夏、秋季长江口外海域沉积物-水界面溶解无机碳的交换通量

沉积物-海水界面是海洋中溶解无机碳(DIC)转移和储存的重要场所，长江口外海域拥有特定的沉积物-水界面交换的空间格局，研究其沉积物-水界面DIC的交换过程对于碳的循环和转化具有重要意义.本研究于2021年8月和2021年10月在长江口外海域采集沉积物样品及原位底层海水，通过实验室模拟培养法计算了该海域沉积物-水界面DIC的交换通量，并研究了沉积物间隙水-上覆水的DIC浓度差、温度、盐度和pH对DIC交换通量的影响.结果表明，夏季和秋季研究海域沉积物-水界面DIC交换通量平均值分别为(432.45±190.78)μmol·m^-2·h^-1和(223.05±110.39)μmol·m^-2·h^-1.夏季交换通量高于秋季，DIC扩散方向均由沉积物向上覆水释放，表明沉积物表现为DIC的“源”.此外，交换通量会随着DIC浓度差或温度升高而升高，随着盐度或pH升高而降低.     

燃煤电厂产生和排放的PM2.5中水溶性离子特征

为了认识我国燃煤电厂一次PM2.5排放特征,并定量评估大规模开展烟气脱硫与脱硝对其影响,本研究选取了国内一个煤粉炉电厂和一个循环流化床电厂,对其产生和排放的PM2.5进行现场测试,并进行水溶性离子组分的分析.结果表明,在所测的这两个电厂中,循环流化床电厂产生的PM2.5的质量浓度高于煤粉炉电厂产生的PM2.5的质量浓度,但是这两个电厂排放的PM2.5的质量浓度相当.产生此结果的主要原因是该循环流化床电厂配备的电袋复合除尘器比煤粉炉电厂的普通电除尘器对PM2.5去除效率更高.煤粉炉电厂产生PM2.5中水溶性离子浓度低于循环流化床电厂,但是煤粉炉电厂排放PM2.5中水溶性离子浓度却远远高于循环流化床电厂,表明煤粉炉电厂排放的PM2.5受脱硫和脱硝设施的影响较大.煤粉炉烟气脱硝过程中可能形成硫酸雾,烟气中的部分硫酸雾和过剩的NH3反应生成NH4HSO4进入颗粒相,同时降低了PM2.5的p H值;而脱硫过程中脱硫液的夹带也会导致NH+4和SO2-4进入PM2.5.所以,虽然两个电厂产生的PM2.5中水溶性离子均以Ca2+和SO2-4为主,但煤粉炉排放PM2.5中的水溶性离子则以NH+4和SO2-4为主.     

以农田高盐排水为替代镁源回收养殖废水中的磷素

为解决新疆南疆地区养殖废水高浓度氮磷和农田排水中的高浓度盐分的协同污染问题,以农田高盐排水为镁源对模拟养殖废水中的磷进行了回收实验,对比了高盐排水和常规镁源的磷回收效率,探讨了影响其回收的主要因素,并通过正交试验获得了高盐排水回收磷的最优反应条件.与常规MgC12镁源的磷回收对比分析结果表明,pH=10时高盐排水回收磷的效率最高,比MgCl2镁源达最大回收率所需的反应pH略高;利用L34正交试验探究了pH(8、9、10、11)、Mg:P摩尔比(1.0、1.5、2.0、2.5)、N:P摩尔比(1.0、1.5、2.0、4.0)对高盐排水镁源回收磷的影响,并结合SPSS统计分析得到高盐排水回收磷的最优反应条件为pH=10、n(Mg):n(P)=2.5,n(N):n(P)=4;高盐排水中的HCO3-和SO42-离子对磷回收有抑制作用,而Ca2+离子对磷回收有促进作用;XRD和SEM-EDS分析表明,高盐排水回收磷的产物以鸟粪石为主,并夹杂着磷灰石和粘土矿物等杂质.整体上,以高盐排水作为替代镁源回收磷的效果较好,本研究为解决鸟粪石沉淀法的镁源问题提供了一种新思路.     

中国西南酸雨区降水化学特征研究进展

西南酸雨区为我国主要酸雨沉降区,且是全球三大喀斯特集中分布区之一.本文将该区9个地点的降雨资料进行了总结、整理和分析,数据包括pH值和主离子成分(Cl~-、SO_4~(2-)、NO_3~-、Ca~(2+)、NH_4~+、Mg~(2+)、K~+、Na~+).该地区降雨中的主要阴离子为SO_4~(2-)和NO_3~-,主要阳离子为Ca~(2+)和NH_4~+.与我国其它地区相比,其酸性离子、碱性离子和总离子浓度均普遍高于东南地区、而低于我国北方地区.西南酸雨区主要以pH值为4.5~5.6的弱酸性降雨为主,占总降雨频次的58%左右.根据酸、碱性离子的相关性、中和因子等分析结果,该区雨水中的酸性物质可能受到了碱性离子的中和作用,其中起主要中和作用的离子为Ca~(2+)和NH_4~+.将该区雨水pH值和酸、碱性离子浓度与我国其它地区进行对比研究发现,西南酸雨区降雨受到的中和作用要强于东南地区,但弱于北方地区的降雨.通过对西南酸雨区降雨中主要离子来源的分析和估算,降雨中的酸性离子SO_4~(2-)和NO_3~-主要来自于人为污染;99.7%的Ca~(2+)和84.0%的Mg~(2+)为陆源贡献,这可能与西南地区碳酸盐岩广泛分布有关.     

