2013～2018年武汉市降水和BC的时间演变特征分析

湿清除是大气气溶胶重要的去除机制,由于降水过程和气溶胶本身的复杂性,针对城市地区降水与气溶胶的相互关系还有待开展深入研究。基于2013～2018年武汉市气象要素和黑碳（BC）质量浓度小时数据,分析了不同等级降水和BC的年际、季节等时间演变特征。结果表明：2013～2018年武汉市共出现785个降水日,降水日占总观测日的35.8%,降雨以小雨为主,占总降雨日的72.0%。随着降水强度的增强,BC质量浓度逐渐降低,在大暴雨时最低,为4 001.5 ng/m³,仅为晴天时浓度的42.9%。随着降水强度的增加,吸收Ångström指数（AAE）先减小后增加。武汉市BC气溶胶主要来自化石燃料的燃烧。2013～2018年武汉市暴雨和大雨日数、降雨量逐渐减少,而中雨和小雨天日数、降雨量逐渐增加。暴雨和大雨天数平均每年减少0.7天和0.6天,中雨和小雨天数平均每年增加1.3天和4天。不同降雨等级过程中BC和AAE的年际变化特征和季节分布特征不同。BC质量浓度在春季和夏季,随着降水强度的增加逐渐降低,AAE在秋季随降雨强度的增强而逐渐降低。降水过程对大气污染物的清除作用持续时间较短,降雨结束后,大气污染物开始堆积,经过十几小时后就可恢复到降水前的浓度。     

武汉市三类不同大气污染过程下大气污染物特征及潜在源区分析

为了探讨武汉市不同类型大气污染过程中大气污染物变化特征,分析对比了沙尘、秸秆燃烧和霾污染过程中大气污染物(SO2,NO2,CO,O3,PM2.5和PM10)的变化特征及其影响因素。使用HYSPLIT模式计算了不同类型污染过程中气团轨迹,并利用潜在源区贡献(potential source contribution function,PSCF)和浓度权重轨迹(concentration weighted trajectory,CWT)分析方法,揭示了武汉市不同类型污染过程中大气污染物的潜在源区分布及其贡献特性。结果表明,不同类型污染下大气污染物变化不同。沙尘天主要以PM10污染为主,平均浓度为408.8μg/m^3,是干净天的5.9倍,PM2.5/PM10仅为29%。霾过程中主要以PM2.5污染为主,平均浓度为182.8μg/m^3,是干净天的3.7倍,PM2.5/PM10为90.4%。秸秆燃烧过程中大气污染物浓度均不同程度地增加,其中PM2.5、PM10和SO2的浓度分别为100.2μg/m^3,155.4μg/m^3和23.7μg/m^3,是干净天的1.8倍,1.6倍和1.6倍。表明,不同类型污染下大气污染物的日变化不同,不同类型污染过程中大气污染物的潜在源区差异较大。沙尘期间大气污染物的主要潜在源区为安徽、河南南部、沙尘源区的内蒙古和甘肃等地区。霾过程中大气污染物的主要潜在源区为湖南东北部、湖北东部、安徽西南部、浙江西部、江西北部和河南南部。秸秆燃烧过程中大气污染物的主要潜在源区为安徽、江苏西南部和河南东南部。     

嘉兴市碳质气溶胶的特征分析

2013年10月到2014年2月在嘉兴城区对大气中细颗粒物的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得秋冬季节碳质气溶胶的变化特征。观测期间,有机碳(organic carbon,OC)的平均质量浓度为12.5μg/m^3,日均质量浓度变化范围为2.1~61.1μg/m^3;元素碳(elemental carbon,EC)的平均质量浓度为4.2μg/m^3,日均质量浓度变化范围为0.7~17.1μg/m3。OC和EC分别占PM2.5质量浓度的15.8%和5.3%。总碳气溶胶(total carbonaceous aerosols,TCA=1.6×OC+EC)的平均质量浓度为24.2μg/m3,日均变化范围为4.1~114.9μg/m3,约占PM2.5质量浓度的30.5%。较强的OC与EC相关性表明其具有相似的污染来源。OC/EC值为3.0,说明其受汽车尾气和煤炭燃烧的影响较大。二次有机碳(secondary origin carbon,SOC)的平均质量浓度为6.6μg/m^3,占PM2.5中总有机碳的53.0%。潜在源贡献(potential source contribution function,PSCF)分析表明,EC在长三角地区呈显著的区域性污染,而OC在输送过程中容易老化,区域性污染特征相对较弱。     

