北京城区冬季空气污染时期C2~C6碳氢化合物含量特征

本研究于2015年冬季,在北京市东南城区开展了C2~C6碳氢化合物大气环境浓度在线监测,研究共检出25种C2~C6碳氢化合物,但鉴于分析仪器的局限性,未包含苯这一重要物种.检出的25种碳氢化合物含量之和(C2~C6 HCs)在12.4~297.5×10~(-9)范围内,不同的空气质量条件下,C2~C6 HCs平均含量分别为29.4×10~(-9)(Ⅰ级,PM_(2.5):35μg·m~(-3))、63.2×10~(-9)(Ⅱ级,PM_(2.5):35~75μg·m~(-3))、85.5×10~(-9)(Ⅲ级,PM_(2.5):75~150μg·m~(-3))、94.9×10~(-9)(Ⅳ级,PM_(2.5):150~250μg·m~(-3))、131.8×10~(-9)(Ⅴ级,PM_(2.5):250μg·m~(-3)),且碳氢化合物的化学组成亦有所差异,烷烃、烯烃、乙炔的摩尔比分别从Ⅰ级条件的47%、45%、7%,变为Ⅴ级条件的59%、30%、12%,烷烃和乙炔的比重上升;烯烃的比重下降.碳氢化合物日变化规律显示,C2~C6 HCs在优良日(PM_(2.5)小时浓度均低于75μg·m~(-3))和污染日(PM_(2.5)小时浓度均高于75μg·m~(-3)),均在08:00~09:00、17:00~18:00存在两个明显的峰值,与日交通峰值时间一致,显示了道路源对局地碳氢化合物浓度的显著影响.通过HCs与CO浓度比值研究,发现随着污染情况的加重,HCs/CO(×10~(-9)/×10~(-6))呈显著下降趋势:90.6(Ⅰ级)、63.8(Ⅱ级)、56.9(Ⅲ级)、37.4(Ⅳ级)、36.4(Ⅴ级).具体化合物与CO比值在污染条件(Ⅲ~Ⅴ)与优良条件(Ⅰ~Ⅱ)的变化率,与各化合物的OH反应速率关联性很差(R=-0.31),由此判断污染时期C2~C6碳氢化合物并未发生强烈的化学衰减.HCs/CO比值变化更多反映了污染源贡献的变化,后向轨迹分析表明,在优良日北京城区多受北部和西北部清洁气团影响,北部地区燃烧源较少,其气团HCs/CO比值较高;而在污染日北京城区受南部和西南部污染气团输送,南部地区工业燃烧源和散煤燃烧源均偏多,其气团HCs/CO值偏低.综上所述,本研究认为重污染过程,北京城区C2~C6碳氢化合物(未包含苯)未体现出显著的化学衰减,碳氢化合物浓度的大幅提升,不仅源于本地污染源的排放累积,还受到南部污染气团的输送贡献.     

北京典型污染过程PM2.5的特性和来源

通过采集北京2010年12月—2011年3月冬春季节大气细颗粒物PM2.5样品,分析了冬春季典型污染时段灰霾和沙尘期间大气细颗粒物PM2.5的质量浓度和其中元素、水溶性离子、有机组分OC和EC特性,及其季节变化和来源.结果表明,北京灰霾和沙尘期间PM2.5日均质量浓度分别高达301.8 μg/m3和284.8 μg/m3,是美国EPA PM2.5日均质量浓度限值(35 μg/m3)的8.62倍和8.14倍.灰霾时段,人为污染元素(S、Cu、Zn、As、Se、Cd、Sb、Pb)、二次无机离子(NH4+、NO3-、SO42-)和二次有机碳(SOC)的质量浓度均高于沙尘天气和非污染天气.沙尘天气时地壳元素(Na、Mg、Al、Ca、Fe等)的质量浓度高于灰霾天气和非污染天气.北京冬春季节PM2.5主要来源于燃煤和工业过程、二次转化、地面扬尘、机动车尾气和生物质燃烧.灰霾污染时段二次转化贡献率较高,沙尘污染时段地面扬尘贡献率较高.     

