焙烧温度对CeO_2(ZrO_2)/TiO_2选择性催化脱硝性能的影响

采用溶胶-凝胶法并以不同温度焙烧制备一系列CeO_2(ZrO_2)/TiO_2(CZT)催化剂,考察了CZT催化剂固相结构、酸量、比表面积等性能与催化活性的关系。采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR以及XPS等表征技术对催化剂进行表征。结果表明:焙烧温度为450℃时CZT催化剂具有最高的催化活性,其在240~400℃的温度窗口内活性均高于90%,且具有较好的抗水和抗硫中毒能力。随着焙烧温度的提高,催化剂表面的Ce和Zr原子进入体相晶格且Ce0.5Zr0.5O2向Ce0.75Zr0.25O2转变,导致催化剂的储释氧能力和氧化还原性能降低。另外,锐钛矿和金红石型TiO_2晶粒尺寸的增加,催化剂的有效比表面积和总酸量降低,因此CZT催化活性随着焙烧温度的提高而有所降低。换言之,大的比表面积、良好的氧化还原性能、表面Ce4+的富集以及酸性位的增多均有利于NH3-SCR活性的提高。     

北京冬奥会同期空气污染数值模拟

第24届冬季奥运会将于2022年2月4—20日在我国北京市和河北省张家口市联合举办,主要会场有北京奥体中心、北京延庆县和张家口市崇礼县.为了模拟分析冬奥会空气质量情况,利用冬奥会同期(2006—2016年2月)北京市和张家口市空气质量资料及韩国气象厅天气图资料(2013—2016年2月),分析该时段重污染发生的频次,统计不利于污染物扩散的天气形势出现概率及污染传输路径,并结合嵌套网格空气质量预报模式(NAPQMS),评估不同减排方案对ρ(PM_2.5)的影响.结果表明:① 2006—2016年冬奥会同期,北京奥体中心和延庆县发生重污染天气的概率分别为17%和9%,污染发生的风险频率为北京奥体中心>延庆县>张家口市,并且北京奥体中心和延庆县在2月13—16日易出现持续的重污染天气过程;② 2013—2016年2月不利于污染扩散的天气形势出现概率较为频繁,尤其在850 hPa高度和地面,不利天气形势出现的概率分别为35%和41%;地面偏南风易将在北京西南方滞留较长时间的污染气团沿太行山输送至北京;③ 冬奥会期间,若于2月2—12日及17—20日将京津冀及周边城市污染物排放量在当前的基础上减排50%、2月13—16日减排75%,将可能不出现重污染日.严格控制北京及周边地区的大气污染物排放是保障冬奥会期间空气质量的必要措施.      

北京市燃煤源排放控制措施的污染物减排效益评估

为分析北京市燃煤源排放控制措施的污染物减排效益,基于MEIC（中国多尺度排放清单模型）,采用情景分析法,评估了北京市电厂能源清洁化与末端治理、燃煤锅炉改造和城区平房区居民采暖改造等措施的污染物减排效益.结果表明,相对于无控情景,2013年北京市电厂能源清洁化与末端治理减少PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO_x排放量为1.28×104、2.10×104、5.13×104和4.98×104 t,分别占无控情景的85%、86%、87%、74%;北京市燃煤锅炉改造减少PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO_x排放量为1.09×104、2.68×104、11.64×104和5.81×104 t,分别占无煤改气情景的83%、89%、83%、83%;北京市老旧平房区的居民采暖改造减少PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO_x排放量分别为630、870、2 070和790 t,均占无煤改电情景的8%.研究显示,北京市从1998年开始采取的各种减排措施有效地减少了污染物的排放,对北京市空气质量改善具有重要意义.      

