2015~2018年中国代表性城市PM2.5浓度的城乡差异

选取中国6大城市群中的11座代表性城市为研究区域,将监测站点划分为城区、郊区和乡村站,进而分析各城市间PM_2.5浓度的城乡差异规律.结果表明,同一城市群各城市之间,或同一城市的城区、郊区、乡村站间PM_2.5日变化皆较为相似.京津冀和长三角地区的城市城区PM_2.5浓度最高,高于郊区7.8%~9.7%,高于乡村11.3%~16.9%,而粤港澳大湾区和内陆城市群（成渝、长江中游、关中平原城市群）的城市郊区PM_2.5浓度最高,高于城区2.6%~11.2%,高于乡村16.7%~26.5%.各城市间城乡PM_2.5浓度差值的日变化规律不尽相同,可呈单峰（如上海）或双峰（如杭州）变化,极值可出现在白天（如广州）,亦可在夜间（如深圳）.PM_2.5的排放与传输扩散共同对11城市城乡PM_2.5浓度分布产生影响.     

长三角典型站点冬季大气PM2.5中OC、EC污染特征

对2015年1月9日~2015年1月31日临安、南京和苏州3个站点采集的PM_(2.5)样品(共计279组),使用热光反射法(thermal/optical reflectance,TOR)分析了样品中有机碳(OC)与元素碳(EC)的含量,并研究了长三角地区冬季PM_(2.5)中OC和EC的污染特征.结果表明,采样期间临安、南京和苏州的PM_(2.5)平均质量浓度分别为(123.56±61.11)、(144.77±62.91)和(156.5±68.97)μg·m-3,均超过我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)规定的PM_(2.5)日均值75μg·m-3;其中3个站点OC与EC的平均质量浓度依次分别为(21.93±11.69)/(6±3.6)、(20.32±10.3)/(5.39±3.07)和(27.08±14.35)/(6.4±4.29)μg·m-3.临安作为长三角大气环境背景点,OC与EC的污染也较为严重.3个站点OC与EC的相关性为临安(R2=0.83)、南京(R2=0.72)和苏州(R2=0.72),表明冬季长三角地区的碳质气溶胶的来源较为一致和稳定.3个站点样品中的OC/EC值均大于2.0,样品的OC/EC值主要分布在2.5~6.0这个区间内,表明燃煤源和机动车尾气排放源是OC与EC的主要来源.使用EC示踪法估算临安、南京和苏州3个站点的二次有机碳(SOC)平均质量浓度分别为(9.23±5.26)、(6.82±4.36)和(12.56±7.52)μg·m-3,在OC中占比为42%、34%和46%,表明SOC是OC的重要组成部分.后向轨迹显示,PM_(2.5)、OC和EC的质量浓度与主要气团的传输路径有较好的相关性,自空气质量较差区域气团的PM_(2.5)、OC和EC的质量浓度是来自空气质量较好区域的1.14~1.7倍、1.55~2.1倍和1.94~2.47倍.     

基于GOCI数据的霾天气气溶胶辐射强迫的日内变化——以长江三角洲为例

以长江三角洲（以下简称长三角）为研究区,基于2017年10~12月内共16d 94景的晴空静止卫星GOCI L1B图像和6S模型,采用深蓝算法反演长三角地区气溶胶光学厚度（AOD）,并利用2个实测站数据进行验证.再通过反演得到的AOD结果进一步模拟计算该区域地表和大气层顶的气溶胶直接辐射效应（ADRE）,并结合典型的雾霾天气进行分析.结果表明：利用GOCI数据反演的AOD具有较高拟合精度,北辰楼站点拟合相关性R²为0.68,太湖站点为0.67.空间上,由于气溶胶存在制冷效应,AOD和地表面、大气层顶气溶胶直接辐射强度均呈现出显著的线性关系.时间上,由于气溶胶扩散和风向等因素,早上和下午辐射效应强度较高,中午较低.其中10：00和11：00影像可以较好地模拟日均ADRE的特征,利用ADRE日内变化成功捕捉到一次雾霾爆发并消失的现象,对气象部门监测近地表气温和分析灰霾的形成等具有重要意义.     

