进发酵过程乙酸占比也有促进作用.     

微生物光电还原CO2合成乙酸对外电压的响应机制

以TiO₂光阳极结合自养型生物阴极,构建双室微生物光电合成（MPES）系统,以光能作为主要的能量来源,探究MPES还原CO₂合成乙酸的性能及其限制因素.结果表明,光阳极取代纯电化学阳极显著降低了MPES生物阴极对外电压的需求.MPES能持续稳定运行,平均产乙酸速率为（1.18 ±0.11） mmol/（L·d）,法拉第效率为45.75%±3.97%.光阳极驱动阴极产生氢气,推测阴极微生物倾向于利用氢转移的方式来进行电子传递.外加电压通过影响光阳极的给电子能力从而对MPES的性能产生显著的影响,当外电压从0.4V升高至0.6V时,MPES的电流,乙酸产量和法拉第效率都显著提高,系统的性能主要受限于阳极.当外电压高于0.6V,系统电流,乙酸产量的增速减缓,法拉第效率在外加电压0.8V时达到最大值,随后下降,表明生物阴极的得电子能力已经达到饱和,此时MPES的性能主要受限于阴极.作为电子传递中间体,H₂的不完全利用是法拉第效率没有随着外电压的增加进一步提升的原因.     

城市内部尺度PM2.5传输关联方法研究—以北京市为例

基于数据驱动思想,以城市内部环境空气质量监测站点为研究对象,建立了目标站点与周边站点间PM_2.5浓度、风向、风速、欧几里得距离等参数的多元线性关联回归模型,使用梯度下降算法学习得到各参数权重系数,计算得出周边站点对目标站点PM_2.5传输贡献,并评估了模型的可行性.以北京市丰台花园（FT）为目标站点的应用研究结果显示,2016年FT站点PM_2.5浓度为82μg/m³,周边站点大兴（DX）、房山（FS）、亦庄（YZ）、东四环（DS）、古城（GC）和万柳（WL）浓度分别为93,82,80,79,77,71μg/m³;FT站点PM_2.5浓度与上一时刻周边站点WL、GC、DX、YZ的相关性分别为0.634、0.631、0.608和0.601,显示其对FT站点PM_2.5污染传输显著;建立的4个季节关联回归模型RMSE值分别为13.22、11.74、12.51和13.22,PM_2.5模拟浓度与监测浓度变化趋势一致,验证了模型的可行性;WL、DX、YZ、GC分别是对应春、夏、秋、冬4个季节对FT站点PM_2.5污染传输贡献较大的站点,其贡献值分别为1.61%、1.71%、2.20%和8.57%.该模型解析的结果可为北京市未来城市规划、建设提供依据,提出的PM_2.5传输多元线性关联回归方法同样可用来解析其他城市内部尺度PM_2.5传输关联,为挖掘城市内部PM_2.5传输路径、精准溯源提供基础.     

Fe3O4活化过硫酸盐体系同步去除诺氟沙星和铅

采用Fe₃O₄活化过硫酸盐（PS）同步去除水中的NOR （诺氟沙星）和Pb （II）.探讨了Fe₃O₄投加量、PS浓度、初始pH值和Pb （II）浓度对NOR降解的影响.结果表明,NOR的降解符合伪一级反应动力学,在温度为30℃、NOR初始浓度为5.0mg/L、Pb （II）浓度为1.0mg/L、Fe₃O₄投加量为2.0g/L、PS浓度为1.5mmol/L、初始pH值为7.0的条件下,反应120min后,NOR降解率达90.2%,Pb （II）去除率为99.5%.自由基淬灭实验证实,硫酸根自由基（SO₄^-·）是NOR降解的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了NOR可能的降解路径和中间产物.Fe₃O₄活化PS高级氧化工艺可作为一种同步去除有机污染物和重金属的工艺.     

深圳市工业区VOCs污染特征与臭氧生成敏感性

于2020年9~10月在深圳北部典型工业区开展在线观测以分析该地VOCs污染状况,并使用基于观测的模型(OBM)研究臭氧生成敏感性.观测期间VOCs的总浓度为48.5×10^-9,浓度水平上烷烃>含氧有机物(OVOCs)>卤代烃>芳香烃>烯烃>乙炔>乙腈.臭氧生成潜势(OFP)为320μg/m³,其中芳香烃、OVOCs以及烷烃贡献最大,这3类物种OFP贡献总和超过90%.乙烯与苯呈现“两峰一谷”的日变化特征,主要受到机动车排放的贡献.相对增量反应性(RIR)分析表明,削减人为源VOCs对控制当地臭氧生成最为有效,当中又应优先控制芳香烃;经典动力学曲线(EKMA)分析表明该片区臭氧生成处于过渡区,在开展VOCs区域联防联控的同时,需要在当地进行有力的NOx控制以强化该地区臭氧污染长期管控.     

