Si-FeOOH催化臭氧氧化降解活性艳红MX-5B的效能研究

通过共沉淀的方法在羟基氧化铁(FeOOH)合成过程中掺入硅(Si)来制备硅羟基氧化铁(Si-FeOOH)催化剂,比较其与FeOOH在物理强度等方面的差异,同时研究Si-FeOOH催化臭氧氧化降解活性艳红的效能、推断反应机理、考察各种因素对脱色率的影响.结果表明:相对于FeOOH,Si-FeOOH的物理强度有所提高,在水溶液中不易破碎;Si-FeOOH催化臭氧氧化降解活性艳红效果显著,比单独臭氧氧化的脱色率有较大提高;催化过程遵循自由基反应机理;脱色率随着臭氧浓度的增加而升高,在应用Si-FeOOH催化臭氧对染料脱色时存在最佳催化剂投量;Si-FeOOH在中性条件下其催化活性显著,催化剂性能稳定,可重复利用.     

北京市冬季灰霾期NMHCs空间分布特征研究

2005年冬季一个典型灰霾期,在北京市城区和郊区选择了6个代表性采样点(北四环、天安门、苹果园、垡头、首都机场和密云)同时采集并分析了非甲烷烃(NMHCs)和NO x样品.采样期间NMHCs污染水平从高到低依次是:北四环(1 101.29μg·m-3)>垡头(692.40μg·m-3)>天安门(653.28μg·m-3)>苹果园(370.27μg·m-3)>首都机场(350.36μg·m-3)>密云(199.97μg·m-3),采样期北京大气苯污染较严重.北京市城区采样点NMHCs/NO x(2.1~6.3)指示采样期北京市大气臭氧峰值浓度受挥发性有机污染物(VOCs)控制;丙烯等效浓度和臭氧生成潜势均显示,NMHCs的反应性从高到低的次序为:北四环>垡头>天安门>苹果园>首都机场>密云.苯/甲苯比值(0.52~0.76)表明北京冬季除机动车污染外,还存在煤燃烧等其它排放源的影响;异戊烯的区域变化特征表明,北京市冬季异戊烯的人为源有所增加而植物排放减少;丙烷和丁烷浓度的区域变化表明,北京存在城区液化石油气排放.     

植物源挥发性有机化合物排放清单的研究进展

根据近期国内外相关文献,从植物VOC排放清单的角度,对不同空间尺度下植物VOC排放模型的建立与排放清单量值的估算进行了归纳,其中,中国植被VOC年排放总量的估算值(以C计)在12.4~28.4 Tg·a-1之间,2000年北京市园林绿地植物VOC年总排放量约为3.85万t.另外,以北京城市为例,为确定城市大气污染物的总体减排对策,还进一步对园林植物VOC排放清单量值对大气中O3与SOA形成的贡献进行了介绍,在同一时期内,相比园林植物,人为源排放的活性芳香烃类化合物和烯烃类对大气中O3的产生贡献最大,人为源排放的芳香烃还是北京SOA生成潜势的主要贡献源.最后建议重点控制城市人为源的VOC排放,这将对降低北京城市臭氧与二次有机气溶胶污染起到关键作用.     

臭氧氧化对陶瓷膜超滤工艺降低饮用水中浊度的影响

利用臭氧陶瓷膜超滤集成工艺,研究了臭氧对陶瓷膜超滤工艺处理不同浊度原水的影响.实验用陶瓷膜平均孔径为100 nm.结果表明,与不投加臭氧的情况相比,投加3 mg·L-1臭氧可将浊度为14、52、108和510 NTU原水的膜通量提高18.2％～104.9％,投加5 mg·L-1臭氧可将此值提高至21.7％ ～116.3％,而投加1～2 mg·L-1臭氧对膜通量的改善不明显.投加5mg·L-1臭氧可将CODMn的去除率提高至28.7％ ～46.9％,投加1～3 mg·L-1臭氧对CODMn的去除率无显著影响,膜出水有机物浓度有所升高.臭氧氧化后原水中小分子量有机物增多,降低了膜的有机物污染程度,有利于膜通量改善.集成工艺出水中2～3 μm颗粒物数量为10 ～36个·mL-1.臭氧氧化导致陶瓷膜过滤初期出水中颗粒物数量略微升高.本研究对于水中颗粒物通过陶瓷超滤膜孔的探讨,以及改善膜对颗粒物的去除具有重要的指导意义.     

2012年夏季天津城区BTEX污染特征与臭氧潜势分析

采用AMA GC5000BTX在线色谱仪监测天津城区2012年夏季大气中苯、甲苯、乙苯、邻二甲苯和间-对二甲苯(苯系物,BTEX)的浓度,并结合其最大增量活性因子(MIR)计算各组分的最大臭氧生成潜势量.结果表明,观测期间BTEX浓度均值为38.72μg/m3,其中甲苯和间-对二甲苯浓度最高,乙苯和苯次之,邻二甲苯最低, BTEX存在明显的日变化特征,受大气光化学反应和边界层扩散能力共同影响,午后浓度最低,夜间BTEX浓度维持在较高水平,各BTEX日变化趋势一致.苯与甲苯质量浓度的比值为0.77,表明机动车排放是BTEX的主要来源,但石油化工和涂料挥发等因素也对其存在影响.经计算,间-对二甲苯的最大臭氧生成潜势量最高,甲苯、乙苯和邻二甲苯相当,苯最低, 表明BTEX中间-对二甲苯的光化学反应活性最强.     