中国经济发展产生的能源和环境效应研究

为揭示中国经济持续增长对能源依靠程度、能源利用效率提高程度及环境污染改善水平,统计了2006年-2014年GDP、工业增加值、能耗、SO2和NOx排放量数据,计算得到单位能耗GDP和单位能耗污染物排放量,对比分析单位能耗GDP和单位能耗污染物排放量,前者持续增长,后者呈波动时下降,表明能源利用效率逐步提高,污染物排放得到有效控制.主要城市NOx和PM10浓度出现升高趋势,SO2浓度明显下降.NOx和PM10成为中国未来大气主要污染物,应采取措施控制,同时应注重对非工业源的控制.     

三峡前置库汉丰湖试运行年水体水质现状及控制效果评估

三峡汉丰湖是世界范围较罕见的专为减弱消落带影响而修建的前置库,也是中国最大城市人工湖体,自汉丰湖试运行后,山水林田湖生态效益及建设宜居城市的社会效益显著.本文以三峡汉丰湖为研究对象,对汉丰湖试运行年支流来水及湖体断面进行水文、水质分层监测,包括水文参数(v、H等)、物理参数(T、pH、SD、DO、TSS等)、化学参数(高锰酸盐指数、Chl-a、TN、DN、NO_3~--N、NH_4~+-N、NO_2~--N、TP、DP、SRP等)共17个指标.监测结果表明:1 2月、10月等开始泄水蓄水时期水质较差,南河支流来水断面水质最差,调节坝出水断面最好;2汉丰湖水体总体呈轻度富营养化,主要污染指标为DN、TN、NO_3~--N、TP;3汉丰湖在试运行年对水体富营养化控制效果显著,Chl-a年平均消减率57.73%,高锰酸盐指数年平均消减率28.12%,SRP、TP、TN、TSS、NO_2~--N、DN、DP等年平均消减率20.15%~22.81%,NH_4~+-N、NO_3~--N等年平均消减率16.92%~18.74%,水体年平均富营养化指数降低15.74%.研究表明,1~3月、10~12月高水位湖泊形态试运行期间对各水质指标消减率高于5~8月河流形态时期,汉丰湖试运行良好,对水体富营养化控制效果显著,可消减三峡入库水体污染物浓度.     

基于实时控制技术的CANON工艺稳定性运行

为保证出水水质稳定并提高氨氮去除率,实现CANON工艺的优化,利用SBR反应器进行了基于实时控制技术的CANON工艺稳定性研究.试验过程中,温度控制在30℃±1℃,pH 7~8,通过反应过程中氨氮、硝态氮、亚硝态氮和pH、DO、ORP的变化规律,制定了可行的实时控制策略.结果表明,进水氨氮浓度为917~1 540 mg·L~(-1)时,以6 mg·L~(-1)的剩余氨氮浓度作为控制参数可以满足工艺稳定性的要求,但氨氮传感器存在费用昂贵和误差较大等问题.采用pH、DO和ORP曲线的平台和特征点作为自控参数,可以维持CANON工艺的长期稳定运行,保证氨氮去除率平均维持在99%以上且出水水质稳定.     

Fe-MnOx-CeO2/ZrO2低温催化还原NO性能研究

以纳米ZrO2为载体,用浸渍法制备出Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂,考察了活性组分配比和助剂负载量对催化剂低温NH3选择性催化还原NO活性的影响,并对催化剂进行了XRD、SEM、EDS和BET表征;探讨了温度、H2O和SO2对Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂低温下NH3选择性催化还原NO的影响,结果表明,无SO2和H2O条件下,8%Fe-10%MnOx-CeO2/ZrO2催化剂具有良好的催化活性和稳定性.120℃时,催化剂的脱硝效率为85.23%,当温度升至180℃时,脱硝效率可达到92.0%.SO2和H2O共存条件下,催化剂易失活,采用傅立叶变换红外光谱对各反应阶段的催化剂进行了表征,对其失活机制进行深入研究,结果表明,催化剂失活的主要原因是催化剂表面硫酸铵盐的沉积和催化剂本身活性成分的硫酸盐化.     

