低浓度CO2在聚苯胺/Y分子筛复合材料上的吸附

根据原位聚合方法将不同量的苯胺分别聚合在Y分子筛上,得到3种聚苯胺(PANI)/Y分子筛复合材料PANI-Y~(-1)、PANI-Y-2及PANI-Y-3,用傅立叶红外及氮气吸附实验表征了材料的结构特征,探讨了复合材料对常压下低浓度CO_2的吸附及再生性能.结果表明,苯胺在Y分子筛上成功聚合,复合材料的比表面积分别为52、54和35 m2·g~(-1),孔道由大孔和少量中孔组成,微孔极少.PANI负载量越大,材料的孔容越低.20℃下,初始体积分数为10%的CO_2在复合材料与Y分子筛上的吸附符合Logistic模型,吸附量的顺序为PANI-Y-2(2.09 mmol·g~(-1))PANI-Y-3(1.79 mmol·g~(-1))PANI-Y~(-1)(1.07 mmol·g~(-1))Y分子筛(0.80 mmol·g~(-1)),复合材料对CO_2的吸附受PANI负载量和比表面积的共同影响.在2%~10%的范围内,CO_2在复合材料上的吸附量随初始体积分数增加而增加;在25~65℃下,吸附量随温度升高而降低.80℃下,PANI-Y-2的4次热再生效率较差,仅68%;采用氨水/热再生相结合的方式脱附CO_2,再生率提高到94%.     

钯掺TiO2光催化降解全氟辛酸

全氟辛酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)以其分布广泛性、生物蓄积性、生物毒性强而成为全球关注的一种新型持久性有机污染物.采用化学还原法制备钯掺二氧化钛(Pd-Ti O2)催化剂,利用XRD、FESEM、UV-vis DRS对催化剂进行表征,并考察其在365 nm紫外光照射下对PFOA的光催化降解效果.结果表明,化学还原的制备方法使Ti O2粒径减小、比表面积增大且对紫外光的吸收性能增大,但并不引起PFOA光催化效果的改变.而Pd掺杂后大大增强了PFOA的降解效果,反应7 h后溶液中氟离子浓度为6.62 mg·L-1,是Ti O2(P25)的7.3倍.投加俘获剂与通入氮气的实验证明,在PFOA的降解过程中·OH起重要作用,氧气的存在可促进PFOA的降解.采用UPLC-QTOF-MS对产物进行鉴定分析,PFOA的可能降解过程是经h+氧化后发生脱羧基反应,产生的全氟烷烃自由基(·CnF2n+1)被·OH氧化,脱氟生成短链全氟羧酸.Pd能作为电子(e-)捕获剂、加速e-向O2等电子受体的转移,从而缓解e-累积,提高对PFOA的降解效果.     

纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,在Fe3O4/Ce O2-H2O2非均相类Fenton体系中对目标污染物的降解进行研究,考察催化剂的催化效果和温度、p H、H2O2投加量等因素对催化剂催化效果的影响.结果表明,以纳米Fe3O4/Ce O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Ce O2的催化效果不断提高;在偏酸性环境中,p H越低催化效果越好,p H=2时反应去除效率可达96.67%;随着H2O2投加量的增加,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为15 mg·L-1时去除效果最好可达99.47%;随着催化剂投加量的增加,同样出现了处理效果先升高后降低的现象,投加量为0.5 g·L-1时催化效果最好可达99.64%.在以纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂的非均相类Fenton体系中,3,4-二氯三氟甲苯的降解符合一级反应动力学,反应所需活化能较低只需30.26 k J·mol-1.     

