秋冬季区域性大气污染过程对长三角北部典型城市的影响

本文基于空气质量及气象监测数据,运用层次聚类分析法、后向轨迹法、潜在源贡献分析等方法,选取长三角北部地区2018~2019年秋冬季的典型污染过程进行分析,并选取该区域代表性的城市（蚌埠）进行深入分析.结果表明,长三角北部地区大气污染受地面弱气压、高湿、低温和静小风等不利气象条件及传输的影响较大.长三角秋冬季区域性污染具有影响范围广和持续时间长等特征,污染类型主要为区域外传输型与区域内累积型.在EP1和EP2两次污染过程中,长三角北部城市PM_2.5浓度均值分别达到131.6 μg·m^-3和115.4 μg·m^-3,前者污染过程较短,但污染物浓度累积较快造成的污染强度大和范围广.利用PSCF和CWT对PM_2.5潜在源定性和定量分析表明,EP1过程PM_2.5由临沂、徐州、宿迁和连云港等污染轨迹密集区域传输到受体城市蚌埠,CWT值处于80以上,最高可达200以上,区域传输实际浓度值较高;EP2过程PM_2.5浓度受宿迁、宿州和徐州等区域内部邻近城市影响,CWT值处于60以上,最高达160以上,说明研究区域内城市间相互影响较大.因此,秋冬季重污染过程中的跨区域大气污染联动,对于缓解长三角北部区域污染程度尤为重要.     

扬州市不同功能区表层土壤中多环芳烃的含量、来源及其生态风险

对扬州市6个不同功能区（公园、菜地、文教区、居民区、加油站和工业区）共59个表层土壤样品（0~10 cm）中15种美国环境保护署优控的多环芳烃（PAHs）的含量和来源进行了分析,并利用苯并[a]芘（BaP）毒性当量浓度（TEQ_BaP）评价了土壤中PAHs的生态风险.结果表明,扬州市土壤中Σ15PAHs总量范围为21~36118 μg·kg^-1,中值为295 μg·kg^-1,PAHs组成中以4~6环为主.不同功能区Σ15PAHs总量平均值高低顺序为工业区 > 加油站 > 文教区 > 菜地 > 居民区 > 公园.相关性分析表明,整个扬州市土壤中Σ15PAHs总量与土壤总有机碳（TOC）（P<0.05）和黑碳（BC）（P<0.01）含量都呈显著性正相关,但除了加油站土壤中Σ15PAHs总量与BC含量呈显著性正相关（P<0.01）外,不同功能区土壤中Σ15PAHs总量与TOC、BC含量都无显著相关性.特征比值法结果表明,不同功能区土壤中PAHs来源虽有些差异,但都主要来源于石油泄漏以及石油、煤和生物质等的燃烧.扬州市土壤中15种PAHs总TEQ_BaP值的范围是2~4448 μg·kg^-1.以荷兰土壤环境标准中的10种PAHs总TEQ_BaP值33 μg·kg^-1为标准,扬州市有45.8%的土样超标,各功能区点位超标率高低顺序为工业区（70%） > 加油站（60%） > 文教区（55.6%） > 菜地（50.0%） > 居民区（30%） > 公园（10%）.因此,扬州市不同功能区中都有部分表层土壤存在潜在的生态风险,工业区和加油站风险相对较高,而居民区和公园风险相对较低.     

基于随机森林评价的兰州市主城区校园地表灰尘重金属污染

将2018年1~12月兰州市主城区校园地表灰尘重金属元素含量计算得到的综合污染指数（P_N）和潜在生态风险指数（RI）作为训练集,使用11个影响地表灰尘重金属污染和积累的特征参数,利用随机森林算法对信息采样点的P_N、RI进行估算,分析了地表灰尘重金属污染的时空变化特征,并对传统算法插值结果和随机森林插值结果进行了比较.结果表明,研究区地表灰尘重金属各元素浓度均高于本地背景值;研究区P_N排序为城关区 > 西固区 > 安宁区 > 七里河区,RI排序为城关区 > 西固区 > 七里河区 > 安宁区,P_N和RI在空间分布特征上很相似,都位于交通枢纽或市中心;P_N在冬季和夏季出现高值,RI高值则出现在冬季,冬季高值主要源于采暖燃煤源的增加;空间插值结果对比表明随机森林插值结果优于传统算法插值结果.     