低温下废铁屑对厌氧氨氧化系统的影响

考察了在低温条件下(<20℃)废铁屑及其投加方式对厌氧氨氧化反应器脱氮性能和微生物群落的影响.结果表明,当废铁屑投加量为10g/L时,直接(R2)和间接(R3)投加方式均会对厌氧氨氧化反应造成短期抑制,总氮去除率分别降低4.7%和3.4%;30d连续运行后,2组反应器总氮去除率均提升至70%左右;反应器稳定运行阶段,R2的R_s(NO₂^--N与NH₄⁺-N去除量之比)和R_p(NO₃^--N生成量与NH₄⁺-N去除量之比)为1.57和0.22, R3的R_s和R_p为1.49和0.23,比R2更接近厌氧氨氧化反应理论值.废铁屑在水中发生腐蚀,降低DO并提高pH值,且R2,R3污泥中铁含量分别为对照组的1.64倍和1.93倍,废铁屑不仅改善了厌氧氨氧菌的生境,还满足了其对铁元素的需求.高通量测序结果显示,在20~50d的运行过程中, R1,R2,R3中优势厌氧氨氧化菌属Candidatus_Kuenenia的相对丰度分别增加-1.05%,0.14%和0.96%,废铁屑的投加促进了厌氧氨氧化菌在低温下的生长,且间接投加促进效果更为显著.     

地壳元素铁的吸光贡献对黑碳吸光增强估算的影响——以武汉为例

传统方法使用固定的波长吸收指数来估算地壳元素或棕碳吸光,但该方法只能处理仅存在两种组分的情形(黑碳/棕碳,或黑碳/地壳元素)的吸光贡献,存在较大不确定性.为此,本文提出一种新的方法,利用武汉在线观测数据(2021年2、3、8、9月),采用铁作为地壳元素的示踪物,利用最小相关系数法(MRS)得出地壳元素的吸光贡献,在扣除地壳元素吸光之后,再得到黑碳吸光增强系数(E_abs).结果显示观测期间370nm波段地壳元素吸光贡献均值为12.3%,月均值范围5.7%~15.5%,且波长吸收指数与铁的浓度正相关,表明地壳元素吸光贡献不可忽视.地壳元素吸光贡献呈现出显著的季节特征,呈现出冬季低,春季高的特点.地壳元素吸光的分离前后计算的E_abs存在一定的差异,受到了黑碳和铁的相关性的影响.观测期间扣除地壳元素吸光后,E_abs均值为1.43±0.53,在季节性上呈现春夏高,秋冬低的特性,春季较高E_abs值与春季黑碳较高的老化程度有关.E_abs对无机盐和有机物的含量存在正的依赖关系,证明了这些包裹物质对吸光增强的影响.     

基于贝叶斯的苯并(α)芘PBPK模型优化与健康风险评估应用

应用基于生理的药代动力学(PBPK)模型预测苯并(α)芘(BaP)暴露的人体内部剂量,基于贝叶斯的马尔科夫链蒙特卡洛模拟(MCMC)方法对模型参数进行校准和优化,最后运用已优化的模型对BaP内暴露基准值进行推导.研究发现,基于贝叶斯的MCMC方法对模型后验参数校准后,模型精度明显提高,两个数据集验证结果显示残差平方和分别降低了72%和94%.PBPK模型以BaP和子代谢物3-羟基苯并(α)芘(3-OHBaP)的体内动力学过程为结构基础,模拟BaP体内浓度分布大小为脂肪>肾脏>皮肤>缓慢灌注组织>快速灌注组织>静脉血>肝脏;3-OHBaP体内浓度分布大小为肾脏>快速灌注组织>脂肪>肺>静脉血>缓慢灌注组织>肝脏>皮肤.敏感性分析显示,快速灌注组织-血分配系数对模型输出影响最大,灵敏度系数超过了200%;排泄系数影响最小,只有肾小球过滤率K_BR的灵敏度系数超过了1%.以美国国家环境保护局推荐的参考浓度2.0×10^-6mg/m³为外暴露安全基准值,基于PBPK模型推导了职业暴露的BaP生物监测当量(BE),结果显示BE值为0.405pmol/mol肌酐(尿液3-OHBaP平均浓度),为基于人体内暴露剂量水平进行定量健康风险评估奠定了基础.