Catalytic activities of zeolite compounds for decomposing aqueous ozone

The advanced oxidation process (AOP), chemical oxidation using aqueous ozone in the presence of appropriate catalysts to generate highly reactive oxygen species, offers an attractive option for removing poorly biodegradable pollutants. Using the commercial zeolite powders with various Si/Al ratios and crystal structures, their catalytic activities for decomposing aqueous ozone were evaluated by continuously flowing ozone to water containing the zeolite powders. The hydrophilic zeolites (low Si/Al ratio) with alkali cations in the crystal structures were found to possess high catalytic activity for decomposing aqueous ozone. The hydrophobic zeolite compounds (high Si/Al ratio) were found to absorb ozone very well, but to have no catalytic activity for decomposing aqueous ozone. Their catalytic activities were also evaluated by using the fixed bed column method. When alkali cations were removed by acid rinsing or substituted by alkali-earth cations, the catalytic activities was significantly deteriorated. These results suggest that the metal cations on the crystal surface of the hydrophilic zeolite would play a key role for catalytic activity for decomposing aqueous ozone.     

High black carbon and ozone concentrations during pollution transport in the Himalayas：Five years of continuous observations at NCO-P global GAW station

To study the influence of polluted air-mass transport carrying ozone (O3) and black carbon (BC) in the high Himalayas, since March 2006 the Nepal Climate Observatory at Pyramid (NCO-P) GAW-WMO global station (Nepal, 5079 m a.s.l.) is operative. During the first 5-year measurements, the O3 and BC concentrations have shown a mean value of 48 ± 12 ppb (± standard deviation) and 208 ± 374 ng/m3, respectively. Both O3 and BC showed well defined seasonal cycles with maxima during pre-monsoon (O3 : 61.3 ± 7.7 ppbV; BC: 444 ± 433 ng/m3) and minima during the summer monsoon (O3 : 40.1 ± 12.4 ppbV; BC: 64 ± 101 ng/m3). The analysis of the days characterised by the presence of a significant BC increase with respect to the typical seasonal cycle identified 156 days affected by "acute" pollution events, corresponding to 9.1% of the entire data-set. Such events mostly occur in the pre-monsoon period, when the O3 diurnal variability is strongly related to the transport of polluted air-mass rich on BC. On average, these "acute" pollution events were characterised by dramatic increases of BC (352%) and O3 (29%) levels compared with the remaining days.     

华东森林及高山背景区域臭氧变化特征及影响因素

为了探讨华东森林及高山背景区域大气中地面O3质量浓度的变化特征,以及相关物质和气象因子对O3生成和变化的影响,选取国家大气背景监测福建武夷山站2011年3月～2012年2月O3为期1 a的监测数据,研究其浓度变化特征和影响因子,并利用后向轨迹模式探讨区域输送对华东森林及高山背景区域O3质量浓度的影响.结果表明,华东森林及高山区域O3背景浓度为(87.9±34.1)μg.m-3;O3浓度具有明显的季节变化特征,春季>秋季>夏季>冬季;与其它气体污染物的相关性分析结果表明,O3来源于远距离水平输送、平流层注入和光化学反应生成;来自高空、长三角地区、珠三角地区气团的输送导致武夷山背景点O3浓度出现极大值.     

南京北郊秋季VOCs及其光化学特征观测研究

采用GC5000挥发性有机物在线监测系统和EMS系统,于2011年11月在南京北郊开展了为期一个月的连续观测,分别测量了大气中56种VOCs组分和反应性气体(NOx、CO和O3).结果表明,南京北郊的VOCs小时平均体积分数大约在48.17×10-9,日变化呈明显双峰型特征,受机动车影响比较显著,极小值出现在下午16:00,白天与O3浓度曲线呈负相关;VOCs的平均OH消耗速率常数约为3.26×10-12cm3.(molecule.s)-1,最大增量反应活性约为3.26 mol·mol-1;烯烃对OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)贡献率最大,芳香烃次之,而烷烃在大气中含量最为丰富,却并不是LOH和OFP主要贡献者;VOCs关键活性组分是乙烯、丙烯、1-丁烯、间,对-二甲苯及异戊二烯等物质;臭氧生成过程处于VOCs控制区.     

重庆大气中臭氧浓度变化及其前体物的相关性分析

臭氧是城市光化学烟雾的主要成分,同时也是重要的温室气体,因此臭氧污染已经成为城市空气质量的重要因素。利用近几年臭氧连续监测的数据,对臭氧的浓度变化特征进行了分析,并且对臭氧前体物（NOx、NOy、VOCs等）和气象因素作了相关性分析。结果表示臭氧浓度呈典型的季节性变化趋势,并且小时值变化出现明显的日变化规律,与太阳辐射强度成正相关;另外VOCs（挥发性有机物）与臭氧的变化规律基本一致,同时与NOx、NOy的浓度变化趋势存在较好的负相关性。