原水性质对新型含Ca2+复合混凝剂混凝过程的影响

为了提高水处理效率,保证出水水质,需要开发新型高效混凝剂.本实验采用经过Ca2+改性的混凝剂针对不同水样进行混凝实验,考察了浊度、有机物去除、余铝和形成絮体性质.结果表明在纯颗粒物体系中,PACl(聚合氯化铝)和Al Cl3中加入的Ca2+对于浊度去除率无明显影响,在低投加量下能够有效降低沉后水中余铝浓度,Al Cl3做混凝剂,投加量0.10mmol·L~(-1)时,沉后水余铝浓度从0.15 mg·L~(-1)降低到0.10 mg·L~(-1).在腐殖酸体系中,混凝剂中的钙离子可明显降低腐殖酸分子的负电荷,降低沉后水余铝浓度以及增大絮体粒径.对于腐殖酸与蛋白质体系,当投加量为0.16 mmol·L~(-1)时,使用含有Ca2+的PACl做混凝剂时,钙离子的存在使得平衡时絮体粒径增加了大约50μm,可明显改善絮体的沉降性.碱性条件(pH=8.5)下改性混凝剂沉后水中DOC浓度降低0.2~0.6 mg·L~(-1),余铝降低0.4~0.7 mg·L~(-1).酸性条件(pH=5.5)下改性混凝剂沉后水DOC、余铝浓度无明显变化.     

高指数晶面TiO2对铬的吸附及光催化去除

由工业生产引起的铬污染是环境领域面临的一大挑战.二氧化钛(TiO_2)材料因其吸附催化的双重作用在铬的去除方面具有潜在应用前景.利用溶剂热法合成高指数晶面TiO_2{201},对其进行SEM、TEM、XRD及XPS表征,并用于Cr(Ⅲ/Ⅵ)的吸附及Cr(Ⅵ)的光催化还原,以达到从水体中去除铬的目的.所合成的TiO_2{201}为锐钛矿相,呈蒲公英状的层级结构. Langmuir吸附等温线结果表明,TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的最大吸附量分别为22. 7 mg·g-1和13. 2 mg·g-1,Freundlich模型拟合结果表明TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附均易于进行,其1/n均小于0. 5.在紫外光照条件下,TiO_2{201}作为光催化剂可将毒性较强且吸附去除效果较差的Cr(Ⅵ)还原成Cr(Ⅲ),并以Cr(OH)3及Cr2O3的形式沉淀在TiO_2表面,XPS表征结果进一步证实了表面沉淀的存在.为探明TiO_2{201}光催化还原Cr(Ⅵ)的机制,分别研究光生空穴淬灭剂(EDTA-2Na)和光生电子淬灭剂(KBr O3)对Cr(Ⅵ)还原效率的影响,证明Cr(Ⅵ)的还原是由光生电子引起.     

在线NaClO反洗对倒置A2O-MBR系统微生物群落的影响

为研究在线NaClO反洗对MBR系统微生物群落结构的影响,采用倒置A2O-MBR反应器分别经历稳定期、在线纯水反洗及在线NaClO反洗阶段,监测系统运行效果、膜污染状况以及微生物群落结构特征.结果表明,在线NaClO反洗阶段反应器对COD、氨氮、TN等的去除效果与反洗前相差无几.在线纯水反洗后平均膜污染速率较稳定期有所降低,而在线NaClO反洗阶段膜污染速率增加,EPS浓度最高,膜污染加剧. Chao指数、Simpson指数和Shannon指数结果表明,在线NaClO反洗后好氧池污泥的微生物多样性几乎不变,而滤饼层污泥的种群丰度略微升高,但微生物的种群多样性明显降低.好氧池和滤饼层污泥的微生物种群主要以变形菌门(Proteobacteria)为主,其次是拟杆菌门(Bacteroidetes).经在线NaClO反洗后,好氧池污泥的变形菌门和拟杆菌门种群相对丰度变化很小,而滤饼层污泥的种群组成变化明显,对氯消毒剂有一定抵抗性的变形菌门从53. 4%增加到77. 8%,而拟杆菌门从33. 4%减少至14. 5%.经在线NaClO反洗后,好氧池和滤饼层在科水平微生物群落分布上十分相似,固氮螺菌科、丛毛单胞菌科等相比NaClO反洗前明显增加,那些能够耐受NaClO处理的微生物种可能是在线NaClO反洗阶段膜污染加剧的主要原因.     

