气相色谱-质谱法测定人体血液样品中合成麝香

采用气相色谱-质谱联用技术(GC-MS),建立了测定人全血样品中5种多环麝香和2种硝基麝香的分析方法.血液样品前处理采用正己烷液-液萃取,硅胶柱层析净化,洗脱液经N_2浓缩后用GC-MS选择离子监测模式(SIM)进行检测.使用该前处理方法,替代物标样荧蕙-d_(10)的回收率为85%-120%.以六氯苯13C为内标进行定量,7种合成麝香的线性范围为0.5-10μg·1-1,检出限在0.25-0.30 μg·l-1(S/N=3)范围内.应用本方法,对实际全血样品进行3个不同浓度的加标回收实验,所得合成麝香的平均加标回收率均在77.9% -118.5%范围内,相对标准偏差在1.5%-9.5%之间.     

一次性餐盒材料中全氟辛酸和全氟辛烷磺酸沥出性研究

利用高效液相色谱-串联质谱检测方法对一次性餐盒材料中可沥出性全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFPS)进行了研究.分别选取水、3%乙酸(W/W)、15%乙醇(V/V)和正己烷4种浸取液模拟餐盒材料在使用过程中可能接触到的水性、酸性、酒精类和油脂类条件.材料经4种溶液浸提后,浸取液用固相萃取净化和浓缩,目标分析物PFOA和PFOS采用内标法进行定量.研究表明,一次性餐盒材料在模拟条件下中有以PFOA为主的伞氟类化合物从材料中沥出,其中酸性环境对PFOA的浸取率最高(2296 ng·m~(-2)), 为其它3种方法的82.8倍;4种浸提条件下PFPS的沥出率都比较低,浓度仪为0.7 ng·m~(-2)-5.4 ng·m~(-2).     

双功能单体改进二维共价有机框架材料的光催化析氢性能

本研究报道了一种新的三组分合成策略,可以用来提高二维共价有机框架材料(covalent organic frameworks,COFs)的光催化析氢活性.4-氨基苯甲醛(4-aminobenzaldehyde,AB A)既含有氨基又含有醛基,可以作为连接单元和调节剂改变COFs的晶体结构、提高其比表面积和改善晶型.光催化析氢实验表明,COFs骨架中ABA的共价整合,使三组分COFs的光催化析氢效率显著高于不含ABA的双组分COFs催化剂,其中Tp-ABA_x-TAPB COF光催化析氢速率比Tp-TAPB提升了14.3倍.机理研究表明,ABA结构有效调节了材料的光学带隙大小,增强了COFs光生载流子的分离和迁移效率.     

固相萃取-高效液相色谱-串联质谱法测定大气细颗粒物中全氟/多氟化合物

大气细颗粒物(PM_2.5)中全氟/多氟化合物(PFASs)浓度的测定对于了解大气环境中PFASs的赋存水平和远距离传输具有重要意义.本研究通过比较采样膜对PM_2.5以及PFASs的富集效率差异,选取了效果最佳的石英纤维滤膜(QFF)为采样膜.利用基质提取液添加法对基质效应进行评估,发现样品基质对短链PFASs存在一定的信号抑制,通过采用相对应的内标可消除部分影响.最终优化建立了固相萃取-高效液相色谱-串联质谱(SPE-HPLC-MS/MS)同时测定PM_2.5中包括氯代多氟醚磺酸(Cl-PFESAs)在内的16种PFASs的方法.PM_2.5样品经甲醇超声-振荡萃取后,选用弱阴离子交换(WAX)固相萃取柱富集净化,使用Acclaim 120 C18色谱柱,以甲醇和50 mmol·L^-1乙酸铵水溶液为流动相对目标PFASs进行梯度洗脱和分离,经电喷雾离子源离子化后在负离子多重反应监测模式(MRM)下进行检测.在优化的分析条件下,16种PFASs的方法检出限(MDLs)为0.09—1....     

全氟和多氟烷基类物质在大气环境中的存在和行为研究进展

全氟和多氟烷基类物质(per- and polyfluoroalkyl substances, PFASs)是一类含有至少一个碳氟键的人工合成有机化合物,因其特殊的理化性质具有广泛应用,其生产和使用历史至今已有70余年,多数此类物质具有生物累积性、毒性和长距离迁移性,因此其环境污染问题备受关注. 全球各环境介质均存在PFASs的普遍污染,其相关研究尤其是水环境中PFASs的行为和归趋等方面的研究已取得了长足的进展. 然而,PFASs在人类赖以生存的大气环境中的研究却相对较少,目前研究显示,大气也是PFASs迁移和转化的重要媒介,对PFASs长距离传输及风险等有重要影响. 本文通过文献调研对大气环境中PFASs的存在、来源、分布以及人群通过室内外空气、灰尘途径摄入PFASs引起的人体暴露研究进行归纳总结,以期为大气中PFASs环境行为和风险评估研究提供参考,最后对相关研究的发展趋势进行了展望. 分析发现,PFASs大气研究多数集中在其相关产品的生产、使用和处置等重要点源的释放及对周围环境的影响方面,离子型PFASs (i-PFASs)和中性PFASs (n-PFASs)分别是大气颗粒相和气相中存在的主要PFASs,其中氟调聚醇是主要的n-PFASs;i-PFASs的污染因场所、地区等的不同有所差异;近年来大气中短链PFASs对总PFASs的贡献呈现出逐渐上升的趋势;大气中的PFASs可通过干湿沉降去除,其中湿沉降对去除的贡献更大;与饮食摄入相比,灰尘摄入和呼吸等途径对于普通人群暴露PFASs产生的健康风险较低,但儿童通过灰尘以及某些职业人群通过呼吸摄入PFASs的较高风险应该引起重视.      

