2014~2016年京津冀沿山城市空气质量首要污染物特征分析

对北京、保定、石家庄、邢台和邯郸这5个京津冀太行山沿山城市2014~2016年空气质量首要污染物进行分析,探讨其空间分布特征和时间变化趋势.结果表明,北京首要污染物由主到次为PM_2.5、O₃-8h、NO₂和PM₁₀,其他4个城市首要污染物排序为PM_2.5、PM₁₀、O₃-8h、NO₂、SO₂和CO.在空间分布上,各城市PM_2.5首要污染物天数比例3 a均值相当（53.3%~58.1%）,但从北向南,5个城市PM₁₀天数比例基本呈上升趋势,而O₃-8h反之.除邯郸PM_2.5首要污染物天数比例逐年明显下降外,其他4个城市的天数比例年际变化幅度较小;2016年石家庄、邢台和邯郸O₃-8h天数比例均显著上升.各城市PM_2.5和O₃-8h首要污染物天数月变化曲线分别呈"W"型和"倒U"型,PM₁₀首要污染物天数在3~5月出现明显高值区.从良至严重污染,各城市PM_2.5和PM₁₀首要污染物天数比例之和随空气质量级别逐级递增,其中PM₁₀天数比例逐级下降,而PM_2.5表现相反;O₃-8h首要污染物天基本出现在良至中度污染级别,且总体上逐级下降;NO₂仅在良级天有较高的天数比例贡献.     

中国粮食主产区耕地土壤重金属时空变化与污染源分析

土壤重金属污染威胁着农田生态系统安全和人类健康.基于2000年以来中国五大粮食主产区3 006个耕地样点的土壤重金属实测数据和20世纪80年代的土壤重金属历史数据,采用单因子指数法评估了粮食主产区耕地土壤重金属的污染现状和变化趋势,并基于地累积指数,结合区位环境污染探讨了其污染来源.结果表明,中国粮食主产区耕地土壤重金属点位超标率为21.49%,整体以轻度污染为主,其中轻度、中度和重度污染比重分别13.97%、2.50%和5.02%.四川盆地、长江中游及江淮地区、黄淮海平原、松嫩平原和三江平原的耕地点位超标率分别为43.55%、30.64%、12.22%、9.35%和1.67%,南方耕地污染重于北方.主要污染物为Cd、Ni、Cu、Zn、Hg,超标率分别为17.39%、8.41%、4.04%、2.84%、2.56%.自20世纪80年代以来,耕地土壤重金属含量呈增加趋势,整体上点位超标率增加了14.91%,其中Cd、Ni、Cu、Zn和Hg的污染比重分别增加了16.07%、4.56%、3.68%、2.24%和1.96%.除三江平原外,其他4个粮食主产区耕地土壤重金属点位超标比重增加趋势显著,且南方地区的Cd、Ni和Cu重金属超标比重变化量高于北方,而Hg和Cr增速低于北方.Cd、Hg以人为污染源为主,其他6种重金属以自然污染源为主,但Pb、Zn和Cu约有20.00%的点位受人为活动的影响.矿业、工业、污灌水是主要的污染源,除污灌水来源北方重于南方外,其余污染来源均是南方污染重于北方,污染物种类也多于北方.     

