青岛不同强度霾天气溶胶中二次无机离子的生成及粒径分布

于2015年9月至2016年2月在青岛近海连续收集了大气气溶胶分级样品,用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子组分,并讨论了不同强度霾天下气溶胶中二次无机组分的粒径分布,初步探索了霾天SNA的形成过程和影响因素.结果表明,气溶胶中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_2~-和Cl~-的质量浓度变化范围分别是10.32~193.46、4.42~74.05、2.21~57.75、0.05~2.22和1.35~17.39μg·m~(-3),且SNA的质量浓度随霾污染程度的加剧明显增加.与非霾天相比,轻微、轻度、中度和重度霾天与非霾天相比,NO_3~-的质量浓度分别增加了55%、77%、240%和537%;SO_4~(2-)的质量浓度分别增加了4.7%、35%、77%和262%;NH_4~+的质量浓度分别增加了72%、83%、201%和526%.细粒径上的NO_3~-、SO_4~(2-)与其气态前体物NO_2、SO_2均有显著相关性,且与相对湿度、能见度、风速等气象条件相关性较好,说明细粒径SNA的生成是造成霾天能见度下降,形成空气污染的主要原因之一,同时,高浓度前体物、较大相对湿度、低风速都是影响霾天形成的重要因素.除轻微霾天外,其他不同强度霾天的SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)均大于非霾天,且随着霾程度的加剧,SOR、NOR都有明显的升高,尤其是0.43~0.65μm和0.65~1.1μm粒径段;在重度霾天,氮和硫的转化率平均为非霾天的1.5倍,说明细粒径上的硫酸盐和硝酸盐大部分是气-粒转化而来.NO_3~-、NH_4~+、NO_2~-和SO_4~(2-)主要存在于细粒径段,霾天下在细粒径上的比例都显著增大,NO_3~-和SO_4~(2-)在严重霾天所占比例最高,分别达到79.4%和74.4%.NO_3~-在非霾、轻微、轻度霾天时均呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm处,中度霾天时细粒子峰值移动到0.65~1.1μm,在重度霾天粒径分布变为0.65~1.1μm的单峰分布.SO_4~(2-)只在非霾条件下呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和2.1~3.3μm粒径段,霾天下均是单峰分布,轻微和轻度霾天下峰值出现在0.43~0.65μm,中度和重度霾天下峰值在0.65~1.1μm处.NH_4~+呈单峰分布,在非霾和轻微霾天下峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,轻度、中度和重度霾天下峰值均出现在0.65~1.1μm粒径段.     

青岛近海及黄渤海大气气溶胶中不同形态氮磷质量浓度及组成特征

于2016年6~7月采集了青岛近岸以及黄渤海大气气溶胶样品,并于8月6~15日连续采集了青岛近岸气溶胶昼夜样品,分别测定了不同形态的氮磷(溶解无机氮、溶解无机磷、溶解态总氮、溶解态总磷、总氮和总磷)质量浓度,并分析了气溶胶中这些不同形态氮磷的组成特征.结果表明,青岛近岸大气气溶胶中不同形态氮磷的浓度明显高于同时期黄渤海气溶胶中氮磷浓度.青岛近岸气溶胶总氮中溶解态占比为56%,溶解态与不溶态差别不大;黄渤海气溶胶总氮中溶解态为主要部分,所占比例达72%.青岛以及黄渤海气溶胶中,无机氮是溶解态总氮的主要贡献者,分别占溶解总氮的67%和75%.青岛以及黄渤海气溶胶总磷中,溶解态与不溶态磷的贡献相近,溶解态分别占总磷的49%和58%;气溶胶溶解总磷中无机磷的贡献略高于有机磷,青岛以及黄渤海占比分别为56%和59%.气团来源对青岛以及黄渤海气溶胶中不同形态氮磷的浓度和组成特征有一定程度的影响,南方气团来源气溶胶中溶解无机氮(DIN)、溶解有机氮(DON)、总氮(TN)、溶解无机磷(DIP)和溶解有机磷(DOP)的浓度均高于北方和海上气团来源.青岛近岸气溶胶中溶解有机氮浓度昼夜差别不大,而溶解无机氮和总氮浓度则白天相对较高.白天和夜间气溶胶总氮中溶解态氮占主要部分,所占比例达到79%,且无昼夜变化;无机氮是溶解总氮的主要贡献者,且晚上无机氮所占比例(61%)较白天(70%)略有降低.青岛近岸气溶胶中的溶解无机磷和有机磷昼夜浓度差别不大,而总磷浓度则白天明显高于晚上.昼夜气溶胶样品中不溶态磷是总磷的主要组成部分,占比分别为83%、62%,夜间气溶胶中溶解态磷的贡献远高于白天;不论昼夜,无机磷均是溶解总磷的主要部分,所占比例在71%~77%.     