加速溶剂萃取/气相色谱质谱法测定鱼类样品中的多环麝香

建立了鱼类样品中5种多环麝香的分析方法.采用加速溶剂萃取(ASE)提取,经凝胶渗透色谱(GPC)以及中性氧化铝层析柱净化后,浓缩并定容洗脱液,用GC-SIM-MS进行检测.本方法对替代物标样荧蒽-d10.的回收率为92.7%-112.9%.以六氯苯(13C)为内标,5种合成麝香的线性范围为1.0-1000.0 ng·g...     

免浸渍碳热法制备纳米零价铁/多孔碳复合材料

以机械化学研磨法制备的Fe-EDTA聚合物为前驱体,开发了一种免液相浸渍的碳热法,来实现对多孔碳材料固载纳米零价铁.考察了Fe-EDTA聚合物碳化温度、与多孔碳的混合方式及质量比等因素对零价铁负载的影响.相比于传统液相浸渍+碳热法制备的零价铁/多孔碳复合材料,免浸渍碳热法所得复合材料的表面积大、吸附位点多、零价铁粒径小且均匀.以所制备的零价铁/多孔碳复合材料为催化剂/吸附剂,用于水样中甲基橙、Cr(Ⅵ)及污水中COD的去除.结果 表明,与液相浸渍+碳热法制备的复合材料相比,免浸渍碳热法制备的零价铁/多孔碳复合材料的零价铁具有纳米级粒径,因此拥有超高的活性,可更有效地吸附、还原及氧化降解污染物,且表现出良好的重复利用性.动态装柱实验表明,该复合材料在较长时间内可以稳定去除污水中的COD.     

有机磷酸酯阻燃剂分析方法及其污染现状研究进展

有机磷酸酯(OPEs)阻燃剂作为溴代阻燃剂的主要替代品,由于大量广泛使用并且极易释放到环境中而受到广泛关注.毒理学研究表明,多种OPEs具有明显的神经毒性、致癌性和基因毒性,对生态环境和人体健康造成潜在威胁.本文介绍了OPEs的使用现状、毒性效应、不同环境介质中的分析方法,及其在水环境系统中(水、污泥、沉积物和水生生物)的污染现状和迁移转化行为,最后指出了目前研究中存在的问题,并对未来研究进行了展望.在今后,应该加强污泥和沉积物等复杂环境基质中多种OPEs的分析方法研究;系统研究环境中OPEs的污染现状和迁移转化行为,并开展OPEs的环境风险和人体健康风险研究.     

山东某污水处理厂中环型和线型甲基硅氧烷的行为归趋

本文研究了山东某污水处理厂污水及污泥中3种环型甲基硅氧烷(D4—D6,CMS)和12种线型甲基硅氧烷(L5—L16,LMS)的行为归趋.进水中总甲基硅氧烷(∑MS)的浓度为15.7—65.7μg·L~(-1)(平均值:39.2μg·L~(-1)),其中∑LMS占比为98. 2%.进水中∑MS浓度夏季最高(65. 7μg·L~(-1)),其次分别是秋季(41.7μg·L~(-1))、冬季(33.7μg·L~(-1))和春季(15.7μg·L~(-1)).出水中∑MS浓度为6.24—14.3μg·L~(-1)(平均值:10.6μg·L~(-1)),平均去除率为73.0%.污泥中∑MS的浓度为14.1—48.4μg·g~(-1)(平均值:20.3μg·g~(-1)),D4—D6的泥水分配系数(lg Kd)为3.84—4.44,L6—L16的lg Kd为2.24—4.30.此外,通过计算甲基硅氧烷的危险商数(hazard quotients,HQ)评估了其对水生生物的危害,发现污水处理厂出水中目标化合物的潜在危害较低.     

污水中氟喹诺酮类抗生素的分析方法

本文建立了固相萃取与高效液相色谱-串联质谱联用(HPLC-MS-MS)检测污水中8种氟喹诺酮类(FQs)抗生素残留的分析方法.样品经HLB固相萃取柱富集、净化后,用5%氨水-甲醇(V/V)溶液洗脱,洗脱液经N2浓缩定容后,以Acclaim 120 C18柱分离,高效液相色谱-串联质谱仪多反应监测正离子模式(MRM)定性、定量分析.以去离子水和污水为基质,诺氟沙星-d5为替代物进行回收率评价,8种氟喹诺酮类抗生素在加标浓度为100ng.l-1和25ng.l-1时的回收率为73.8%—113%和56.8%—115%,相对标准偏差(RSD)为2.60%—13.2%和3.70%—12.3%(n=4),方法检出限为0.2—1 ng.l-1.对北京市7大污水处理厂进出口污水中氟喹诺酮类抗生素进行残留分析,结果表明7大污水处理厂进出口污水中均有FQs检出,其中氧氟沙星含量最高.