2008～2018年武汉市BC气溶胶时间演变特征及其来源分析

黑碳(BC)作为最重要的吸收性气溶胶,其辐射强迫显著地改变大气边界层结构和近地面大气污染物的累积。基于2008～2018年武汉市BC和气象要素的观测数据,结合CWT潜在来源模型,分析了BC的时间演变特征和潜在来源分布。结果表明武汉BC平均质量浓度为6 926.4±4 090.6 ng/m³,Ångström指数(AAE)和液体燃料源对BC贡献占比(P)的平均值分别为0.98±0.44和76.6%,BC主要来自液体燃料的燃烧。2014～2017年BC质量浓度呈现显著的下降趋势,液体燃料对BC的贡献逐年增加。BC的季节分布为冬季(8 537.3 ng/m³)>春季(7 513.2 ng/m³)>秋季(6 820.2 ng/m³)>夏季(6 161.9 ng/m³),BC_liquid占比为秋季(80.0%)>冬季(77.3%)>春季(76.2%) >夏季(72.9%)。不同季节BC日变化特征不同。四个季节BC日变化在2008～2013年均以单峰型分布为主,而在2016～2017年则为双峰型分布。不同季节BC的潜在来源分布存在显著区别。潜在来源高值区在2008～2010年主要分布于武汉市的西南部,范围较小;而2016～2017年主要集中在武汉市周边地区,范围变大。潜在源区的演变反映了周边城市群对武汉市BC的影响逐渐变大,这可能是造成武汉市BC质量浓度日变化的年际差异的原因。     

长三角沙尘中气溶胶粒径分布及化学组分特征

基于PM、10nm~10μm气溶胶数谱、水溶性离子和气象要素数据,分析了2017年5月3日~8日一次沙尘远距离输送过程中长三角地区气溶胶粒径分布及其化学组成的污染特征.结果表明,此次沙尘伴随天气系统由北往南的传输过程中,PM的浓度逐渐降低,但是高浓度PM持续时间逐渐增加.沙尘在呼和浩特市影响时间为38h,而在南京的影响时间超过60h.沙尘期间气溶胶数浓度谱的峰值向大粒径段偏移,沙尘和非沙尘期间峰值分别位于33和26nm.表面积浓度谱在非沙尘期间为三峰型分布,但是在沙尘期间为四峰型分布.在沙尘期间PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排序为Ca²⁺ > NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Na⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > F^-,非沙尘期间为NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Ca²⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > Na⁺ > F^-.沙尘期间不同水溶性离子的浓度变化不同,沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺浓度分别是非沙尘天的9.5和13.7倍,Na⁺分别是非沙尘天的4.4倍和4.6倍.沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺占总离子的比例分别为24.7%和24.9%,是非沙尘天的4.9和5.7倍.NO₃^-在PM₁₀中的占总离子的比例为18.7%,高于非沙尘天（13.9%）,但是在PM_2.5中占总离子的比例仅为7.9%,低于非沙尘天（13.2%）.沙尘天F^-、Cl^-、SO₄^2-、NH₄⁺和K⁺离子在PM_2.5和PM₁₀中所占总离子的比例均低于非沙尘天.     

不同气团对嘉兴市大气污染物变化特征的影响

利用嘉兴2012年10月—2013年9月污染气体和PM2.5的连续观测资料,结合HYSPLIT_4轨迹模式计算得到的观测期间嘉兴不同季节的主导气团,分析了嘉兴市大气污染物的变化特征及不同季节下不同气团类型对该地污染物的影响.结果表明,嘉兴市CO、SO2、NO2和PM2.5日变化为双峰型分布,峰值位于07∶00—09∶00和16∶00—18∶00;O3呈单峰分布,峰值位于14∶00,这与人为活动和大气边界层变化密切相关.大气污染物具有显著的季节变化特征,SO2、CO和PM2.5冬季高(43.5,950.3,79.8μg·m-3),夏季低(21.5、522.4、38.0μg·m-3);NO2在春季最高(49.9μg·m-3),夏季最低(30.4μg·m-3);O3夏季最高(88.9μg·m-3),冬季最低(17.2μg·m-3).影响嘉兴的主导气团的来源和路径存在显著季节变化,不同气团对大气污染物的分布影响较大,局地气团下SO2的浓度显著降低;大陆气团下污染物浓度普遍偏高,SO2、CO、NO2和PM2.5分别是海洋性气团的1.6—3.0、1.5—1.6、1.6—2.0和1.5—2.3倍;海洋性气团下污染物浓度普遍较低;混合性气团对应的污染物水平介于海洋性气团和大陆气团之间.     

春节期间南京气溶胶质量浓度和化学组成特征

为研究春节期间燃放烟花爆竹对城市大气气溶胶质量浓度和化学组成分布特征的影响,对南京市2012年1月19~31日大气气溶胶质量浓度和水溶性离子及重金属等化学成分进行了观测.结果表明:烟花爆竹的大量集中燃放可使PM1.0的浓度以15.5μg/(m3·h)的速率增长;并使得能见度以1.625km/h的速率急剧下降.质量浓度谱和水溶性离子谱在燃放期均为三峰型分布,在非燃放期为双峰型分布.燃放期PM2.1和PM1.1中的K+、SO42-、NO3-、Cl-和Mg2+所占的比例比非燃放期升高了16%~38%,其他离子浓度变化不大.对于0.2~2.0μm的气溶胶,春节期间硝酸盐、含锌和含铜颗粒主要来自烟花爆竹燃放,含钾颗粒部分来自烟花爆竹燃放,含铅颗粒来自工业排放,烟花爆竹的燃放基本不产生硫酸盐颗粒.     

