沿海城市大气汞的数值模拟研究

通过建立箱式模型对大气汞浓度进行模拟,对气象因子(如温度、相对湿度、压强)和化学因子(如某些氧化剂)进行敏感性测试,研究它们对大气汞浓度变化的定性和定量影响,并计算大气元素态汞的转换率。结果表明,大气元素汞浓度随着温度和相对湿度的增加而增加,季节变化会对模拟结果产生较大影响,而压强及氧化剂对模拟结果影响并不显著。此外,采用三维CMAQ-Hg模型对典型沿海城市大气汞的空间分布特征进行模拟,发现元素态汞是大气汞中的主要存在形态,并且春季大气元素态汞的模拟浓度要低于秋季,主要是因为温度、相对湿度、季节的影响,进一步验证了箱式模型的结果。     

基于数值计算的细颗粒物采样管路传输损失评估

细颗粒物(PM_(2.5))理化性质测量是研究大气PM_(2.5)污染来源及成因的重要手段之一,最大限度降低细颗粒物在采样输送过程中的损失对提高测量结果的准确性至关重要.为了评估常规测量体系中采样管路内PM_(2.5)的输送损失情况,并在此基础上探究合适的采样管路布置方案,本研究采用数值计算方法分析了管径、管长及弯管数目这3个主要参数在不同变化范围内对PM_(2.5)输送效率的影响.结果表明,流量为20.0 L·min~(-1)时,管径4 mm、管长1.0 m的竖直管路内PM_(2.5)质量浓度输送效率为89.6%,管径增至14 mm时输送效率升至98.3%.流量为1.0 L·min~(-1)时,管径4 mm、管长10.0 m的水平管路内PM_(2.5)质量浓度输送效率仅为86.7%,管长降至0.5 m时输送效率提高至99.2%.弯管弧度为90°时,流量20.0 L·min~(-1)、管径4 mm的湍流态弯管处,PM_(2.5)质量浓度输送效率低至85.2%.流量(L·min~(-1))与管径(mm)之比小于1.4使管内流态为层流时有利于降低颗粒物输送损失.为保证PM_(2.5)输送效率在97%以上,2.5、5.0和10.0 L·min~(-1)仪器建议选择管长在6.0 m以内的竖直采样管;流量为16.7 L·min~(-1)和20.0 L·min~(-1)仪器建议选择管径在12 mm以上的竖直采样管;水平管路管长由流量与管径之比确定;在湍流流态下,建议减少弯管的使用数量.     

Cu/SAPO-34对模拟烟气中零价汞的脱除性能

采用离子交换法将不同比例的Cu负载于SAPO-34分子筛,通过固定床反应器考察其对模拟烟气中零价汞(Hg~0)的催化去除效果,并使用BET、XRD、SEM等方法对材料性能进行分析表征。结果发现:在脱汞效率测试中,1.5×10~(-5)HCl能显著提升Cu/SAPO-34对Hg~0的去除效率。在100~250℃范围内,Hg~0去除率均能达到80%以上,最大去除效率达到97%。在抗水抗硫实验中,H_2O对Cu/SAPO-34-10%脱汞效率影响很小;通入2×10~(-3)SO_2450 min后,Hg~0去除率仍有85%,停止通入SO_2后材料的脱汞效率能够恢复。     

燃煤烟气中零价汞控制技术研究进展

我国燃煤过程中汞的排放越来越引起国际社会的广泛关注。燃煤烟气中排放汞的形态主要以零价汞为主,将气态零价汞转化为易于脱除的二价汞是控制零价汞排放的有效途径。为此,文章对燃煤烟气中零价汞的转化机理以及控制技术现状进行了概括和总结,对不同零价汞控制技术的特点进行比较分析,并初步探讨了其发展趋势。结论得出应充分利用现有的烟气净化设备,经济有效地发挥其在烟气除汞方面的作用。     

一种新型流管反应器的设计与表征

介绍了一种用于气溶胶生成机制研究的流管反应器（Jiao-FTR,J-FTR）的设计及表征.借助计算流体力学（CFD）模拟和实验测定,表征了不同进气结构和实验条件下反应器内流场的发展及稳定,移动进气管的喷射效应以及气体和颗粒物在反应器内的平均停留时间.结果表明,预混合段进气方式,主流流量,移动进气管结构及注入流量对J-FTR的流场发展以及气体和颗粒物的停留时间具有较大影响;J-FTR的预混合进气段具有使主流快速过渡为层流的优势,在对称进气条件下,当主流流量不超过8L/min,气流在进入主反应段之前可发展为稳定的层流;当移动进气管使用大内径的直管或径面十字型结构时,可以有效减小或避免移动进气管的喷射效应.以上结果不仅可为使用J-FTR开展大气化学和气溶胶生成机制研究提供重要的实验指导,也可为其他研究者设计FTR,进行流管实验提供借鉴.     

