羧基改性阴极对微生物电合成系统产乙酸性能的影响机制

微生物电合成系统(microbial electrosynthesis systems,MESs)可利用微生物将二氧化碳转化为有价化合物,有望实现温室气体的资源化利用,然而,其合成效率仍需进一步提高.本研究通过电化学还原重氮盐反应将特定的官能团—COOH接枝到碳布电极表面,探究改性阴极对于MESs性能的影响.结果发现,经—COOH改性的阴极材料亲水性显著提高,而循环伏安扫描电流变弱. MESs在启动阶段性能差异最大,运行48 h,改性组CA-H、CA-M、CA-L的产氢速率是CK的21. 45、28. 60和22. 75倍;运行120 h,CA-H、CA-M和CA-L的乙酸累积浓度是CK的2. 01、2. 43和1. 44倍. MESs运行324 h后,各阴极的电化学活性无明显差异,生物膜蛋白量无明显差异(～0. 47 mg·cm~(-2)).阴极生物膜的群落结构分析发现,属水平上由Acetobacterium、norank_p_Saccharibacteria和Thioclava占据主导,总相对丰度占到59. 6%到82. 1%;各阴极之间产乙酸功能菌Acetobacterium的相对丰度差别不大(31. 3%～40. 1%),而消耗乙酸的norank_p_Saccharibacteria属在CA-H、CA-M、CA-L和CK的相对丰度分别为:16. 1%、24. 6%、31. 1%和37. 5%.羧基改性阴极对MESs的启动阶段影响较大,可为MESs的快速启动提供新的思路.     

污水处理厂厌氧氨氧化工艺小试

在市政污水处理厂进行厌氧氨氧化工艺小试实验.试验以A/O除磷和亚硝化工艺处理后的生活污水为基质,室外启动并运行上向流厌氧氨氧化生物滤柱.第109 d时,连续15 d氨氮和亚硝氮去除率大于90%,总氮去除率大于70%,厌氧氨氧化生物滤柱启动成功.第245~333 d,运行进入冬季,滤料生物量(以VSS计,下同)为12.24 mg·g~(-1),平均总氮去除率为54.3%.第461 d对滤柱进行反冲洗,滤料生物量降低至8.01 mg·g~(-1).第605~693 d,运行再次进入冬季,滤料生物量为10.41 mg·g~(-1),平均总氮去除率为69.7%.生物量小于去年同期水平,但总氮去除负荷提高了23%.在整个运行过程中,高温(30℃)污泥厌氧氨氧化速率基本保持不变,低温(15℃)厌氧氨氧化速率(以MLSS计)从1.5 kg·(kg·d)~(-1)增长到3.6kg·(kg·d)~(-1).结果表明,长期低温驯化有利于提高厌氧氨氧化工艺低温处理效果,实现冬季厌氧氨氧化工艺高效运行.     

连续/间歇曝气MBBR-亚硝化工艺性能及N2O释放特性

采用移动床生物膜反应器（MBBR）,利用载体固定化氨氧化菌（AOB）,分别以连续曝气和间歇曝气方式长期平行运行两套MBBR亚硝化反应器（RC和RI反应器）,分析对比不同曝气方式下亚硝化工艺性能和强温室气体（N₂O和NO）释放特性.结果表明：两种曝气方式均能实现亚硝化工艺,但RI出水NO₂^--N平均浓度较RC高20%左右,且出水NO₂^--N和NO₃^--N浓度波动性更小,因此间歇曝气条件下具有更好的亚硝化效果,更易形成稳定的亚硝化体系.在线测定两种体系N₂O和NO释放特性可知,RC比RI减少NO释放量约87.3%,增加N₂O释放量约57.5%.16S rDNA高通量测序结果表明,Nitrosomonas为AOB主要菌属,相对丰度最高分别为8%和10.06%,最低分别为2.19%和2.26%.间歇曝气方式下反应器可获得更高的AOB相对丰度.     