基于Himawari-8卫星的中国东北秸秆焚烧监测及其对空气质量的影响研究

利用Himawari-8卫星的AHI成像仪于2016年3月下旬对中国东北进行秸秆焚烧火点监测,结合气溶胶光学厚度(AOD)与地面空气质量数据分析了秸秆焚烧对空气质量的影响。结果显示,研究期间共监测到秸秆焚烧火点425次。齐齐哈尔市、哈尔滨市、呼伦贝尔市、黑河市、绥化市和大庆市火点数较多,分别为116、75、52、50、41、20次。火点数早晚少、中午多。秸秆焚烧对空气质量有很大影响,火点及其下风向的空气质量指数(AQI)和AOD往往较高。秸秆焚烧产生的主要空气污染物是CO和PM10,但它们的峰值滞后于秸秆焚烧的时间。     

北京市通州区秋季典型工地出口道路尘负荷排放特征

为研究不同类型工地以及搅拌站和消纳场出口道路尘负荷变化特征,于2020年秋季对北京市通州区主要施工工地(场站)出口道路及137条常规道路(指未受工地影响的公共道路,包括城市道路和公路)进行道路尘负荷监测.根据AP-42模型计算分析典型工地(场站)出口道路扬尘排放因子和排放量.结果表明:2020年秋季北京市通州区不同类型...     

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.     

北京市开发区PM1污染特征及影响霾形成的因素

通过采集北京市亦庄经济技术开发区2016年7月和10月、2017年1月和4月4个季节典型代表月大气亚微米颗粒物PM₁样品,分析研究了该开发区PM₁及其水溶性离子组分的季节变化以及不同污染时段的变化特征,揭示了影响二次组分形成和霾污染形成的重要因素.结果表明：研究期间开发区PM₁平均浓度为73.95μg/m³,高于北京市同期估算的PM₁平均水平,为其1.13倍.夏、秋、冬、春4季PM₁平均浓度分别为69.22,63.38,99.50,57.26μg/m³,明显呈现出冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季的季节变化特征,各季节霾天PM₁浓度是清洁天的1.78~3.17倍.PM₁中总水溶性离子浓度为37.30μg/m³,占PM₁总质量浓度的50.44%,其中二次组分SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）平均浓度占总水溶性离子浓度的86.98%,是PM₁中水溶性离子的最主要组成部分.PM₁总水溶性离子浓度的季节变化与SNA的变化一致,表现为冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季.研究期间硫氧化率（SOR）高于氮氧化率（NOR）,且SOR表现为夏 > 秋 > 冬 > 春,而NOR表现为夏 > 秋~春 > 冬,相应霾污染天SOR和NOR均显著高于清洁天,其中夏季霾天SO₂和NO₂的二次转化过程最为显著.SO₂向SO₄^2-的转化主要受相对湿度RH、温度T、NO₂以及NH₃的影响,且液相反应是硫酸盐形成的重要途径.NO₂向NO₃^-的转化受RH、T、O₃以及NH₃的影响较大.鞍型气压场、均压场、逆温层以及南、东南和西南方向为主的近地面偏弱气团传输是影响霾污染形成的重要因素.     

民用燃料燃烧碳质组分及VOCs排放特征

选取北京市地区典型生物质燃料（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗、松木、栗树枝、桃树枝）以及民用煤（烟煤、蜂窝煤）在实验室内进行了模拟燃烧实验,对燃烧产生的颗粒物及气体样品进行采集,采用Model 2001A热/光碳分析仪对不同粒径段颗粒物中的有机碳、元素碳进行测定,采用AgilentGC-MS 5977/7890B气质联用仪对燃烧烟气中的挥发性有机物进行分析.研究表明：除蜂窝煤OC、EC的排放因子在2.5~10μm粒径范围内达到最大,其他8种固体燃料燃烧产生的OC、EC的排放因子最大值均在0~2.5μm粒径范围内.薪柴（栗树枝、桃树枝、松木）、秸秆（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗）和民用煤（蜂窝煤、烟煤）3类物质燃烧排放VOCs的物种分类差异较大.薪柴和民用煤燃烧排放的卤代烃以及含氧有机物的质量分数明显高于秸秆的质量分数;在同一类别中VOCs物质分布趋势一致.3种薪柴平均总VOCs的排放系数为2.02g/kg,4种秸秆平均总VOCs的排放系数为6.89g/kg,2种民用煤平均总VOCs的排放系数为2.03g/kg,秸秆类的排放因子最大.玉米芯、玉米秆、黄豆秆和草梗的臭氧生成潜势较高,而栗树枝、桃树枝、松木、烟煤以及蜂窝煤的臭氧生成潜势较低,且分布类似.烯烃类、烷烃类、芳香烃类是固体燃料燃烧臭氧生成潜势贡献较大的VOCs物质.     

