洞庭湖沉积物不同形态氮赋存特征及其释放风险

为了揭示湖泊沉积物中氮的空间分布特征及其释放风险,采用连续分级提取法研究了洞庭湖表层沉积物中EN(可交换态氮)、HN(酸解态氮)及NHN(非酸解态氮)的赋存特征;同时,结合BN(生物可利用态氮)的含量和释放通量的大小,探讨了各形态氮对BN的贡献及与释放通量的相关关系. 结果表明,受水动力和湖盆地形的影响,沉积物中各形态氮含量空间差异较大. 全湖w(TN)在735.91~2846.51mg/kg之间,平均值为1371.85mg/kg,东洞庭湖、西洞庭湖、南洞庭湖、洞庭湖出口w(TN)的平均值分别为1513.43、1173.14、1262.76和1363.31mg/kg. 从各形态氮含量占w(TN)的比例来看,w(HN)最高,平均占66.74%;其次是w(NHN),平均占21.46%;w(EN)最小,仅占11.80%. 东洞庭湖、西洞庭湖、南洞庭湖、洞庭湖出口w(BN)的平均值分别为189.31、170.16、152.87和139.51mg/kg,其值大小主要受w(EN)和w(HN)的影响. 东洞庭湖、西洞庭湖、南洞庭湖、洞庭湖出口沉积物中NH₄+-N释放通量的平均值分别为6.32、7.03、7.78和146.96mg/(m2·d),沉积物中NH₄+-N释放通量主要受EN控制,其中尤其受可交换态NH₄+-N的控制,而沉积物中的HN和TN尚不是影响沉积物氮释放的主要因素.      

非贵金属催化电解无害化去除硝酸盐氮的反应机制

以Ti/Co-Fe-Cu为阴极,Ti/IrO2-RuO2为阳极组成无隔膜电解体系,对非贵金属催化电解无害化去除NO3--N的反应机制进行了实验研究和理论分析.结果表明,NO3--N阴极催化还原过程中,反应物、产物需要通过对流、扩散作用,克服电场力,迁移至目标位置;在非贵金属的催化作用下,NO3--N受还原剂攻击,逐步还原为NH4+-N;还原中间产物NO-N和NH-N直接生成N2-N的过程受抑制,产物NH4+-N难以被再度直接氧化.添加Cl-作为支持电解质,实验电解体系发生阳极析氯、Cl2水解、NH4+-N氯氧化等过程,可将NH4+-N氧化为N2-N,且出水中NO3--N、NO2--N、氯胺类浓度很低.NO3--N无害化去除的反应机制是NO3--N在催化作用下,经传质、吸脱附、电子交换过程,还原为NH4+-N,NH4+-N经由Cl-→Cl2→HOCl→Cl-电解氯氧化循环,最终生成N2-N.     

我国七个站点降雨和森林穿冠水中硝态氮同位素丰度

采集了我国7个站点的降雨和森林穿冠水样品,分析测定了水样中硝态氮和总氮的同位素丰度.降雨中硝态氮δ15N值范围为-9.00‰至9.71‰,其中北方站点冬季降雨中硝态氮δ15N值要远高于其他站点,可能是由于北方冬季燃煤供暖所致.穿冠水中硝态氮δ15N值范围为-16.59‰至-0.32‰,比降雨中的硝态氮δ15N值要低,其可能原因是林冠层中存在硝态氮的交换过程,从而产生了分馏作用.降雨和穿冠水中TN的δ15N值范围分别为-7.94‰至-3.07‰和-4.55‰至-1.73‰,其中穿冠水中TN的δ15N值要略高于降雨中的值.     

天然水体中铵态和硝态氮δ15N的测定

介绍了一种天然水体中铵态和硝态氮δ15N的测定方法,包括3个步骤:(1)离子交换法富集水中铵态和硝态氮;(2)蒸馏法进一步提纯铵态和硝态氮;(3)阳离子树脂萃取由转化和蒸馏得到的铵态氮,并将树脂干燥后送入元素分析仪串联质谱(EA-IRMS)测定δ15N.用这种方法处理NH4Cl和KNO3配制的人工模拟水样和野外采集的天然水样,发现δ15N-NH4+和δ15N-NO3-测定的准确性高、重复性好,人工模拟水样δ15N-NH4+的测定值和标准值相差0.560‰,δ15N-NO3-的测定值和标准值相差0.341‰,所有水样重复间的标准偏差在0.008‰—0.384‰之间.测定方法需要的水样体积较少,水样处理速度较快,离子交换后水样中的铵态和硝态氮可长期保存,适合野外天然水体δ15N测定.     