重庆市北碚城区气溶胶中水溶性无机离子的质量浓度及其粒径分布

为了研究重庆市北碚区城区气溶胶中水溶性无机离子的浓度和分布特征,于2014年3月~2015年2月利用安德森采样器连续采集大气气溶胶分级样品,并用离子色谱法分析了不同粒径(9.00、5.80、4.70、3.30、2.10、1.10、0.65和0.43μm)中Na~+、NH~_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、F-、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-)这9种水溶性无机离子.结果表明,SO_4~(2-)、NH~_4~+、NO_3~-、Cl-、Na~+、K~+主要分布在细粒子中,Mg~(2+)、Ca~(2+)、F-主要分布在粗粒子中.SNA(SO_4~(2-)、NH~_4~+和NO_3~-三者的简称)呈明显单峰型分布,其峰值均出现在0.65~1.10μm的液滴模态,且在细粒子中主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在.SO_4~(2-)的形成主要来自云内过程,部分来自SO_2的氧化.Na~+、Cl-、Mg~(2+)在粗、细粒子中呈双峰型分布;K~+在0.43~1.10μm呈单峰型分布;F-、Ca~(2+)在粗粒子中出现峰值.观测期间,PM2.1和PM9.0中总水溶性离子的年均质量浓度分别为(32.68±15.28)μg·m~(-3)和(48.01±19.66)μg·m~(-3),且浓度具有相似季节变化特征,均表现为冬季春季夏季秋季.大部分离子(Na~+、NH~_4~+、K~+、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-))浓度表现为冬春季偏高,夏秋季偏低;而少数离子(F-、Mg~(2+)、Ca~(2+))浓度在秋季最低,其他季节浓度变化稍有不同.SNA是PM2.1中最主要的水溶性离子;而PM9.0中水溶性离子的主要成分除了SNA外,还包括Ca~(2+).PM2.1和PM9.0中阳离子总浓度明显高于阴离子,且不同离子间均具有一定的相关性.主成分分析结果表明,该地区水溶性离子的主要来源包括机动车尾气的排放源、燃烧源、土壤源和建筑道路扬尘.分析气象因素的影响,发现气温对二次离子的生成有明显关系(P0.05),而相对湿度、风速的影响则不显著(P0.05).     

马莲河流域化学风化的季节变化和影响因素

为查明黄土高原马莲河流域不同季节河水化学的变化特征、来源及主要控制因子,2016年1~12月在流域下游雨落坪水文站采集时间序列水样40组,分析了主要离子组成并计算了化学风化速率.结果表明,河水总溶解固体(TDS)均值1 154.0 mg·L~(-1),远高于长江、黄河和珠江.阳离子以Na+为主,均值202.8 mg·L~(-1),其次为Ca~(2+)和Mg~(2+),阴离子以SO_4~(2-)为主,均值431.2 mg·L~(-1).主要离子质量浓度的季节变化明显,总体规律是雨季前降低,雨季后增高,在融冰期和暴雨期分别突增和骤降.离子来源主要为岩石化学风化,蒸发岩、硅酸盐和碳酸盐贡献比例均值分别为67.1%、13.7%和19.2%.矿物含量和风化速率的不同决定了各风化作用对气候变化的差异响应:蒸发岩因其高风化速率对季风气候响应积极,雨季风化作用增强;雨季前期河水流量低,较长的水岩作用时间有利于硅酸盐风化进行;碳酸盐风化作用在雨季晚期和后期明显增强,可能因其在黄土中含量较高,雨季后降雨吸收了更多的土壤CO_2形成H2CO3增进了碳酸盐的溶解.蒸发岩、碳酸盐风化速率和流量显著正相关,流量是控制流域化学风化的主要因素.     

武汉市2014-2017年大气污染物分布特征及其潜在来源分析

利用武汉市2014—2017年大气污染物（SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5和PM₁₀）和气象要素的观测数据,分析了大气污染物的变化特征及其影响因素.使用HYSPLIT模式计算了影响武汉市的主要气团类型,并利用潜在源区贡献（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析方法,揭示了研究期内武汉市不同大气污染物的潜在源区分布及其贡献特性.结果表明,武汉市2014—2017年空气质量逐年好转,SO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀的浓度呈逐年下降的趋势,但NO₂和CO的浓度先下降后上升.2017年SO₂、O₃、PM_2.5、PM₁₀、NO₂和CO的浓度分别为9.6、50.8、52.7、89.2、47.5 μg·m^-3和1.1 mg·m^-3,分别比2014年降低了64.3%、23.0%、24.7%、18.8%、3.5%和5.9%.大气污染物存在显著的季节变化和月变化.大气污染物在四个季节中日变化类似,SO₂和O₃均为单峰型分布,NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀均为双峰型分布.武汉市空气污染以PM_2.5为主,随着污染程度的加剧PM_2.5/PM₁₀的值逐渐增大,在空气质量为严重污染时,PM_2.5/PM₁₀高达90%,比空气质量为优时高了31.34%.局地气团（45%）和来自山西、陕西和河南一带的西北气团（12.1%）下大气污染物浓度较高.大气污染物的潜在源区贡献（WPSCF）和浓度权重轨迹（WCWT）的较大值主要集中在武汉市本地及其周边地区,局地污染对武汉市大气污染物的贡献较大,但不同大气污染物受到排放源分布和停留时间等影响其WPSCF和WCWT的分布范围不同.     