生物标志物在全新世古气候和古环境研究中的应用进展

全新世作为最年轻的一个地质年代,其气候环境变化与人类社会发展息息相关。回顾了近年来全新世古气候和古环境研究的进展,总结了重建古气候和古环境的常用方法,重点介绍了生物标志物包括萜类化合物、长链烯酮、甘油二烷基甘油四醚、甾醇、烷基酯类、木质素和色素在该领域的应用,并提出了开发新型生物标志物、构建多指标体系,以及与地球微生物学、生物化学、微生物学等相关学科开展交叉研究等展望。     

长江口及其邻近海域表层水体Co的季节分布

钴(Co)对海洋中的生物地球化学循环过程起着不可或缺的作用.河口是陆源物质进入海洋的重要界面，而Co在长江口界面的生物地球化学行为尚不明确.本文使用自动固相萃取-电感耦合等离子体联用技术对长江口及其附近海域2019年9月(秋季)、2021年3月(春季)和2021年7月(夏季)的表层水中的溶解Co进行了分析.结果显示，秋季Co浓度的范围在0.05—0.24 nmol·L^-1，均值为0.10nmol·L^-1；春季为0.05—0.37nmol·L^-1，均值为0.13nmol·L^-1，略高于秋季；夏季为0.03—0.54 nmol·L^-1，均值高达0.26 nmol·L^-1，浓度最高. Co与盐度、营养盐、叶绿素及溶解氧在不同季节表现出不同的相关性，表明长江口Co的行为受多因素的影响.长江口溶解Co浓度自河口向外海逐渐降低，整体表现为移除型分布类型.长江口Co移除率秋季>夏季>春季，向海有效输送通量夏季>春季>秋季.     

MnOx同步除锰氨氮滤池的快速启动及污染物去除机制

通过将MnO_x负载于石英砂表面形成MnO_x滤料,并以此构筑滤池,开展动态试验,考察了滤池的启动周期、污染物去除效率及影响因素;同时通过表征MnO_x结构变化和灭活滤料表面微生物等方法探究了MnO_x滤池的污染物去除机制.结果表明:运行第1d滤池出水锰即可达标,运行至第9d,滤池启动完成,可实现对水中锰和氨氮的同步有效去除.滤池可稳定同步去除锰和氨氮的最大平均浓度分别为1.4和1.6mg/L,滤速为6m/h,且通过提升水中溶解氧含量可进一步增强滤池对锰和氨氮的去除效果.SEM、EDS和XRD分析结果表明,滤池运行过程中, MnO_x由相对密实的颗粒堆积形态逐步发展为多孔的一体化海绵状结构,其组成由ramsdellite和birnessite型MnO₂,逐步发展为buserite和birnessite型MnO₂,但元素组成相对较为稳定.结合滤料表面的微生物灭活实验,认为滤池稳定运行阶段,MnO_x对锰的去除主要为非生物作用,...     