洱海表层沉积物中总氮含量及氨氮的释放特征

通过现场调查和室内模拟试验,对洱海具有代表性的9个表层沉积物样品中w(TN)的分布特征以及沉积物中NH₄+-N释放动力学特征进行了研究. 结果表明,洱海表层沉积物中w(TN)在2.0844～6.5153g/kg之间,平均值为3.5378g/kg,北部西岸为高值区,南部(靠近大理市)为次高值区. 一级动力学模型可很好地拟合洱海表层沉积物NH₄+-N释放动力学特征,NH₄+-N最大释放量在0.1209～0.2810g/kg之间;释放主要集中在0~5min内,约占最大释放量的68%~83%;随后释放速率逐渐放缓,到120min后基本达到释放平衡.运用无限稀释法对沉积物NH₄+-N释放潜能进行测定表明,洱海沉积物NH₄+-N释放潜能在1.7001~3.5879 g/kg之间,在水土质量比约为2500时,NH₄+-N释放量达到最大,随后释放逐渐趋于平衡. 洱海沉积物NH₄+-N释放潜能及最大释放量均与其w(TN)呈显著正相关. 洱海沉积物中w(TN)与NH₄+-N释放潜能和最大释放量均高于长江中下游湖泊,具有较大的氮释放风险.      

不同土地利用方式对土壤有机碳及其组分影响研究

测定了5种土地利用方式下（人工草地、围封样地、一年耕地、弃耕地、自由放牧样地）土壤有机碳、土壤微生物生物量碳、易氧化态碳和轻组有机碳组分含量特征,比较分析土地利用变化对典型草原土壤起源下土壤有机碳组分的变化。结果表明,1）人工草地土壤有机碳含量为（14．98±3．47）g·kg-1,围封样地的为（12．41±6．40）g·kg-1,一年耕地的为（12．20±5．59）g·kg-1,弃耕样地的为（10．39±5．08）g·kg-1,自由放牧样地的为（9．45±3．19）g·kg-1。人工草地土壤有机碳含量明显高于其他样地,围封样地和一年耕地的含量相似,自由放牧样地的含量最小。2）土壤微生物生物量碳、易氧化态碳和轻组有机碳的含量在不同土地利用方式下的变化趋势与土壤有机碳含量的变化趋势基本一致。土壤有机碳及其组分含量在土壤剖面上,随着土层深度的增加而逐渐降低。3）土壤微生物生物量碳、易氧化态碳和轻组有机碳的平均分配比率在不同类型样地范围分别为0．24％～0．66％、0．002％～0．019％和0．05％-0．25％,显示出各组分对土壤环境变化的敏感度不同,其中土壤微生物生物量碳更能反映土壤有机碳的早期变化,可以作为表征土壤有机碳变化和土壤肥力的敏感指标。     

洱海北部2种典型种植制度下农田氮污染负荷研究

洱海北部区域农村面源污染是富营养化初期湖泊——洱海氮磷负荷的主要来源.以洱海北部2种典型种植制度下的农田为研究对象,采用现场调查与采样分析相结合的方法,定量分析氮的输入通量(农作物施肥、大气降水降尘、灌水和生物固氮)及输出通量(农田收获物和生物脱氮),并计算其对水环境产生的氮污染负荷净排放量(包括农田地表径流和地下渗透流).结果表明,在水稻-蚕豆种植制度下,农田为环境友好型,基本不向水环境排放氮负荷,净排放量为-30.73 kg·hm-2·a-1,主要氮输入通量为生物固氮(占43.3％),其次为有机肥(占35.O％),且输出通量主要为农作物吸收(占98.5％).在水稻-大蒜种植制度下,农田为环境污染型,净排放量为306.75 kg·hm-2·a-1,主要氮输入通量为肥料(占84.7％),其中化肥占62.1％,而输出通量中水环境排放占45.4％.水稻-大蒜种植制度亟需采取合理施肥和提高肥料利用率等农田污染防治对策.     