南京市一次霾污染过程中水溶性离子分布特征

使用MARGA离子在线分析仪ADI 2080对2017年12月27日~2018年1月5日南京市PM_2.5化学组分进行连续采样分析,结合气象要素和大气环境监测数据,探讨了霾污染过程中水溶性离子的时间分布特征及其来源特征.结果表明：霾日中南京水溶性离子浓度为121.41μg/m³,是洁净日的3.2倍.霾污染过程中水溶性离子平均浓度大小顺序为NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺ > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Mg²⁺,SNA离子占总水溶性离子浓度的91.97%.霾日中水溶性离子日变化均为三峰型,洁净日中Cl^-、SO₄^2-和NH₄⁺的日变化为单峰型,Ca²⁺为双峰型,K⁺、Mg²⁺为三峰型.随着空气污染状况的加重,总水溶性离子在PM_2.5中的占比不断减少,空气质量为优时占比95.93%,严重污染时为63.25%.霾日中随着污染加重,NH₄⁺占总离子的比例稳定在23%左右,SO₄^2-占比缓慢减小,NO₃^-占比不断增大.NOR、SOR的日变化在霾日呈双峰型分布,洁净日则较为平稳.观测期间的水溶性离子主要来源有二次转化、煤烟尘、扬尘以及生物质燃烧.     

泰安市冬季一次严重空气污染过程分析

为揭示泰安市空气污染形成原因,选取泰安市2016年12月一次严重空气污染过程,利用泰安市2016年12月地面和探空资料及NCEP/NCAR（美国国家环境预报中心/美国国家大气研究中心）提供的FNL资料,对泰安市严重污染期间大气环流形势、边界层条件、污染源及传输路径进行分析.结果表明:在泰安市霾污染期间,500 hPa大气环流形势呈"两槽一脊"的特征,850 hPa泰安市处于南支槽前,受西南暖湿气流影响,为ρ（PM_2.5）的升高提供了有利条件;泰安市近地面处于高压控制下的弱风区（平均风速约为1.2 m/s）且边界层有逆温层存在,阻碍了PM_2.5的垂直输送,造成近地面ρ（PM_2.5）急剧升高.此外,泰安市及周边地区污染严重,聚类分析结果表明此次过程本地输送占比约为34%,其余均为外来传输,即污染物主要通过外来源传输,本地污染源贡献比率较小.污染物的高、低空传输路径不一致,低空污染物主要从安徽省水平输送至泰安市,高空污染物则先由河北省、河南省向南传输至安徽省、湖北省等地,再随南风气流向北输送至泰安市.研究显示,外来污染源传输作用配合本地静稳天气形势是造成此次泰安市空气污染的主要原因.      

大气新粒子生成参数化方案的测量与应用研究

该研究搭建流动管反应器研究了气态硫酸-水-氨气(H_2SO_4-H_2O-NH_3)三元成核体系,实测了不同NH_3浓度条件下新粒子成核速率和生长速率与前驱气体浓度、温度和湿度各影响因素之间参数化关系。依据气溶胶动态平衡方程,结合实际大气成核过程中成核速率、碰并清除速率、生长速率和新粒子浓度变化速率的定量联系,间接估算出大气新粒子碰撞捕获效率系数γ在10 nm以下平均值为0.07,在10～20 nm平均值为0.12。结合Kerminen and Kulmala公式,将实测的参数化关系式耦合到区域空气质量模型WRF-Chem中,用模式模拟了2016年杭州G20会议期间新粒子生成粒径谱、纳米级气溶胶数浓度和亚微米气溶胶数浓度,结果表明能够在一定程度上预测新粒子生成事件的发生和超细粒子的数浓度。     