锰氧化物的零价汞吸附性能初探

以不同锰盐为锰源制备了三种锰氧化物，并将其作为吸附剂用于模拟烟气中零价汞的脱除。采用PXRD、TEM、N2吸附、H2－TPR、XPS等技术手段对制备的吸附剂进行了表征，利用固定床装置考察了其在不同温度下对模拟烟气中零价汞的吸附能力，并对穿透后吸附剂的脱附性能进行试验探讨。结果表明不同锰源制备的锰氧化物在低温条件下对零价汞的吸附性能不同，其中以硝酸锰为锰源制备的锰氧化物具有较高的吸附性能，并且吸附在锰氧化物表面的汞能够在加热条件下释放出来。另外，试验还发现当烟气中无SO2时，制备的吸附剂具有较好的循环使用性能。     

用于气态零价汞转化的催化剂研究

零价汞的高效去除是燃煤烟气汞污染控制过程中的关键环节。为了促进烟气中的零价汞转化为易于去除的氧化态汞,分别考察了在有HCl存在时,几种过渡金属氧化物(Cu、Fe、Mn、Co和Zr)对零价汞氧化的催化作用,以筛选出性能较好的催化组分;为提高催化剂的抗SO2性能,分别尝试了利用几种金属元素(Sr、Ce、W和Mo)对催化剂进行掺杂改性的方法。结果表明,锰氧化物的催化作用最好,其最佳使用温度在573 K左右;SO2对零价汞的催化氧化有明显抑制作用,在无SO2及1 400 mg/m3SO2时锰催化剂对零价汞催化氧化效率分别为93%和78%。而Mo改性的锰氧化物催化剂的抗硫性能大幅提高,在1 400 mg/m3SO2存在的情况下其对零价汞的催化氧化效率可达到90%以上,较其他改性元素高。     

负载硫氯化合物的活性炭去除单质汞的研究

文章在模拟含汞气体条件下研究了高温下负载氯化硫的活性炭对单质汞的去除效果及反应条件对去除率的影响。实验发现,140℃时负载氯化硫的活性炭在接近实际烟气汞浓度条件下能在长时间内保持较高的单质汞去除率;单质汞去除率与氯化硫负载率成正比,与反应温度和模拟含汞气体进口汞浓度成反比。     

MnOx/α-Al2O3催化氧化燃煤烟气中Hg0的试验研究

在模拟烟气中研究了MnOx/α-Al2O3催化剂对烟气零价汞(Hg0)的催化氧化效果,以及反应条件对Hg0氧化率的影响.结果表明,300℃时催化剂的活性最大,模拟烟气含有20mL/m2 HCI时Hg0的氧化率达到91%.在8000～32000h-1空速范围内,Hg0氧化率保持在90%以上;空速提高到96000h-1时,氧化率开始下降,并与空速成反比.烟气中的SO2与HCI竞争催化剂上的活性位,对催化氧化反应有一定抑制,500mL/m3 SO2使零价汞的氧化率下降约20%.此外,还对MnOx催化氧化零价汞的反应机制进行了探讨.     

MnOx/a-Al2O3催化氧化燃煤烟气中Hg0的试验研究

在模拟烟气中研究了MnOx/a-Al2O3催化剂对烟气零价汞(Hg0)的催化氧化效果,以及反应条件对Hg0氧化率的影响.结果表明,300℃时催化剂的活性最大,模拟烟气含有20mL/m3 HCl时Hg0的氧化率达到91%.在8000~32000h-1空速范围内,Hg0氧化率保持在90%以上;空速提高到96000h-1时,氧化率开始下降,并与空速成反比.烟气中的SO2与HCl竞争催化剂上的活性位,对催化氧化反应有一定抑制,500mL/m3 SO2使零价汞的氧化率下降约20%.此外,还对MnOx催化氧化零价汞的反应机制进行了探讨.