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

南京北郊不同大气污染程度下气溶胶化学组分特征

为了解不同大气污染程度下大气细颗粒物中水溶性化合物和含碳物质的污染特征,使用瑞士万通850 professional IC型色谱仪和Model 2001热光碳分析仪分别对2015年南京北郊冬季清洁、轻/中度污染和重度污染程度下的水溶性离子、OC(有机碳)和EC(元素碳)进行了分析.结果表明,重度污染中PM_(2.5)日平均浓度为清洁天的4.0倍,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种主要二次离子平均浓度则分别为清洁天的6.4、3.1和3.9倍,且它们均以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在于清洁天和污染天中.两种呈酸性的污染天均主要受流动源影响.OC与EC的最高浓度均出现在重度污染天,分别达到49.8μg·m~(-3)和10.3μg·m~(-3).清洁天中SOC平均浓度最低(4.28μg·m~(-3)),但SOC占OC质量分数却高于另外两种污染天(41.14%).通过碳组分丰度值发现燃煤燃烧和汽油车尾气排放是观测期间内碳质颗粒物的共同主要贡献源.     

陕北黄土丘陵区不同土地利用方式下土壤碳剖面分布特征

黄土高原土层深厚,土壤剖面碳存储受土地利用方式影响明显.为探讨不同土地利用方式对深层土壤碳分布的影响,研究了人工经济林地(陕北米脂)、退耕还林地(神木)和防风固沙林地(榆林榆阳区)0~20.0 m土壤有机碳(SOC)和无机碳(SIC)的分布特征和差异.结果表明,在不同土地利用方式下SOC含量:矮化枣树(2.00 g·kg~(-1))未矮化枣树(1.54 g·kg~(-1))柠条林(0.97 g·kg~(-1))退化人工草地(0.81 g·kg~(-1))樟子松林(0.70 g·kg~(-1))荒草地(0.45 g·kg~(-1)),且各剖面之间SOC含量存在显著性差异(P0.05).在不同土地利用方式下SIC含量:矮化枣树(11.66 g·kg~(-1))≥未矮化枣树(11.59g·kg~(-1))柠条林(9.62 g·kg~(-1))退化人工草地(8.07 g·kg~(-1))樟子松林(4.32 g·kg~(-1))荒草地(0.47 g·kg~(-1));人工经济林和退耕还林(草)样地内所有土壤剖面之间SIC含量无显著性差异;人工经济林、退耕还林(草)剖面和防风固沙林地剖面SIC含量存在显著性差异(P0.05).矮化枣树、未矮化枣树、柠条林、退化人工草地、樟子松林和荒草地土壤剖面无机碳密度分别是有机碳密度的6.19、7.71、10.80、10.78、5.91和1.03倍.综上可见,不同土地利用方式之间土壤碳储量存在明显差异,无机碳的含量远高于有机碳.     

华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.     

青岛不同强度霾天气溶胶中二次无机离子的生成及粒径分布

于2015年9月至2016年2月在青岛近海连续收集了大气气溶胶分级样品,用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子组分,并讨论了不同强度霾天下气溶胶中二次无机组分的粒径分布,初步探索了霾天SNA的形成过程和影响因素.结果表明,气溶胶中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_2~-和Cl~-的质量浓度变化范围分别是10.32~193.46、4.42~74.05、2.21~57.75、0.05~2.22和1.35~17.39μg·m~(-3),且SNA的质量浓度随霾污染程度的加剧明显增加.与非霾天相比,轻微、轻度、中度和重度霾天与非霾天相比,NO_3~-的质量浓度分别增加了55%、77%、240%和537%;SO_4~(2-)的质量浓度分别增加了4.7%、35%、77%和262%;NH_4~+的质量浓度分别增加了72%、83%、201%和526%.细粒径上的NO_3~-、SO_4~(2-)与其气态前体物NO_2、SO_2均有显著相关性,且与相对湿度、能见度、风速等气象条件相关性较好,说明细粒径SNA的生成是造成霾天能见度下降,形成空气污染的主要原因之一,同时,高浓度前体物、较大相对湿度、低风速都是影响霾天形成的重要因素.除轻微霾天外,其他不同强度霾天的SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)均大于非霾天,且随着霾程度的加剧,SOR、NOR都有明显的升高,尤其是0.43~0.65μm和0.65~1.1μm粒径段;在重度霾天,氮和硫的转化率平均为非霾天的1.5倍,说明细粒径上的硫酸盐和硝酸盐大部分是气-粒转化而来.NO_3~-、NH_4~+、NO_2~-和SO_4~(2-)主要存在于细粒径段,霾天下在细粒径上的比例都显著增大,NO_3~-和SO_4~(2-)在严重霾天所占比例最高,分别达到79.4%和74.4%.NO_3~-在非霾、轻微、轻度霾天时均呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm处,中度霾天时细粒子峰值移动到0.65~1.1μm,在重度霾天粒径分布变为0.65~1.1μm的单峰分布.SO_4~(2-)只在非霾条件下呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和2.1~3.3μm粒径段,霾天下均是单峰分布,轻微和轻度霾天下峰值出现在0.43~0.65μm,中度和重度霾天下峰值在0.65~1.1μm处.NH_4~+呈单峰分布,在非霾和轻微霾天下峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,轻度、中度和重度霾天下峰值均出现在0.65~1.1μm粒径段.     

不同浓度锌离子污染土的工程力学性能试验研究

通过直剪试验、压缩试验和三轴试验对人工制备最优含水率下不同浓度锌离子污染土的工程力学性能进行测试,研究了不同锌离子浓度污染土的抗剪强度和压缩特性。结果表明:随着锌离子浓度的增加,污染土的内摩擦角和压缩系数增加,内聚力和压缩模量下降,而污染土的孔隙比随着锌离子浓度的增加先减小后增大;在不同垂直压力下,随着压力的增加,污染土的压缩系数整体先减小后增大,压缩模量先增大后减小。