二氧化硫胁迫下拟南芥miRNA表达谱分析

以拟南芥为材料,利用高通量测序技术并结合生物信息学分析方法,检测二氧化硫(SO_2)处理后拟南芥植株的小分子RNA表达谱,筛选SO_2胁迫响应microRNAs(miRNAs)分子,研究植物miRNAs对逆境胁迫的应答机制.结果发现,30 mg·m~(-3) SO_2处理72 h后,拟南芥地上组织小分子RNA长度分布发生改变,在对照组和SO_2组中均有大量特有的小分子RNA序列,说明SO_2胁迫可诱导拟南芥小分子RNA的表达改变.SO_2胁迫诱导186个保守miRNA和16个新miRNA分子差异表达,其靶基因主要涉及转录调控、信号转导、代谢、刺激响应等生理过程.差异表达的miR160和miR393可通过生长素信号途径调控植株生长发育,参与植物对SO_2的胁迫响应.本研究揭示了植物中参与SO_2胁迫应答的miRNA种类及作用机制,进一步阐明了miRNAs在植物抗逆应答过程中的作用.     

微生物反向电渗析反应器产过氧化氢的研究

微生物反向电渗析(Microbial reverse-electrodialysis electrolysis cell, MREC)是一种通过微生物产生的电能与浓淡水盐差能耦合形成的一种新型的生物电化学技术.本文对MREC阴极回收H_2O_2的运行条件与影响因素及同步产能效应进行了研究.结果表明,浓淡水流速及浓度比是影响H_2O_2产生的关键因素.在浓淡水流速为2 mL·min~(-1)、浓/淡水比为100时,MREC可以获得最大H_2O_2产量711.4 mg·L~(-1),产H_2O_2速率达到最大33.65 mg·L~(-1)·h~(-1),阴极回收率为19.77%.同时,对应的产电性能达到1.25 W·m~(-2).MREC反应器能够在无需施加外界能源的情况下获得较高的H_2O_2产量,为H_2O_2绿色生产提供了一条新思路.     

Fe3O4@SiO2-Chitosan的制备及其对水中Cu2+的吸附效能研究

以SiO_2包覆Fe_3O_4,戊二醛为交联剂,交联壳聚糖(Chitosan, CTS),制得Fe_3O_4@SiO_2-Chitosan复合磁性纳米粒子.以Fe_3O_4和Fe_3O_4@SiO_2为对照,采用X射线衍射、透射电镜和傅立叶红外光谱对其进行表征分析,并测定了投加量、pH值、吸附时间和温度等因素对Cu~(2+)吸附效果的影响,从动力学、热力学以及再生回用性能评价等方面对其吸附性能进行了探究.结果表明Fe_3O_4@SiO_2-Chitosan对Cu~(2+)的吸附过程符合准二级吸附动力学模型和Langmuir模型,为自发、放热、优惠型的单分子层化学吸附.在pH为6.0, 298 K下达到最大吸附量154.8 mg·g~(-1),吸附解吸4次后吸附容量变化不大,说明Fe_3O_4@SiO_2-Chitosan具有较高的吸附容量,可作为处理含铜废水和回收铜的高效吸附剂.     

生物质炭对华北平原4种典型土壤N2O排放的影响

生物质炭作为一种新型的土壤改良剂,在降低土壤温室气体排放方面发挥着重要作用.为明确生物质炭对冬小麦苗期土壤N_2O排放的影响,以华北平原的4种典型土壤(水稻土、砂姜黑土、褐土和潮土)为研究对象,进行田间试验,设置了4个处理:对照(CK)、单施化肥(NPK)、单施生物质炭(BC)和化肥与生物质炭配施(NPK+BC).结果表明,单施化肥显著增加了4种土壤N_2O排放,与对照相比,水稻土、砂姜黑土、褐土和潮土N_2O排放分别增加了314%、116%、240%和282%.添加生物质炭对华北平原4种土壤N_2O排放影响存在差异,与CK相比,单施生物质炭水稻土、褐土N_2O排放显著增加了72. 4%和50. 9%,而砂姜黑土和潮土BC与CK处理无显著差异.与NPK相比,生物质炭与化肥配施显著降低了4种土壤N_2O排放.添加生物质炭提高了4种土壤pH,其中,初始pH最低的水稻土,受生物质炭影响较显著,施肥则降低了4种土壤pH.砂姜黑土、褐土和潮土施肥处理N_2O排放通量均与铵态氮含量呈显著正相关,水稻土和砂姜黑土单施生物质炭处理N_2O排放通量与硝态氮含量呈显著正相关.