春季北支脊变化特征及其对中国气候的影响

论文利用NCEP/NCAR再分析资料和中国160个站月降水量和气温资料,通过小波、相关分析等方法,讨论了春季北支脊的变化特征及其对中国同期降水和气温的影响。结果表明：春季北支脊缓慢增强,存在2~3 a和准6 a的周期;纬向位置略向东移,具有准3 a和12 a的周期。春季北支脊偏强（弱）,黄河流域到江南地区的降水量偏少（多）,东北、西南和华南地区的降水量偏多（少）;春季北支脊纬向位置偏东（西）,中国北方大部分地区的降水量偏多（少）,西南和江南大部分地区的降水量偏少（多）;中国大部分地区的升（降）温显著。当春季北支脊纬向位置显著偏东（西）时,且强度偏强（弱）,淮河流域降水偏少（多）,东北、西南和华南地区的降水偏多（少）,中国大部分地区气温明显偏高（低）。通过对相应的环流和物理量场的分析,能较合理地解释中国春季气候异常的原因,对中国短期气候预测有一定帮助。     

黑龙江省近12年甲醛柱浓度时空变化及其影响因素

利用OMI传感器数据,研究黑龙江省2005~2016年对流层甲醛柱浓度时空分布特征,并探究甲醛柱浓度的主要影响因素.结果表明：近12年甲醛柱浓度值整体呈上升趋势,平均增速为0.43×10¹⁵（molec×a）/cm²,2005~2013年逐年加剧,2013~2014年小幅回降,2014~2016年趋于平稳;四季甲醛浓度水平为：夏季>秋季>冬季>春季;月均变化趋势符合正弦曲线分布,年内甲醛柱浓度最低值一般出现在2~3月,最高值一般在6~7月;空间整体分布具有明显梯度,呈现“南高北低”状态,高值区主要分布在哈尔滨市、大庆市等南部地区,低值区分布在大兴安岭地区、黑河市等地区;空间浓度变化显著,2005~2008年全省在1~4级水平污染内,2009年起首次出现6级污染,2009~2013年6级水平污染区域扩大,2014年6级水平污染区域明显缩小,2014~2016年以4~6级水平污染为主且分布均匀;甲醛柱浓度分布对地形地貌、风向、气温、降水变化均会产生响应,能源消费、工业生产、汽车保有量、建筑装修、化肥施用等是甲醛柱浓度变化的重要影响因素.     

近10 a廉州湾富营养化因子变化特征及其与赤潮演变的关系

利用2005~2015年广西廉州湾每年枯水期、丰水期和平水期共32个航次的监测数据,分析了营养盐等富营养化因子的变化特征,用富营养化指数评价该海域富营养化程度的演变,并探讨富营养化因子变化与浮游植物响应的关系。结果表明,近10 a廉州湾的营养盐及COD最高浓度主要出现在丰水期,DIN和PO₄-P枯水期明显高于平水期,SiO₃-Si和COD在枯水期和平水期浓度相近。PO₄-P年际间变化幅度较大并呈较明显上升趋势,SiO₃-Si呈下降趋势,DIN和COD年均变化总体不大。在枯水期PO₄-P、DIN和COD均呈现出上升趋势。径流输入对海湾的DIN和COD变化起主导作用,生活排污、水产养殖对PO₄-P的分布和变化有重要的作用。年均富营养化指数范围为0.10~1.85,富营养化程度主要由DIN、PO₄-P决定。海湾营养盐结构总体处于P限制状态,近10 a N/P和Si/P比例呈显著下降趋势,P限制在一定程度减轻。廉州湾在高DIN和高SiO₃-Si值的条件下,PO₄-P输入量的徒增及其导致营养盐比例的改变是诱发赤潮的最重要环境因素。近年来营养盐输入增加,富营养化程度有所加重,P限制得到一定的缓解,海湾赤潮的生态风险加大。     