利用FeS去除水中硝基苯的试验研究

为研究FeS还原去除硝基苯的性能,采用批次试验的方法,考察了各因素对FeS去除硝基苯性能的影响.结果表明,在初始硝基苯浓度为0.96 mmol·L-1条件下,当FeS用量为1.2 g时,反应180 min后,硝基苯去除率达到90%.初始硝基苯浓度、FeS用量、温度、FeS重复使用次数对硝基苯去除率有较大影响.初始硝基苯浓度在0.74～1.74 mmol·L-1之间变化时,初始硝基苯浓度每增加0.1 mmol·L-1,硝基苯去除率下降4.7%.FeS用量在0.3～1.5 g内变化时,FeS用量每增加0.3 g,硝基苯去除率增加近20%;FeS用量为1.8 g时,硝基苯去除率为100%.温度在10～25℃范围内变化时,温度每升高1℃,硝基苯去除率增加1.6%;温度为30℃时,硝基苯去除率为100%.硝基苯去除率随FeS重复使用次数的增加而下降.转速在10～80 r.min-1内变化时,转速变化对硝基苯去除率的影响较小,硝基苯去除率稳定在75%左右.FeS对模拟化工废水有较好的处理效果,反应60 min后,硝基苯去除率为100%.     

环境因子对水蚯蚓呼吸速率的影响研究

水蚯蚓能通过摄食剩余污泥而使污泥减量.因此,本文以颤蚓科蠕虫 (Tubificidae)为研究对象,考察环境因子(水质、水蚯蚓投加量、温度、pH、溶解氧)对水蚯蚓呼吸速率的影响,以探明水蚯蚓生长和新陈代谢的最佳条件,揭示环境因子影响水蚯蚓污泥减量的机理.结果表明,水蚯蚓在"水蚯蚓-微生物"共生系统污泥减量装置出水中的呼吸速率最大,为81.72 mg·g^-1·h^-1·L^-1(以单位体积内每g干重水蚯蚓每小时消耗的O₂质量计(mg)),在蒸馏水中的呼吸速率最小,仅为18.31 mg·g^-1·h^-1·L^-1;在容积为1 L的系统中,水蚯蚓呼吸速率随着投加量增加而逐渐减小,当水蚯蚓投加量为0.25 g (以湿重计)时,呼吸速率最大,为81.72 mg·g^-1·h^-1·L^-1;在8~22℃范围内,水蚯蚓呼吸速率随温度升高而增大,在22~30℃范围内趋势则相反;当pH=8.00±0.05时呼吸速率最大,比其他pH值条件下测得的呼吸速率高1倍多;溶解氧在3.5~4.5 mg·L^-1范围内,水蚯蚓的呼吸速率较高,在此溶解氧范围之外时,水蚯蚓呼吸速率均较低. 该研究结果可为污泥减量中水蚯蚓的培养和应用提供可靠的理论依据,从内在层次上揭示了环境因子影响水蚯蚓生长及代谢,进而影响污泥减量的本质原因.     

羧基化碳纳米管载铂催化剂对微生物燃料电池阴极氧还原性能的影响

阴极催化剂是影响微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)性能的关键要素.为了考察不同羧基化方法改性的碳纳米管(carbon nanotube,CNT)负载Pt的催化氧还原效率,分别在80℃和95℃条件下对CNT进行了羧基化,采用浸渍-沉淀法制备了Pt/CNT催化剂(Pt/CNT-80和Pt/CNT-95),并在空气阴极MFC体系中验证了其催化氧还原效果(MFC-80、MFC-95和MFC-C).结果表明,MFC-95和MFC-80的最大功率密度分别为568.8 mW.m-2和412.8 mW.m-2,内阻分别为204.7Ω和207.7Ω,开路电压分别为0.719 V和0.651 V.而对照MFC-C的最大功率密度仅为5.4 mW.m-2,内阻为826.2Ω.XPS和XRD分析结果显示,Pt/CNT-95催化氧还原效果优于Pt/CNT-80,原因可能是95℃羧基化过程在CNT表面引入了丰富的含氧基团.