安阳市大气PM2.5中水溶性离子季节特征及来源解析

为探究安阳市大气PM_(2.5)中水溶性离子的污染特征及其来源,于2018～2019年的典型月份在安阳市采集PM_(2.5)样品,使用离子色谱测试了9种水溶性离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)).开展了PM_(2.5)和水溶性离子浓度水平的分析、阴阳离子平衡和氮氧化率(NOR)、硫氧化率(SOR)的计算、离子相关性和主成分分析等.结果表明,安阳市PM_(2.5)和水溶性离子年均浓度分别为(85.81±45.43)μg·m~(-3)和(48.21±30.04)μg·m~(-3),各离子浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+ Cl~-K~+ Ca~(2+) Na~+Mg~(2+)F~-;阴阳离子电荷当量数值为0.75～0.94,大气气溶胶显碱性;NH_4~+和SO_4~(2-)、NO_3~-以及K~+和Cl~-等具有显著的相关性;氮氧化率(NOR)和硫氧化率(SOR)的年均值分别为0.25和0.37;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(SNA)的年均浓度为(42.72±27.87)μg·m~(-3),占水溶性离子总量的87.14%;春季、夏季和秋季的NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,冬季的NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4NO_3和NH_4 Cl的形式存在;水溶性离子主要来自于二次生成、燃煤、生物质燃烧和扬尘.     

夏秋季宁波市气态元素汞(GEM)污染特征及潜在源区贡献分析

气态元素汞(gaseous elemental mercury,GEM)是普遍存在于大气中的对生物体有害的重金属元素其化学性质稳定,在大气中停留时间长,可随气团长距离输送属于全球性污染物.本研究于2017年夏秋季对宁波市大气GEM、常规污染物和气象参数进行综合观测,研究沿海地区GEM受人为源和自然源共同作用下的迁移转化规律及潜在源贡献来源.结果表明:①观测期间大气GEM的平均质量浓度为(2.32±0.90) ng·m~(-3),变化范围为0.97～10.95 ng·m~(-3),且夏季低于秋季.②GEM、O_3和GOM在夏季、秋季、晴天和阴雨天的日内浓度变化表明,高浓度的O_3和强烈的光照可加速GEM发生光化学反应,GEM在晴天的光化学氧化强度高于阴雨天.③相关性分析表明,GEM与PM_(2.5)(R=0.65,P0.01)、PM_(10)(R=0.47,P0.01)、NO_2(R=0.46,P0.01)和CO(R=0.57,P0.01)呈显著正相关关系,其来源与化石燃料等物质燃烧有关.④O_3等光化学氧化剂的浓度、GEM在颗粒物上的气粒分配及PM_(2.5)、水汽和NO_2的消光效应,可对GEM光化学氧化速率产生重要影响.⑤潜在源贡献分析(potential source contribution function analysis,PSCF)结果表明夏季浙江省北部(包含宁波市)、西北部,安徽省南部和江西省大部分地区构成一个三角形区域是NBUEORS大气GEM的潜在源贡献区域,且本地源、区域源和长距离源输送对GEM污染均具有重要影响.秋季的潜在源贡献区域主要为浙江省北部区域,范围小于夏季.GEM主要来自本地源和区域源输送影响.因此,针对大气GEM污染的控制,需要跨省的区域联防联控,综合治理,方可有效减轻大气汞的污染.     

基于PMF模型的九龙江流域农田土壤重金属来源解析

选取九龙江流域农田土壤为研究对象,运用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)和原子荧光光谱(AFS)测定了土壤中重金属含量,通过正定矩阵因子分析模型(PMF)解析农田土壤中重金属的主要来源.结果表明,研究区域农田土壤中大部分金属相对福建省土壤环境背景值已存在一定程度的富集,部分土壤中Cd、Zn、Pb和Cu含量超过农用地土壤污染风险筛选值(GB15618-2018),且各金属在研究区不同区域(北溪流域、西溪流域和河口区)分布存在中等变异.Cr、Ni、Cu、Zn和Cd的含量在北溪流域的龙岩区域较高,Pb的含量在西溪流域较高,而Co、Hg和As的含量在河口区域较高.正定矩阵因子分析模型(PMF)得出的源成分谱和源贡献率具有非负性质,土壤中重金属实测值与模型预测值拟合曲线呈现较好相关性,结果相对合理,能满足研究需要.正定矩阵因子分析模型(PMF)解析得出:研究区农田土壤中重金属主要来源有自然源、农业活动、燃煤释放和工业活动,其对农田土壤中重金属的综合贡献率分别为37. 0%、26. 7%、17. 6%和18. 7%.     

长江源多年冻土区地下水氢氧稳定同位素特征及其影响因素

基于长江源区冬克玛底流域2017年6～9月采集的84个地下水样品,分析了地下水稳定同位素特征及其影响因素,讨论了地下水的补给来源.结果表明,研究区多年冻土区地下水δ~(18)O的变化范围为-15. 3‰～-12. 5‰,平均值为-14. 0‰;δD的变化范围为-108. 9‰～-91. 7‰,平均值为-100. 2‰,与当地大气降水相比,地下水较为富集重同位素;地下水线(LG)的斜率和截距均低于全球和局地大气降水线(GMWL和LMWL),表明地下水在接受降水的补给后经历了不同程度的蒸发作用;地下水氘盈余(d-excess)变化范围为4. 9‰～25. 0‰,平均值为11. 6‰,低于大气降水平均氘盈余值;地下水同位素与降水量存在显著的负相关关系,表明大气降水对地下水具有重要的补给作用;不同时期影响地下水同位素的组成和变化因素有所不同,在冻土的冻融前期(气温上升阶段),由于冻土活动层较薄,地下水受气温影响显著.虽然后期气温降低,但冻土活动层厚度依然在增加,此时地下水在土壤中滞留的时间的增加是地下水同位素富集的一个重要因素.结合流域的地形特点、地下水同位素特征及其影响因素,推断降水是地下水的主要补给来源.研究结果能够为长江源多年冻土区的水循环过程提供科学依据.     