民用燃料烟气中气态污染物及水溶性无机离子的排放

选取北京市地区典型生物质燃料（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗、松木、栗树枝、桃树枝）以及民用煤（烟煤、蜂窝煤）在实验室内进行了模拟燃烧实验,采用Thermo Fisher 42i型化学发光NO-NO₂-NOx分析仪、43i型脉冲荧光SO₂分析仪、48i型CO分析仪对烟气中的NO_x、SO₂、CO进行全程在线监测;对燃烧产生的颗粒物样品进行采集,采用ICS 90A、ICS2000离子色谱仪对不同粒径段颗粒物中的水溶性无机离子进行测定.研究表明：3类民用燃料排放因子均值由大到小的顺序,SO₂为民用煤 > 薪柴 > 秸秆;CO为秸秆 > 民用煤 > 薪柴;NO_x为薪柴 > 民用煤 > 秸秆.薪柴燃烧产生的PM_2.5中SO₄^2-含量最高,占总水溶性无机离子的22%~30%;秸秆类燃烧产生PM_2.5中的水溶性无机离子K⁺占绝对优势,占总水溶性无机离子的36%~49%,其次为Cl^-或SO₄^2-,两者之和占总水溶性无机离子的35%~44%.3类民用燃料中秸秆类燃烧排放的颗粒物中水溶性无机离子的排放因子最高,其次为薪柴类燃料,民用煤最低.本实验对不同粒径段颗粒物中9种水溶性无机离子进行了分析（Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、NH₄⁺、F^-、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）,薪柴类燃料燃烧排放的颗粒物中,Na⁺、K⁺、NH₄⁺、F^-的排放因子在0~2.5μm粒径段内最大,Mg²⁺和Ca²⁺的排放因子在2.5~10μm粒径段内最大.秸秆类燃料除Ca²⁺、Mg²⁺外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.对于烟煤而言,除了K⁺、Mg²⁺和Ca²⁺外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大;蜂窝煤中Na⁺、K⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.     

唐山市大气颗粒物和O3多尺度变化及影响因素

采用KZ滤波法、多元逐步回归法和小波相干性分析法,从不同时间尺度探究了唐山市2015～2022年间PM_2.5、PM₁₀和O₃的演变特征,并有效区分和定量估算了污染源排放和气象因素对污染物浓度的贡献,揭示了气象因素对污染物不同尺度的影响,以及颗粒物和O₃之间的协同作用机制.结果表明:研究期间唐山市颗粒物PM_2.5和PM₁₀的浓度长期分量均呈现显著下降趋势,季节分量和短期分量均呈现不同程度的周期波动.O₃浓度长期分量变化幅度较小,其季节分量和短期分量均在每年5～7月之间有明显变化趋势.颗粒物PM_2.5和PM₁₀浓度的长期分量变化主要由源排放因素控制,且源排放贡献占90%以上,而O₃浓度的长期分量变化则由源排放和气象因素共同控制,且其贡献比例约为2:3.气象因素温度、相对湿度、地表垂直风速和降水量对PM_2.5主要表现为小时间尺度的正向作用和大时间尺度的负...     

唐山市典型行业SO2、NOx排放控制潜力研究

以唐山市电力与钢铁行业为例,开展了SO2、NOx的控制潜力研究。通过大量实地调研,获取了唐山市2012年电力及钢铁行业产品年产量、年耗煤量、主要生产过程污染物排放量及配套污染物控制措施等基础数据。采用产污系数法核算各机组生产过程SO2、NOx的产污量。设置两种情景,并通过文献调查选取先进控制技术,计算了控制技术实施后的排放量及控制潜力,给出了不同控制效率下污染物排放与控制潜力的分布。结果表明,唐山市2012年电力行业及钢铁行业SO2相比最先进控制技术有87.6%的减排潜力,相比唐山市目前已有控制技术的较高水平仍具有18.1%的减排潜力;NOx排放基本未得到削减,相比最先进控制技术具有88.6%的减排潜力,相比唐山市目前已有控制技术的较高水平仍具有14.2%的减排潜力。