常州市冬季大气污染特征及潜在源区分析

为了解常州市冬季大气污染特征,对2013—2015年常州市冬季PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO数据进行分析,并结合HYSPLIT 4.9模式研究不同气团来源对常州市各污染物浓度的影响及潜在污染源区分布特征.结果表明,常州市冬季以PM_2.5污染为主,其占冬季首要污染物的90%以上,冬季PM_2.5小时浓度对应的空气质量级别以良和轻度污染出现频次最多,冬季的ρ（PM_2.5）对ρ（PM_2.5）年均值的贡献率高达37.4%,不完全燃烧是颗粒物的一个重要来源.冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（CO）的日变化均呈双峰分布,两个峰值分别出现在交通的早高峰和晚高峰附近.ρ（NO₂）在晚高峰明显大于早高峰,而ρ（SO₂）和ρ（CO）表现为早高峰大于晚高峰.常州市CO/NO_x和SO₂/NO_x的分析结果表明,常州市交通源的贡献明显,点源对常州市的空气质量的影响也较大.1和6 h的ρ（PM_2.5）梯度变化可判识细颗粒物的爆发性增长.冬季常州市受到西北、西和西南等地区的大陆性气流影响较大,其对应的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（CO）平均值相对较高,且对应的污染轨迹出现概率较大.偏东方向的气流由于移动速度慢,不利于污染物扩散易造成污染累积,导致ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）和ρ（NO₂）相对较高.WPSCF（源区分布概率）高值区（>0.5）集中于从芜湖至上海的长江中下游区域和杭州湾区域.PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO潜在源区存在较大差异性,NO₂、SO₂和CO本地化的潜在贡献较PM_2.5和PM₁₀更明显.此外,受船舶等影响海洋源区对NO₂、SO₂和CO的潜在贡献较大.研究显示,长三角区域的大气污染物以本地污染为主,但远距离污染输送贡献也不容忽视.      

三峡库区沉积物中镍污染特征评价

截至2017年10月,三峡库区已连续第8年实现175 m蓄水目标.为了研究三峡库区在175 m运行条件下,基于不同水文情势Ni的时空变化,探求水库调度运行对库区内Ni含量的影响,并建立库区水环境中Ni元素污染评价体系.于2015年12月至2017年6月连续4个水期采集水体表层沉积物共173个,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了沉积物中的Ni含量,发现三峡库区4个水期沉积物中Ni的平均含量均高于长江流域沉积物背景值和土壤背景值;从空间变化看,干流Ni含量从上游至下游呈增加趋势,支流Ni含量高于干流,且下游支流的Ni含量明显高于上、中游;从时间变化看,在175 m运行条件下,Ni含量较为稳定,且有降低的趋势,此外沉积物中Ni含量并未因枯、丰水期的影响而产生明显变化;同时建立了三峡库区Ni的地球化学基线模型,连续4个水期沉积物中Ni的基线值分别为47. 0、44. 2、42. 9和41. 9 mg·kg~(-1),位于中、下游的干、支流Ni含量明显受到人类活动的影响;分别以Ni的全球背景值,长江沉积物背景值和地球化学基线值为参考值进行污染评价对比,采用地积累指数法研究发现,三峡库区水环境除干流沿岸的丰都县和秭归县归州镇附近存在Ni的无至中度污染,其余均不存在污染;采用潜在生态风险评价方法发现Ni含量存在轻微潜在生态危害.采用地球化学基线值为参考比采用全球背景值和长江沉积物背景值得到的评价结果更科学,更能适应不同地域的时空变化.