乌鞘岭南、北坡降水稳定同位素特征及水汽来源对比

为了揭示季风边缘区降水中稳定同位素特征及水汽来源,利用2016年10月至2017年10月采集的97个降水样品,采用相关分析和HYSPLIT模型,对乌鞘岭南、北坡降水稳定同位素的特征、大气水线方程、温度和降水量效应、水汽来源进行了对比分析.结果表明,南坡大气降水线的斜率与截距低于全球大气水线(GMWL)和北坡大气降水线;南、北坡的同位素温度效应和季节效应明显,但北坡的温度效应比南坡更为明显;除北坡夏季和南坡降水量小于5 mm时降水稳定同位素表现出微弱的降水量效应,南、北坡其它季节或其它降水量级均无明显的降水量效应;来自西北和北方的水汽占90%以上,北坡受季风水汽影响极少,南坡夏季会受到东南季风影响,局地水汽再循环对乌鞘岭南、北坡水汽也有贡献.本研究可提高对高寒山区降水同位素演化的认知,为寒旱区同位素水文学的进一步研究奠定基础.     

黑炭气溶胶质谱仪(SP-AMS)分析春季PM2.5中水溶性有机气溶胶

为探讨常州春季大气细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成及污染特征,于2017年3月1日～5月30日采集了84个有效样品,对其水溶性离子(WSIIs)、碳质组分(OC和EC)等常规组分进行了测定和分析,并采用黑炭-气溶胶质谱仪(SP-AMS)对水溶性有机气溶胶(WSOA)进行了分析.结果表明,采样期间PM_(2.5)的日均质量浓度为101. 97μg·m~(-3),超标(环境空气质量标准二级标准)率达73. 8%,以轻度、中度和重度污染为主,分别占总天数的39. 3%、21. 4%和13. 1%. WSIIs约占PM_(2.5)的39. 86%,其中二次离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)占WSIIs的81. 85%,阴阳离子电荷平衡的线性拟合直线的斜率(AE/CE)大于1(1. 09),表明PM_(2.5)偏弱酸性. OC/EC比值为2. 53,说明受二次转化的影响. SP-AMS分析WSOA组分包含C_xH_y+(32. 1%)、C_xH_yO+(30. 4%)、C_xH_yO_~(2+)(25. 4%)和H_yO~+(4. 7%),其平均氧碳比(O/C)、氢碳比(H/C)、氮碳比(N/C)和有机质-有机碳比(OM/OC)分别为0. 72、1. 53、0. 04和2. 15,高的O/C表明春季光化学反应导致的二次转化贡献较大.正定矩阵因子分析模型(PMF)对WSOA的质谱进行解析得到:类烃OA(HOA)、半挥发氧化性-生物质燃烧排放OA(SVOOA-BBOA)和低挥发性氧化性OA(LVOOA) 3种有机气溶胶,分别占WSOA总量的18. 4%、34. 1%和47. 4%.     

基于PMF模型的PM2.5中金属元素污染及来源的区域特征分析

金属元素是大气PM_2.5的重要组成成分,对人群危害性极强且兼具源特异性,分析不同经济模式地区大气细颗粒物中金属污染状况及来源差异,可以为科学规划城市产业布局和保护大气环境提供参考.通过霾/非霾期大气PM_2.5采样,使用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）测定成都市及仁寿县样品中18种金属元素质量浓度,分析其污染水平,并基于正定矩阵因子分解模型（PMF）解析两地大气PM_2.5中金属元素的来源.结果表明,成都市扬尘源、移动源和燃煤源特征元素占元素总和的比值大于仁寿县,而仁寿县生物质燃烧源、工业源以及燃油源特征元素占比则较高.两地Cr、Cd和As元素浓度均超标,表明PM_2.5中重金属污染严重.随着霾污染加剧,两地PM_2.5中金属元素总量上升,但增幅远低于PM_2.5浓度增长.此外,不同元素在霾期和非霾期浓度比值存在差异,成都市变化范围为0.7（Al）~2.8（Ba）,仁寿县介于0.8（Al）~3.1（Mn）之间,但总的来说两地大致呈现出燃煤和工业活动排放元素增幅较大,机动车污染源次之,扬尘源增幅较缓的状况.受地区产业布局、经济规模和发展模式的影响,大气PM_2.5中金属元素污染水平及来源呈现出不同的区域特征.在重点发展第三产业的大型城市,如成都,更易遭受交通运输和城市建设等带来的大气污染,而在仁寿等第二产业占比不断增加的郊县,其污染主要受化石燃料燃烧和工业过程排放的影响.