新疆天山夏季气象条件对气溶胶粒径分布的影响

使用宽范围粒径谱仪对天山白杨沟风景区2019年8月5-25日10 nm~10 μm气溶胶数浓度粒径分布进行观测,结合气象要素数据,分析了天山地区夏季气象条件对气溶胶粒径分布特征的影响.结果表明,夏季天山地区10 nm~10 μm气溶胶数浓度、表面积浓度和体积浓度平均为3539.2 cm^-3、116.5 μm²·cm^-3和17.6 μm³·cm^-3.不同降水过程对气溶胶数浓度的影响不同.不同降水过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,持续时间长的小雨和毛毛雨对气溶胶数浓度谱谱形的影响较小,而降雨量较强的短时降水过程往往会使得气溶胶粒径谱峰值往大粒径段偏移.降雨过程气溶胶表面积浓度谱和体积浓度谱为多峰型分布,表面积浓度主要集中在30~500 nm的细粒子段,体积浓度主要集中在1~10 μm的粗粒子段.相对湿度（RH）对核模态气溶胶数浓度和积聚模态气溶胶数浓度的影响较大,对爱根核模态气溶胶数浓度的影响较小.不同相对湿度条件下气溶胶数浓度谱均为单峰型分布.随着相对湿度的增加,气溶胶数浓度谱的峰宽呈现先增加后减小的趋势,这种变化趋势在<40 nm时更加显著.气溶胶数浓度、表面积浓度和体积浓度随风速风向的分布与能见度随风速风向的分布呈现相反的趋势.     

2013年夏季嘉兴市一次光化学事件的观测分析

为研究2013年8月5~11日嘉兴地区一次光化学事件形成的高浓度O3污染的变化特征及成因,对8月2~14日的主要污染气体(O3、NO2、NO、CO、SO2)、颗粒物(PM10、PM2.5)以及气象要素进行了观测分析.结果表明,嘉兴污染日的O3平均浓度是正常日的2.4倍,超标率多在29.0%以上,9日超标率高达45.8%,此次污染事件是高温下剧烈的光化学反应以及低湿低风速的稳定天气形势共同作用造成的.污染日和正常日的O3日变化均呈单峰分布,峰值出现在14:00左右,O3在污染日和正常日生成期的增长速率分别为50.3μg·(m3·h)-1和21.6μg·(m3·h)-1,在消耗期的下降速率分别为16.8μg·(m3·h)-1和23.4μg·(m3·h)-1,NO、NO2和CO在污染日的浓度分别是正常日的1.1、1.5和1.5倍,为光化学反应提供了有利的反应条件.污染日PM2.5浓度、PM10浓度、PM2.5/PM10的比值分别是正常日的2.5、2.3、1.1倍,污染日大气光化学反应异常活跃,更有利于细颗粒物的生成.     

嘉兴市春节期间烟花爆竹燃放对大气污染物分布特征的影响

为研究春节期间烟花爆竹的燃放对嘉兴市空气质量的影响,利用2015年春节期间嘉兴市3个监测站点的常规污染物(PM10、PM2.5、SO_2、NO_2、CO)和南湖区残联站的有机碳(OC)和元素碳(EC)数据,分析了烟花爆竹对嘉兴市不同功能区和不同空气质量条件下大气污染物的污染特征的影响.结果表明:春节烟花爆竹燃放显著影响PM10和PM2.5的浓度,残联站、清河小学和北部站在23日00∶00达最高值,PM10浓度分别为190、263和147μg·m~(-3),是非春节期间的2.2、2.8和2.1倍,PM2.5浓度分别高达156、158和78μg·m~(-3),是非春节期间的2.6、2.2和2.2倍.烟花爆竹燃放对污染气体的影响存在差异,对CO和SO_2的浓度影响较大,对NO_2和O_3的浓度影响较小.烟花爆竹燃放对嘉兴市老城区大气污染物的影响最大,其次是新城区,对工业区影响最小.污染源减排对大气污染物的影响比较大,2013—2015年嘉兴市春节期间大气污染物浓度(PM10、PM2.5、SO_2、NO_2、CO)整体要低于非春节期间,平均降幅在6.8%~46.1%之间.二次生成物O_3在春节期间的浓度均要高于非春节期间,增幅为20.1%~22.1%.不同空气质量条件下烟花爆竹的燃放对大气污染物的影响不同.