基于PMF模型的PM2.5中金属元素污染及来源的区域特征分析

金属元素是大气PM_2.5的重要组成成分,对人群危害性极强且兼具源特异性,分析不同经济模式地区大气细颗粒物中金属污染状况及来源差异,可以为科学规划城市产业布局和保护大气环境提供参考.通过霾/非霾期大气PM_2.5采样,使用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）测定成都市及仁寿县样品中18种金属元素质量浓度,分析其污染水平,并基于正定矩阵因子分解模型（PMF）解析两地大气PM_2.5中金属元素的来源.结果表明,成都市扬尘源、移动源和燃煤源特征元素占元素总和的比值大于仁寿县,而仁寿县生物质燃烧源、工业源以及燃油源特征元素占比则较高.两地Cr、Cd和As元素浓度均超标,表明PM_2.5中重金属污染严重.随着霾污染加剧,两地PM_2.5中金属元素总量上升,但增幅远低于PM_2.5浓度增长.此外,不同元素在霾期和非霾期浓度比值存在差异,成都市变化范围为0.7（Al）~2.8（Ba）,仁寿县介于0.8（Al）~3.1（Mn）之间,但总的来说两地大致呈现出燃煤和工业活动排放元素增幅较大,机动车污染源次之,扬尘源增幅较缓的状况.受地区产业布局、经济规模和发展模式的影响,大气PM_2.5中金属元素污染水平及来源呈现出不同的区域特征.在重点发展第三产业的大型城市,如成都,更易遭受交通运输和城市建设等带来的大气污染,而在仁寿等第二产业占比不断增加的郊县,其污染主要受化石燃料燃烧和工业过程排放的影响.     

成都市城区大气细颗粒物水溶性离子污染特征

为了解成都市城区大气细颗粒物水溶性离子污染特征,在成都市城区四季采集PM_2.5有效样品共计102 个,测得颗粒物质量浓度以及水溶性离子质量浓度(NH₄⁺、Ca²⁺、Na⁺、Mg²⁺、K⁺、F^-、NO₃^-、SO₄^2-、Cl^-),并分析其浓度变化特征,重点关注二次无机离子的污染特征及形成影响.结果表明,成都市城区水溶性离子与大气细颗粒物的污染浓度变化基本一致,其中二次无机离子(NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-)是离子中最主要的组成部分,占总水溶性离子浓度的84.8%.大气细颗粒物春秋冬三季为酸性,其原位PH值分别为1.9、2.6和2.0.城区硫酸盐和硝酸盐化学特性存在差异,硫酸盐主要表现为非均相反应过程中形成的NH₄HSO₄,并主要受区域传输过程的影响;硝酸盐主要表现为均相反应过程形成的NH₄NO₃,并主要受局地排放的影响.     

城区与县区不同空气质量下碳组分污染特征对比分析

为对比城区与相邻县区不同空气质量下的碳组分污染特征,分别在成都市和仁寿县采集霾期及非霾期PM_(2.5)有效样品共计88个,确定其相应质量和各碳组分浓度[有机碳(OC)、元素碳(EC)和二次有机碳(SOC)等],并进行各碳组分之间的相关性及主成分分析.结果表明,不同空气质量下的城区污染物浓度均高于县区.OC和EC密切相关,非霾期的相关性系数较霾期大.与城区相比,霾期县区的SOC/PM_(2.5)较大,说明其受二次有机物污染更为明显;但城区非霾期二次气溶胶占比明显高于霾期,表明霾期的一次排放是城区大气污染的主要原因.燃煤、机动车排放和生物质燃烧均是两个区域PM_(2.5)的主要来源.     

全球气候变化与区域气象及空气质量的关系研究——以成都市为例

区域气象条件及空气质量或与全球气候变化关系密切。研究通过分析不同气候条件下成都地区1951～2017年主要气象要素及其2013～2017年大气污染物浓度变化趋势,并结合大数据挖掘技术探究厄尔尼诺/拉尼娜事件与成都地区气象及空气质量的关系。结果表明,全球气候变化对区域气象及空气质量影响明显。异常气候造成成都地区气温、降水、风速、日照时长等气象条件发生明显变化。这些变化通常利于大气扩散条件的改善而使污染物浓度下降,但相应时期的臭氧浓度却有所升高。研究同时利用KNN大数据挖掘算法评估不同气候条件下气象和减排对空气质量改善的贡献。结果显示,在全球厄尔尼诺发生频繁的2015年,成都地区重污染天数明显减少,气象和减排的贡献率分别为27%和73%;而在全球拉尼娜现象频发的2016年,成都地区空气质量也有明显改善,重污染天数的减少有42%归功于气象条件的变化,几乎与大气污染物的减排贡献相当。因此,为实现空气质量的有效改善,空气质量改善管理政策的制定,既要从源头上控制污染物的排放,同时也应考虑全球气候变化的影响。     

区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献评估

区域气象条件和减排与空气质量的变化关系密切.区域污染天气的发生不只受人为排放的影响,其与气象条件也密切有关.我国地处全球的主要季风气候区,大气环流具有明显的季风气候变化特征,区域气象条件受年际气候变化影响显著.研究通过分析不同气候条件下京津冀地区、成渝地区、长三角和珠三角城市群2001~2018年主要气象要素及其污染天气的变化趋势,利用KNN大数据挖掘算法量化分析区域气象条件和减排对大气污染的贡献率.结果表明,2001~2018年间全球气候变化异常频繁,厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候占比近一半.减排与气候变化均对空气质量的改善起促进作用.在非正常气候条件下,气象对空气质量改善的贡献更为明显.例如,非正常气候时京津冀地区气象条件对空气质量改善的贡献约为51%,而正常气候时约为30%.对于长三角和珠三角城市群,其气象条件在非正常气候时的贡献达到了50%左右,几乎与减排贡献相当.此外,各区域2015~2018年的减排贡献均高于2001~2012年的平均水平,表明随着我国实施大气污染物排放控制措施力度的增大,减排对空气质量改善的贡献显著.但气象条件对空气质量改善的贡献仍不容忽视,区域减排控制仍然任重而道远.     

基于灰色GM(1,1)模型的成都市大气污染物浓度预测

基于灰色系统理论的预测原理和方法,在城市大气污染物浓度预测中应用了灰色GM(1,1)模型。该模型通过了残差检验和后验差检验,检验结果均在允许范围内,模型精度较高。采用该模型对成都市2018-2022年大气污染物SO_2、NO_2、PM_(10)、PM_(2.5)年均浓度进行了灰色预测。预测结果显示,成都市未来五年环境空气质量将持续好转,但NO_2和PM_(2.5)的年均浓度仍然较高,NO_2及颗粒物污染防治仍是成都市未来五年大气污染治理的重点。