中国饮水型砷中毒区的水化学环境与砷中毒关系

中国各饮水型砷中毒区的水化学特点受沉积环境和气候因素所控制,砷中毒的流行和发病程度与其地下水的水化学环境、水中砷的形态和价态有密切联系。在实地考察监测和对台湾、新疆、内蒙古、山西、吉林饮水型砷中毒病区环境和地下水水化学特征总结的基础上,系统分析了饮水水源中总As、As(III)、甲基胂、腐植酸与砷中毒的关系,揭示了不同病区病情差异的原因。研究表明,除台湾外,各砷中毒区均分布在干旱半干旱区;各病区多分布在沉积盆地中心或平原内相对低洼的地带,饮用的地下水均取自中新生代地层;砷中毒病情不仅与总砷含量有明显的剂量-效应关系,还与As(III)和甲基胂的浓度直接相关。台湾、内蒙古和山西病区地下水为富含有机质的复杂还原环境,水中不仅As(III)含量高,且检出有机物、腐植酸和甲基胂,新疆和吉林病区地下水为以无机砷中As(V)为主的氧化环境,吉林病区未检测出甲基胂,这是新疆与吉林病区患病率较低的主要原因。研究成果可为区域防病改水、砷中毒的预报提供重要技术支撑。     

O3对水稻叶片氮代谢、脯氨酸和谷胱甘肽含量的影响

臭氧(O3)被认为是重要的气污染物之一,水稻又是主要的粮食作物,因而准确地评估O3浓度升高对水稻生长发育的影响具有十分重要的意义。采用开顶式气室法模拟研究了O3对水稻叶片可见伤害症状、氮代谢、脯氨酸和谷胱甘肽含量的影响。结果显示,O3污染胁迫会导致水稻叶片产生明显的伤害症状,具体表现为:老叶叶鞘褪绿,有褐斑,直至完全干枯;稻穗小且黄化,籽粒不饱满;水稻成熟期提前等。O3浓度升高对水稻叶片的硝酸还原酶活性有显著影响。当O3浓度为40、80和120nL.L-1时,水稻叶片硝酸还原酶活性与对照组相比均降低,其中,分蘖期分别降低了25.3%、67.4%和86.3%;拔节期分别降低了57.4%、75.7%和97.8%;抽穗期分别降低了91.0%、97.2%和99.3%;乳熟期分别降低了89.5%、89.5%和96.7%。水稻叶片铵态氮和硝态氮含量随着O3浓度的升高而显著地降低,例如当O3浓度为40、80和120nL.L-1时,与对照相比,水稻叶片硝态氮含量分别降低46.3%、52.7%和65.7%,铵态氮含量分别降低6.5%、12.9%和43.4%。O3污染胁迫下水稻叶片脯氨酸含量在不同生长期变化不同,分蘖期、拔节期和抽穗期脯氨酸含量在40nL.L-1浓度O3熏蒸下急剧地提高,但是随着O3浓度的增加,脯氨酸含量又不断地降低。在水稻乳熟期,脯氨酸含量均随着O3浓度的增加而显著地下降。O3污染胁迫导致水稻叶片还原型谷胱甘肽(GSH)含量显著低于对照组,而氧化型谷胱甘肽(GSSG)含量显著高于对照组。当O3浓度为40、80和120nL.L-1时,乳熟期水稻叶片GSH含量分别比对照组降低68.7%、80.2%和78.2%,GSSG含量分别比对照提高494.4%、527.2%和439.8%。研究表明,O3污染胁迫对水稻叶片氮代谢和抗氧化系统产生了极显著的影响。     

模拟氮沉降对木荷人工幼林地土壤氮素、碳素和微生物量垂直分布的影响

以NH4NO3作为氮源,对广州东北郊木荷（Schima superba）人工幼林地进行模拟氮沉降处理,共设置3个氮沉降水平,分别为N0（N：0 g·m-2·a-1）、N5（N：5 g·m-2·a-1）以及N10（N：10 g·m-2·a-1）,每月进行喷施。在连续施氮22个月（当月当次施氮5天后）对土壤氮素（硝氮、氨氮、总氮）、碳素（总碳）以及微生物量（脂磷）在0~60 cm土层中的垂直分布进行研究。结果显示：在3个氮沉降水平下,随着土层加深,pH呈现出下降的趋势,氮沉降存在加剧土壤酸化的风险;在N0、N5、N10水平下,土壤全氮和总碳的垂直分布趋势大体一致,随着土层加深,其含量下降,但在深层土壤（40~60 cm）中,施氮与对照比较,总碳呈现一定的增加趋势;除40~50 cm土层,N5、N10水平下的硝态氮含量在各个深度土壤中都表现为比对照组要高,氮沉降导致土壤一定程度上硝态氮的积累;在浅层土壤（0~20 cm）中,铵态氮水平较低并且其含量明显低于对照组,而在较深的土层中铵态氮有较多的积累,说明存在污染地下水的风险;N5和N10水平下,无机氮比例（无机氮含量与总氮含量之比）在各个深度土壤中总体高于N0水平;用脂磷含量表征土壤微生物含量,结果表明外加氮源对微生物含量有显著性影响,在N5、N10水平下,微生物含量在30~40 cm土层中出现峰值。