珠江口和南海北部海水中的总溶解无机As

利用氢化物发生-原子荧光光谱法（HG-AFS）分别对2014年10月和2015年6月珠江口、南海北部总溶解无机As（TDIAs,[TDIAs]＝[As5+]+[As3+]）的含量进行了测定,以探讨TDIAs在珠江口和南海北部的分布及其影响因素。夏季和秋季珠江口TDIAs的含量不存在显著性季节差异（t检验,置信度为95%）。夏、秋季珠江口TDIAs均呈现不保守混合行为,尤其在河海混合初期清除现象较明显,其清除百分数均在30%左右。珠江口向南海TDIAs的年输送通量约为（4.0~4.6）×105 kg。珠江口邻近海域表层TDIAs浓度较高,南海北部陆坡底层由于受到黑潮次表层水影响TDIAs浓度有所升高。夏、秋季南海北部陆坡TDIAs浓度不存在显著性季节差异。夏季南海北部主要受水团混合影响,表现出保守混合行为。珠江口和南海北部TDIAs浓度与世界其他河流以及大洋相比均处于自然水平。     

一种新型改性吸附剂对水中痕量磷的吸附特征

采用碱液-超声波对小麦秸秆预处理后,在高温下用环氧氯丙烷和铝盐进行化学改性,制备了改性秸秆吸附剂.分别对改性前后秸秆的性质表征和吸附性能研究,探讨了改性和吸附机理.表征分析结果表明,改性后秸秆的有序度和结晶度都得到明显提高,并且成功引入了铝离子.改性秸秆吸附水体磷的主要机理包括:因改性而获得的凹凸有致状结构的物理吸附;表面羟基产生的氢键作用以及对磷酸根离子具有配位络合作用;带正电荷表面电位的改性秸秆,可与带负电荷的磷酸根离子之间产生静电吸附作用;改性秸秆对水体磷的空间网捕作用,生成混合磷酸盐晶体.     

活性炭纤维吸附含溴甲烷气体的性能

采用动态吸附法在25℃下,测定了3种活性炭纤维(ACF-1、ACF-2和ACF-3)对含溴甲烷气体的吸附性能和回收效果,并对活性炭纤维的孔结构进行表征.探讨了孔结构、溴甲烷浓度、气体流量、循环使用次数等因素对活性炭纤维吸附溴甲烷性能的影响.结果表明,活性炭纤维比表面积大小及0.4～0.8 nm左右的微孔数量决定了其对溴甲烷吸附性能的优劣;气体中溴甲烷的浓度的提高使活性炭纤维对溴甲烷的穿透和饱和吸附量增加,而气体流量的增加则使活性炭纤维对溴甲烷的穿透和饱和吸附量降低,但两者均使穿透和饱和吸附时间缩短;活性炭纤维多次循环使用后,对溴甲烷的吸附容量明显地降低,循环12次后达到稳定吸附,其稳定吸附值为133.5 mg/g.     

磷酸盐对铁锰复合氧化膜去除地表水中氨氮的影响

利用中试实验系统,研究磷酸盐对石英砂滤料表面负载的铁锰复合氧化膜去除地表水中氨氮的影响.结果表明,当水温为17.2~21.9℃时,随着运行时间的推移,未投加磷酸盐滤柱的氨氮去除效果有所下降;而投加5~15μg·L~(-1)磷酸盐滤柱的氨氮去除效果稳定,且去除率大于95.3%.当水温低于10.5℃时,滤柱出水氨氮浓度超标,此时通过提高磷酸盐投加量至30μg·L~(-1)或增加滤层厚度均可实现出水氨氮浓度达标.但随着系统持续运行,仅增加滤层厚度的滤柱出水氨氮浓度会再次超标.水温在6.5~10.5℃之间,投加30μg·L~(-1)磷酸盐的条件下,120 cm和80 cm活性滤层的最大安全进水氨氮浓度分别为2.34 mg·L~(-1)和1.95 mg·L~(-1).滤柱中生物灭活实验表明活性氧化膜对氨氮的去除同时包括催化氧化作用和生物作用;投加磷酸盐条件下,活性氧化膜的总活性和催化氧化活性分别是未投加磷酸盐条件的1.36倍和1.79倍,这表明磷酸盐促进了活性氧化膜的催化氧化活性.