生物膜反应器-单宁酸铁处理低C/N废水的脱氮性能

采用生物膜反应器耦合包埋型单宁酸铁处理低C/N比废水,考察其脱氮性能,分析了生物脱氮过程功能菌群的变化,以及单宁酸铁强化脱氮的作用机制.结果表明,生物膜反应器耦合包埋型单宁酸铁,具有低C/N比废水高效脱氮性能.进水C/N比为1：2.7时,TN平均去除率可达80.0%,TN平均去除负荷为1.38kg/（m³·d）.生物膜反应器内随着进水C/N比降低,优势脱氮过程从同步硝化-反硝化过程向同步短程硝化-厌氧氨氧化-反硝化（SNAD）过程转变,厌氧氨氧化过程对TN去除的贡献率逐渐升高至76.2%,亚硝化菌群和厌氧氨氧化菌群成为优势生物脱氮功能菌群.包埋型单宁酸铁在生化处理后,通过吸附-催化氨氧化作用同步去除氨氮和亚硝酸盐氮,进一步提高TN去除性能.因此,耦合单宁酸铁强化生物膜反应器SNAD脱氮过程,是实现低C/N比废水高效脱氮新的有效途径.     

调整气水比优化高氨氮废水BAF一体化脱氮

为实现常温下高氨氮废水中氮的高效去除,选取8：1、12：1和15：1等3个气水比（GWR）条件,考察常温下曝气生物滤池（BAF）短程硝化-厌氧氨氧化（ANAMMOX）一体化自养脱氮工艺稳定运行的性能.研究结果表明：进水氨氮（NH₄⁺-N）浓度为400mg/L、回流比为1：1的条件下,GWR为15：1脱氮效果最好,氨氮去除率（ARE）达90%以上,总氮（TN）去除负荷为1.1kgN/（m³·d）,去除率达83%.GWR为15：1时,溶解氧（DO）为2.41~4.22mg/L,进水NH₄⁺-N转化为亚硝（NO₂^--N）量增加,ANAMMOX活性增强.对生物膜进行功能菌种实时荧光定量PCR（qPCR）分析得出,GWR为15：1时,ANAMMOX和氨氧化菌（AOB）两者丰度均最高,高达10¹² copies/g dry sludge以上,一体化脱氮效果最好.同时,研究表明提高GWR后ANAMMOX反应增强,而过程中无N₂O生成,GWR为15：1时,N₂O总释放量最小,释放因子为0.0012.     

低浓度环丙沙星对曝气生物滤池生物膜硝化过程及硝化微生物的作用影响

以曝气生物滤池(BAF)作为研究对象,考察了低浓度环丙沙星(CIP)对其生物膜微生物硝化过程及其功能微生物的作用影响,采用荧光定量PCR方法定量检测分析了4种环丙沙星抗性基因(CIP-ARGs)在硝化作用过程中的丰度变化,并探讨了其与硝化微生物之间的相关关系.结果表明,CIP对生物膜氨氧化阶段影响较小,但对亚硝酸盐氧化阶段具有一定抑制作用.通过对氨氧化细菌(AOB)和亚硝酸盐氧化细菌(NOB,包括Nitrobacter和Nitrospira)的定量检测结果分析可知,CIP对生物膜亚硝酸盐氧化转化过程的抑制主要是通过对Nitrobacter和Nitrospira的抑制实现的.此外,CIP的加入对生物膜中aac和qepA抗性基因的变化影响较小,但对parC和oqxB的影响较大.通过相关性分析可知,Nitrobacter与parC之间具有显著相关性,Nitrospira与oqxB之间同样具有显著相关性,推测生物膜中不同硝化微生物的遗传因子中可能携带有CIP-ARGs.     

应用亲电型悬浮生物载体处理工业废水的现场中试

研究采用本课题组研发的亲电改性聚乙烯为悬浮生物膜载体,构建移动生物膜与活性污泥复合工艺(integrated free-floating biofilm and activated sludge,IFFAS),对东北某工业园区污水处理厂的污水处理进行现场中试。结果表明,当进水ρ(COD)、ρ(NH3-N)、ρ(TN)分别为139~741,19.3~44.9,29.6~148.6 mg/L时,改性载体在10 d左右即可完成挂膜;中试IFFAS工艺稳定运行阶段,出水COD、NH3-N、TN的平均去除率分别高达88%、97%、80%,出水浓度分别为36~48,0.1~0.9,5~14.3 mg/L,达到GB 18918—2002《城镇污水处理厂污染物排放标准》一级A排放标准。出水水质明显优于污水处理厂原有A2/O工艺出水,说明以亲电改性聚乙烯为载体的IFFAS工艺可显著提高净化污水的能力。     