基于PMF量化工业排放对大气挥发性有机物(VOCs)的影响:以南京市江北工业区为例

挥发性有机物(VOCs)在臭氧(O3)和二次有机气溶胶(SOA)生成中起着关键作用.南京市江北地区工业密集,为评估工业排放对大气VOCs的影响,本研究于2017年3月在工业区受体点南京信息工程大学(南信大)开展了为期近1个月的VOCs采样和测量.监测数据显示南信大站点大气VOCs浓度波动大,范围(体积分数)在10.3×10-9~200.5×10-9之间,烯烃、芳香烃和卤代烃等组分(例如:乙烯、丙烯、苯、苯乙烯、二氯甲烷等)存在明显的异常高值.利用正交矩阵因子模型(PMF)对VOCs进行来源解析,结果显示在观测期间与工业排放相关源的平均贡献为50.0%,其中石化源、化工源以及涂料和溶剂使用源的贡献分别为14.9%、19.3%和15.8%.在VOCs高污染时段,与工业排放相关源的占比高达74.9%.进一步结合风速和风向数据,确定了不同类型工业源的主导方位,追溯排放源的潜在位置.     

沈阳工业区夏季VOCs组成特征及其对二次污染形成的贡献

利用2019年和2020年夏季沈阳市工业区大气挥发性有机物(VOCs)的观测数据,研究沈阳市夏季工业区大气VOCs的组成特征并初步判断其来源,并利用最大增量反应活性(MIR)和气溶胶生成系数(FAC)法分别估算该地大气VOCs的臭氧生成潜势(OFP)及二次有机气溶胶生成潜势(AFP).结果表明,观测期间沈阳市工业区ρ(总VOCs)平均值为41.66μg·m^-3,烷烃、烯烃、芳香烃和乙炔分别占总VOCs浓度的48.50%、 14.08%、 15.37%和22.05%.浓度排名前10的物种累计占总VOCs浓度的69.25%,其中大部分为C2～C5的烷烃,还包括乙炔、乙烯和部分芳香烃.总VOCs整体上呈现出早晚浓度高、中午浓度低的日变化特征,峰值分别出现在06:00和22:00,11:00～16:00处于较低水平.由甲苯/苯(T/B)和异戊烷/正戊烷的比值判断工业区主要受机动车尾气排放、溶剂使用、燃烧源和LPG/NG的影响.工业区大气VOCs的总AFP为41.43×10^-2μg·m^-3,其中芳香烃的贡献最大;总OFP贡献值为1...     

基于不同排放清单的长三角人为CO2排放模拟

目前基于排放清单估算的区域和城市尺度上的人为CO₂排放不确定性较大.为了我国实现碳达峰和碳中和的目标,亟需对我国的区域尺度,特别是大城市群的人为CO₂排放进行准确估算.分别利用两种先验人为CO₂排放数据(EDGAR v6.0清单和EDGAR v6.0联合GCG v1.0的改进清单)作为输入数据,采用WRF-STILT大气传输模型模拟长三角地区2017年12月至2018年2月大气CO₂摩尔分数,再以安徽全椒高塔观测的大气CO₂摩尔分数作为参考值,通过贝叶斯反演方法得到的比例因子改进了模拟结果,并实现了长三角人为CO₂排放通量的估算.结果表明：(1)在冬季,相对于基于EDGAR v6.0模拟的大气CO₂摩尔分数值而言,基于改进清单模拟的大气CO₂摩尔分数与观测值更为一致;(2)模拟的大气CO₂摩尔分数在夜间高于观测值,白天则相反,主要因为排放清单的CO₂排放数据不能表征人为...     

南京近郊农田大气颗粒物及金属干沉降输入特征

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其干沉降通量.结果表明,颗粒物浓度和干沉降通量均呈现冬春高、夏秋低的变化趋势;冬春季颗粒物污染为粗粒子(2.1～9.0μm)和细粒子(<2.1μm)的双重作用,而夏秋季则主要为细粒子的作用;金属元素浓度在巨粒子(>9.0μm)中占比最低,在粗粒子和细粒子中相当,而Pb、 Mn、 As和Cd在细粒子中占比较高;10种金属元素的年均干沉降通量[mg·(m²·a)^-1]大小为：Ca(2 096.4)>Al(1 710.4)>Zn(855.0)>Fe(256.1)>Pb(40.35)>Cu(31.93)>V(26.21)>Mn(9.10)>As(2.48)>Cd(0.28).研究结果为更加全面地认识人类活动对农产品质量安全和土壤生态环境的影响提供参考依据.