微米级核壳量子点团聚体在生物膜中的扩散与溶解及其毒性

包括量子点在内的人工纳米颗粒是近年来突出的环境污染物,为确定其在生物膜中的扩散过程和特征,应用TIRF（全内反射荧光）、FRAP（荧光漂白后恢复）等技术,研究了CdTe/CdS/ZnS核壳式量子的微米级的团聚体在细菌Comamonas testoteroni生物膜表面的吸附动力学、生物膜内部的扩散及其在生物膜中的溶解和毒性.结果表明:通过TIRF技术观察到生物膜可快速吸附>1 μm的CdTe/CdS/ZnS核壳式量子点团聚体,而且通过CLSM（激光扫描共聚焦荧光显微镜）进行深度扫描发现,量子点团聚体吸附到生物膜表面后可以进一步扩散到生物膜深层,在25 min内可穿透45 μm的生物膜,并在生物膜中随深度呈线性分布特征.FRAP分析表明,量子点团聚体被生物膜固定后还具有较强的移动性,漂白区的荧光强度在5 min可恢复30%.量子点团聚体在生物膜中会溶解产生Cd2+、Zn2+等重金属离子,从而对生物膜产生毒性并杀死细菌.研究显示,虽然纳米颗粒进入环境中会形成微米级的团聚体,但依然可以进入生物膜,对水生微生物生态系统产生危害.TIRF、CLSM和FRAP技术是研究纳米颗粒物在生物膜表面吸附和内部扩散动力学的有效工具.      

NASF-MBBR处理污水的试验研究

针对国内外剩余污泥处理处置现状,提出一种剩余污泥资源化利用方法。以剩余污泥、粉煤灰等固体废物为原料,制备新型活性污泥填料,设计制作新型活性污泥填料移动床生物膜反应器(NASF-MBBR),并处理城市生活污水。结果表明,新型活性污泥填料上微生物量的增加速率比普通填料上微生物量的增加速率快,生物膜的更新周期短。NASF-MBBR中填料的最佳填充率为30%左右,此时COD、NH_4~+-N和TP的去除率分别为95.8%、90.3%、68.6%。NASF-MBBR稳定运行时,对实际城市生活污水中COD、NH_4~+-N、TP的去除率分别保持在90%、66.7%、47.1%以上,平均去除率分别为91%、71%、53.1%左右,处理效果良好。填料表面生物膜脱氢酶活性测定结果表明,活性污泥的加入提高了填料表面生物膜的脱氢酶活性,提高了微生物对污水中污染物的去除效果。研究提出了一种新的剩余污泥的处理处置方法,实现了剩余污泥的资源化;若推广应用将减轻污水处理厂剩余污泥的处理处置压力。     

不同生物过滤系统铵态氮转化速率及生物膜特性分析

实验模拟循环水养殖系统,运行了移动床生物膜反应器(moving bed biofilm reactor,MBBR)和挂帘式生物滴滤池两类生物过滤系统的6种不同填料反应器,对比分析了各反应器的填料挂膜效果、铵态氮转化速率和生物膜微生物群落结构等特征.结果表明,与MBBR相比,挂帘式生物滴滤池挂膜速度快且生物量较多,其中碳纤维挂帘式生物滴滤池的脱膜后生物膜重最大,为45.97 g·m-2,8 h NH+4-N去除率(86.76%)高于其他反应器(61.96%~78.76%),并且NO-2-N累积少,16 h时NO-2-N浓度在0.5 mg·L~(-1)以下.通过Illumina高通量测序技术对生物过滤系统中生物膜微生物群落结构进行解析,结果表明,不同类型反应器的生物膜内的细菌、真核微生物群落构成有明显区别,无论是细菌还是真核微生物,挂帘式生物滴滤池的物种丰度和多样性均高于MBBR,但MBBR的细菌群落物种集中度更高.硝化螺菌属(Nitrospira)及放线菌中的Nakamurella属在两类反应器的生物膜中均占优势,腐螺旋菌科(Saprospiraceae)在挂帘式生物滴滤池更多,而丛毛单胞菌科(Comamonadaceae)更倾向于在MBBR中富集.在真核微生物属水平相对丰度上,挂帘式生物滴滤池中小杆目中的Rhabditida norank占明显优势,而MBBR中绿藻纲中的Chlorophyceae norank占明显优势.以上研究结果为挂帘式生物滴滤池在循环水养殖水质净化中的应用奠定了实验基础.